WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Физика твердого тела, 2003, том 45, вып. 2 Гигантское теплосопротивление ZnSeNi при низких температурах © В.М. Михеев Институт физики металлов Уральского отделения Российской академии наук, 620219 Екатеринбург, Россия E-mail: mikheev@imp.uran.ru (Поступила в Редакцию 5 апреля 2002 г.) Увеличение теплосопротивления кристаллов ZnSe в 200 раз при температуре 15 K, связанное с легированием этих кристаллов атомами никеля, объясняется подавлением вклада тепловых фононов в теплопроводность. По нашим расчетам для достижения таких больших значений теплосопротивления необходимо подавить вклад фононов, частоты которых расположены в интервале шириной не менее 100 K.

В старой работе Слэка [1] измерялась теплопровод- аномально большим сечением резонансного рассеяния.

ность кристаллов ZnS, легированных железом, в широ- Однако следует заметить, что, вообще говоря, влияние ком интервале температур (от 3 до 300 K). На кривых, рассеяния фононов на теплопроводность зависит от изображающих температурную зависимость коэффици- двух факторов: сечения рассеяния фонона и интервала ента теплопроводности Zn1-x FexS, были обнаружены фононных частот, в котором данный механизм рассеяния минимумы, глубина которых зависела от концентра- эффективен. Тот факт, что в образце № 4 при температуции железа. При x 0.01 значение теплопроводности ре минимума теплопроводность в 200 раз меньше, чем в минимуме (T = 20 K) оказалось на два порядка мень- в чистом образце при той же температуре, означает, что ше значения теплопроводности чистого ZnS при той в этом образце подавляющая часть тепловых фононов же температуре. Соответствующее значение теплосо- не вносит вклада в теплопроводность. Поэтому для того противления при T = 20 K можно назвать гигантским. чтобы резонансное рассеяние фононов на локальных Автор [1] предложил интерпретировать столь ярко выраженные особенности теплопроводности как результат резонансного рассеяния фононов на атомах железа при совпадении частоты фонона с энергетическими зазорами между электронными состояниями атома железа в матрице ZnS. Однако эта идея не получила дальнейшего развития и эксперимент остался без теоретической интерпретации.

Интерес к этой проблеме стимулировала недавно вышедшая работа [2], в которой исследовались температурные зависимости теплопроводности кристаллов ZnSe, легированных никелем. В этой работе изучались высокоомные образцы, для которых вклад в теплопроводность от электронов пренебрежимо мал. Экспериментальные результаты работы [2] представлены на рис. 1. Из этого рисунка видно, что с ростом легирования теплопроводность кристалла резко уменьшается. На образцах № и 4, соответствующих концентрации никеля 3.6 · и 1 · 1020 cm-3, наблюдаются минимумы теплопроводности при температуре T = 15 K. Теплопроводность образца № 4 при температуре минимума примерно в 200 раз меньше, чем теплопроводность чистого ZnSe при той же температуре. Авторы [2] связывают аномалии в температурной зависимости теплопроводности с резонансным рассеянием фононов, обусловленным примесью никеля.

В отличие от [1], где резонансное рассеяние фононов связывали с внутрицентровыми переходами в атомах Рис. 1. Температурные зависимости теплопроводности крижелеза, авторы [2] объясняют резонансное рассеяние сталлов селенида цинка [2]. 1 — образец № 1 (чистый совпадением частоты фонона с частотой локального ZnSe); 2-4 — образцы ZnSeNi с различной концентрациколебания решетки, индуцированного атомом никеля.

ей Ni: 2 — образец № 2 (4.3 · 1017 cm-3), 3 — образец При этом авторы считают, что необычно сильное резо- № 3 (3.6 · 1019 cm-3), 4 — образец № 4 (1 · 1020 cm-3);

нансное изменение теплопроводности обусловлено лишь 5 — чистый ZnSe [1].

3 228 В.М. Михеев ма рассеяния фононов (к примеру, резонансного рассеяния на локальных модах), вследствие которого вклад фононов в теплопроводность из конечного интервала частот 0 - <<0 + становится пренебрежимо малым. В принятой нами модели вклад в тепловой поток в ZnSeNi вносят фононы, частоты которых лежат за пределами указанного интервала частот. Это те фононы, для которых новый механизм рассеяния мало эффективен. Поэтому длина свободного пробега этих фононов мало отличается от длины свободного пробега фонона в чистом ZnSe. Таким образом, фононы в ZnSeNi мы разделили на две группы. К первой группе отнесли фононы, для которых эффективен новый механизм рассеяния. Вкладом этих фононов в тепловой поток пренебрегаем. Ко второй группе относятся фононы, которые вносят основной вклад в тепловой поток. Для этих фононов длина свободного пробега определяется теми же механизмами рассеяния, которые имеют место в чистом ZnSe.

Расчет теплопроводности (T ) в кристаллах, легированных никелем, производим по следующей схеме.

Сначала вычислим время релаксации фонона в чистом ZnSe 0(T ) = (T )/CV (T )v2.

f Здесь (T ) — экспериментальное значение теплопроводности для чистого ZnSe (кривая 1 на рис. 1), а теплоемкость вычисляется по формуле (2). При вычислении Рис. 2. Плотность состояний фононов 1 в чистом ZnSe [3].

теплопроводности ZnSeNi отождествим время релаксации фонона с величиной 0(T ) и учтем вклад в тепловой поток лишь тех фононов, для которых неэффективен новый механизм рассеяния, связанный с наличием приколебаниях понизило теплопроводность ZnSeNi на два меси никеля. Поэтому при вычислении теплоемкости порядка, необходимо, чтобы резонансные частоты были учтем вклад в теплоемкость лишь тех фононов, частоты распределены в достаточно широком интервале (по которых лежат вне интервала 0 - < <0 +.

порядку величины этот интервал частот должен быть В результате получим простое выражение для оценки равен интервалу частот, который занимают тепловые фононы). В нашей работе предлагается простая фе- теплопроводности ZnSeNi номенологическая расчетная схема, которая позволяет (T ) = (T ) 1 - I(0 -, 0 + )/I(0, ), провести количественное описание экспериментальных данных и оценить интервал частот тепловых фононов, b вклад которых в теплопроводность пренебрежимо мал.

e /kT I(a, b) = d2g()v2 (). (3) В основу наших оценок положена феноменологиче- f (e /kT - 1)ская формула для теплопроводности фононного газа a В (3) учтена зависимость скорости акустического фоно CV v2, (1) f на от частоты. Мы промоделировали эту зависимость исходя из выражения для спектра одномерной цепочгде CV — теплоемкость фононного газа, v —скорость f ки: (q) sin qa(maxa = /2). Поэтому в формуле (3) фонона, l = v — длина свободного пробега фонона.

f положили v () 1 - (/max)2. Выражение (3) позf Теплоемкость фононного газа вычисляется по формуле воляет вычислить теплопроводность фононной системы, в которую включен дополнительный механизм рассеe /kT яния, настолько эффективный в некотором интервале CV d2g(), (2) (e /kT - 1)фононных частот, что вкладом этих фононов в тепловой поток можно пренебречь. При этом необходимо знать где g() — плотность фононных состояний чистого лишь теплопроводность и фононный спектр исходной ZnSe [3] (рис. 2). системы, а также интервал частот, в котором существен Предположим, что легирование кристаллов ZnSe ни- новый механизм рассеяния. Этот интервал частот фиксикелем приводит к включению нового мощного механиз- руется двумя параметрами: 0 и, которые являются Физика твердого тела, 2003, том 45, вып. Гигантское теплосопротивление ZnSeNi при низких температурах представлены на рис. 3-5. На рис. 3 изображена серия расчетных кривых, каждая из которых соответствует параметру 0 = 68 K и значениям полуширины, которые меняются от 0 до 65 K с шагом 5 K. Расчетная кривая, отвечающая значению = 0, проходит через экспериментальные точки, соответствующие чистому ZnSe. С ростом параметра на кривой зависимости теплопроводности от температуры появляется уплощение, которое переходит в ярко выраженный минимум.

При = 55 K значение теплопроводности в минимуме на два порядка меньше теплопроводности чистого ZnSe. Наличие характерного минимума теплопроводности объясняется следующим образом. При очень низких температурах, когда преобладает рассеяние на границе, длина свободного пробега фонона не зависит от температуры и теплопроводность возрастает вместе с ростом теплоемкости. Это происходит потому, что с ростом температуры возбуждаются фононы с частотами < 0 -, для которых неэффективен новый механизм рассеяния. С дальнейшим увеличением температуры начинают возбуждаться фононы из интервала частот 0- <<0+, которые не вносят вклада в теплопроводность. В то же время с ростом температуры уменьшается вклад в теплопроводность фононов с чаРис. 3. Температурные зависимости теплопроводности. Точ- стотами <0 - вследствие увеличения рассеяния, ки — эксперимент для чистого ZnSe [2]. Сплошные кривые — поэтому теплопроводность уменьшается. С дальнейшим результаты модельного расчета. Центр выделенного интервала фононных частот 0 = 68 K, полуширина интервала частот меняется от нуля (верхняя кривая) до 65 K (нижняя кривая) с шагом 5 K.

подгоночными параметрами нашей феноменологической теории. Предполагается, что все существенные изменения в фононном спектре приходятся на этот интервал частот, в котором эффективен новый механизм рассеяния.

Мы произвели расчеты теплопроводности фононного газа в рамках нашей модели, взяв в качестве исходной системы чистый ZnSe (образец № 1 [2]). Температурная зависимость теплопроводности представлена экспериментальными точками (темные квадраты) на рис. 1.

Плотность состояний фононов взята из работы [3] (рис. 2). При вычислении теплоемкости мы ограничились областью низких температур и учли лишь акустическую ветвь фононного спектра. Эксперименты [2] показывают, что при легировании ZnSe атомами никеля появляется мощный дополнительный механизм рассеяния, который может привести к понижению теплопроводности на два порядка. Для феноменологического описания этого явления вводим интервал частот, в котором фононы испытывают аномально большое рассеяние.

При этом полагаем, что ширина этого интервала — монотонно возрастающая функция концентрации никеля.

Рис. 4. Температурные зависимости теплопроводности (расТаким образом, наша модель содержит два подгоночных четные кривые). Параметр = 55 K. Значения параметра параметра: положение центра интервала 0 и полу- меняются от 62 K (нижняя кривая) до 74 K (верхняя кривая) ширина интервала. Результаты модельных расчетов с шагом 2 K.

Физика твердого тела, 2003, том 45, вып. 230 В.М. Михеев соответствует интервалу частот 11 <<125 K. Экспериментальные данные [2] относятся к образцу № 4 с концентрацией никеля 1 · 1020 cm-3. В обоих случаях центр выделенной полосы частот имеет значение 0 67 K.

= Таким образом, наши расчеты показывают, что для того, чтобы подавить вклад в теплопроводность от тепловых фононов (и понизить значение теплопроводности на два порядка) при температуре 15 K, необходимо включение нового мощного механизма рассеяния, который эффективен в широком интервале фононных частот (2 100 K). Трудно представить себе причину, по = которой могли бы наблюдаться резонансные пики рассеяния в столь широком интервале частот. Тем более что, сделав предположение о том, что сечение рассеяния фонона в выделенном интервале частот бесконечно велико, мы получили заведомо заниженное значение этого интервала. Поэтому мы считаем нереалистичным предположение авторов [2] о том, что резонансное рассеяние фононов на модах, индуцированных атомами никеля, приводит к минимумам теплопроводности в ZnSeNi. Мы полагаем, что причиной подавления фононного вклада в теплопроводность может служить либо включение некого нового механизма рассеяния, эффективного в этом интервале частот, либо перестройка фононного спектра в указанном интервале частот.

Рис. 5. Температурные зависимости теплопроводности. Свет- Поскольку перестройка фононного спектра приводит лые треугольники — экспериментальные точки для образца к изменению плотности фононных состояний, для даль№3 [2] (концентрация Ni 3.6 · 1019 cm-3), расчетная кривая нейшего изучения этой проблемы были бы полезны соответствует выделенному интервалу частот 22 <<109 K.

измерения температурных зависимостей теплоемкости Темные треугольники — экспериментальные точки для образв кристаллах ZnSe, легированных никелем.

ца № 4 [2] (концентрация Ni 1 · 1020 cm-3), расчетная кривая соответствует выделенному интервалу частот 11 <<125 K.

Список литературы [1] G.A. Slack. Phys. Rev. B 6, 10, 3791 (1972).

повышением температуры начинают возбуждаться фоно[2] В.И. Соколов, А.Т. Лончаков. Письма в ЖЭТФ 73, 11, ны с частотами >0 +, для которых неэффективен (2001).

новый механизм рассеяния. Поэтому в данном интервале [3] K. King, M. Balkonski, M.A. Nusimovici. Phys. Stat. Sol. (b) 72, 1, 229 (1975).

температур теплопроводность проходит через минимум и начинает возрастать. Глубина минимума с ростом параметра увеличивается.

На рис. 4 представлена серия кривых, демонстрирующих зависимость теплопроводности от температуры при различных значениях параметра 0. Кривые (начиная с нижней) соответствуют полуширине интервала частот = 55 K и положению центра полосы, которое меняется с шагом 2 K от 62 до 74 K. Как следует из наших расчетов, со сдвигом центра выделенной полосы частот 0 в область больших значений положение минимума на кривой сдвигается в сторону больших температур. При этом на порядок возрастает значение теплопроводности при температуре минимума.




© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.