WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Физика и техника полупроводников, 2004, том 38, вып. 2 Влияние содержания In и Al на характеристики собственных дефектов в квантовых точках на основе арсенида галлия © Т.В. Безъязычная, В.М. Зеленковский, Г.И. Рябцев, М.М. Соболев+ ¶ Институт физико-органической химии Национальной академии наук Белоруссии, 220072 Минск, Белоруссия Институт физики им. Б.И. Степанова Национальной академии наук Белоруссии, 220072 Минск, Белоруссия + Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе Российской академии наук, 194021 Санкт-Петербург, Россия (Получена 19 мая 2003 г. Принята к печати 20 мая 2003 г.) Квантово-химическим неэмпирическим методом ССП МО ЛКАО исследовано влияние индия и алюминия на свойства дефектного комплекса AsGa (мышьяк, замещающий галлий в узле кристаллической решетки) в квантовых точках на основе арсенида галлия. Показано, что дефект AsGa может существовать в стабильном и метастабильном состояниях. Увеличение содержания индия или алюминия повышает вероятность формирования дефекта AsGa в стабильном состоянии, причем данный эффект сильнее проявляется при введении в квантовые точки атомов индия. Энергия активации перехода между стабильным и метастабильным состояниями варьируется от 0.886 до 2.049 эВ в зависимости от стехиометрического состава квантовых точек. Возникновение дефекта AsGa приводит к появлению в запрещенной зоне двух глубоких уровней.

1. Введение лекулярную орбиталь линейной комбинацией атомных орбиталей). Компьютерное моделирование проводилось Процесс формирования квантовых точек (КТ) на в кластерном приближении, заключающемся в том, что основе In(GaAs) методом самоорганизованного роста из объема кристалла вырезался ограниченный фрагмент, сопровождается возникновением структурных дефектов, начальные положения атомов которого соответствовали способных оказывать влияние на характеристики опто- их положениям в узлах реальной кристаллической реэлектронных приборов с квантово-размерными актив- шетки.

ными слоями [1-6]. В качестве такого рода дефектов может выступать собственный дефект, обозначаемый в литературе как EL2 [5,7,8]. Он проявляется как 2. Методика расчета в легированном, так и в нелегированном GaAs, и его концентрация может достигать больших значений.

Расчеты параметров дефекта AsGa проводились с поВ литературе нет однозначного мнения не только мощью программного пакета GAMESS [15,16]. Испольоб атомном составе дефекта EL2, но и о его влиянии зовался базисный набор MINI, позволяющий достаточно на электронные и оптические свойства кристаллов. Отточно рассчитывать энергию химических связей и межмечается, что EL2 обладает термической и оптической молекулярных взаимодействий в кристаллических соедиметастабильностью, связанной с перестройкой структунениях [17]. В качестве кластерной модели был выбран ры дефекта [9,10]. Предполагается, что он представляет 26-атомный фрагмент кристаллической решетки КТ на собой комплекс AsGa (атом мышьяка, замещающий галоснове GaAs (рис. 1). Оборванные связи на границе лий в узле кристаллической решетки) и его агрегации кластера замыкались атомами водорода (30 атомов), что с другими дефектами в GaAs [11-13]. Высказывается позволило исключить искажения электронной структумнение [14], что метастабильность дефекта EL2 можно ры, возникающие под влиянием неспаренных электронов объяснить переходом атома мышьяка из узла кристална поверхности кластера. Граничные атомы водорода лической решетки, занимаемого обычно атомом галлия, позволяют приближенно учитывать при моделировании в междоузлие и образованием комплекса AsGa с ваповерхность раздела квантовой точки с матрицей.

кансией атома галлия. Влияние содержания примесных С целью моделирования собственного точечного деатомов, способных входить в состав КТ на основе GaAs, фекта AsGa атом галлия в узле кристаллической решетки на характеристики EL2 не изучалось.

(в центре кластера) заменялся атомом мышьяка. Длина Настоящая работа посвящена исследованию влияния связи Ga-As в кластере выбиралась равной 2.44, при содержания индия и алюминия на свойства дефекта AsGa этом постоянная решетки соответствовала постоянной в КТ на основе арсенида галлия. Процесс дефектообрешетки объемного кристалла GaAs — 5.65. Влияние разования изучался с помощью квантово-химического содержания индия и алюминия на характеристики такого неэмпирического подхода ССП МО ЛКАО (метод садефекта моделировалось путем замены части атомов Ga мосогласованного поля, представляющий каждую мона атомы Al или In в определенном процентном соотно¶ E-mail: m.sobolev@mail.ioffe.ru шении (от 10 до 40%).

214 Т.В. Безъязычная, В.М. Зеленковский, Г.И. Рябцев, М.М. Соболев ре. Их мы быдем называть в дальнейшем „стабильное“ и „метастабильное“ состояния. Подобного рода дефектные структуры ранее рассматривались в [18] применительно к нелегированному арсениду галлия.

На рис. 2 показаны структуры, соответствующие стабильному и метастабильному состояниям дефекта AsGa, а в табл. 1 приведены величины межатомных расстояний r и зарядов на атомах q, входящих в состав кластеров GaAs, Al0.1Ga0.9As, Al0.2Ga0.8As, Al0.4Ga0.6As, In0.1Ga0.9As, In0.2Ga0.8As и In0.4Ga0.6As.

Как видно из рис. 2, при замещении атома галлия атомом мышьяка в узле кристаллической решетки ее структура в области дефекта искажается. При образовании стабильного состояния все связи AsGa–As несколько удлиняются, по сравнению со связью Ga–As, симметрично во всех направлениях (рис. 2, a, табл. 1).

После релаксации ближайшего окружения атом AsGa остается в узле решетки, что объясняется меньшей прочностью связи AsGa–As по сравнению со связью Ga–As. В метастабильном состоянии дефекта AsGa три Рис. 1. Модель 26-атомного кластера GaAs: 1 —атомы H, атома As остаются на своих местах, а четвертый, 2 — атомы Ga, 3 — атомы As.

с пониженным кооординационным числом, смещается к плоскости связанных с ним трех атомов галлия (рис. 2, b, табл. 1). Атом мышьяка, замещающий галлий, сдвигается в направлении междоузлия и располагается чуть ниже плоскости, образованной тремя связанными с ним атомами мышьяка. Метастабильное состояние дефекта AsGa можно рассматривать как комплекс вакансии галлия VGa и атома мышьяка в междоузлии.

Анализ распределения зарядов на атомах кластера GaAs, моделирующего бездефектную решетку, свидетельствует о том, что атом мышьяка, находящийся в узле, обладает отрицательным зарядом (-0.32). Это означает, что атом As принимает на себя часть электронной плотности атомов галлия. В метастабильном дефектном состоянии AsGa заряд на атоме As становится практиРис. 2. Структура дефекта AsGa, полученная в результате чески равным нулю (q2 =+0.06, табл. 1), при этом расчетов кластеров GaAs, Al1-xGaxAs и In1-x Gax As: a —„стамышьяк находится в трехвалентном состоянии, обычном бильное“ состояние, b — „метастабильное“ состояние.

для его ковалентных молекулярных соединений.

С возникновением дефекта распределение зарядов в кластере изменяется. В стабильном состоянии дефекта AsGa атом мышьяка находится в узле решетки и обраДля расчета структуры дефекта проводилась полная зует четыре связи As–As. Как видно из табл. 1, в данном градиентная оптимизация геометрических характерислучае атом As приобретает значительный положительстик кластера (длины связей, валентные и торсионные ный заряд q2 =+0.35, иными словами, большая часть углы) в пределах первой координационной сферы. Данэлектронной плотности переходит с атома AsGa на соседный подход позволяет определить релаксацию кристалние атомы. Такое перераспределение электронной плотлической решетки в области дефекта с учетом влияния ности может быть причиной появления в запрещенной кристаллического поля окружения.

зоне кристалла (Al,Ga)As глубоких донорных уровней, связываемых со свойствами дефекта EL2 [5,7,8].

3. Результаты и обсуждение Следует отметить, что суммарный заряд дефекта AsGa практически одинаков для стабильного и метастабильноВ результате вычислений параметров GaAs класте- го состояний, однако его распределения между атомами ров, содержащих алюминий и индий, на поверхности в области дефекта существенно различны в различных потенциальной энергии системы были обнаружены два состояниях. Добавление атомов Al или In в решетку минимума, различающиеся по величине энергии. Как GaAs существенно не изменяет величин зарядов на оказалось, они соответствуют двум относительно устой- атомах и структурных параметров дефекта как в стачивым структурным состояниям дефекта AsGa в класте- бильном, так и в метастабильном состояниях (табл. 1).

Физика и техника полупроводников, 2004, том 38, вып. Влияние содержания In и Al на характеристики собственных дефектов в квантовых точках на основе... Таблица 1. Расстояния между атомами и заряды на атомах в зависимости от процентного содержания Al, In для стабильного и метастабильного состояний дефекта AsGa в соединениях GaAs, AlxGa1-x As и InxGa1-x As Стабильное состояние Соединение Расстояния между атомами, Заряды на атомах, ед. заряда электрона r1 r2 r3 r4 q1 q2 q3 q4 qGaAs 2.60 2.59 2.60 2.59 -0.48 +0.35 -0.38 -0.39 -0.Al0.1Ga0.9As 2.60 2.59 2.60 2.60 -0.49 +0.35 -0.38 -0.39 -0.Al0.2Ga0.8As 2.60 2.59 2.60 2.60 -0.49 +0.35 -0.38 -0.40 -0.Al0.4Ga0.6As 2.60 2.59 2.60 2.60 -0.49 +0.35 -0.40 -0.40 -0.In0.1Ga0.9As 2.60 2.56 2.61 2.56 -0.40 +0.35 -0.38 -0.40 -0.In0.2Ga0.8As 2.63 2.54 2.55 2.55 -0.42 +0.35 -0.41 -0.37 -0.In0.4Ga0.6As 2.63 2.54 2.53 2.58 -0.42 +0.36 -0.40 -0.40 -0.Метастабильное состояние GaAs 3.46 2.43 2.43 2.43 -0.50 +0.06 -0.24 -0.36 -0.Al0.1Ga0.9As 3.46 2.43 2.43 2.43 -0.50 +0.06 -0.24 -0.38 -0.Al0.2Ga0.8As 3.46 2.43 2.43 2.43 -0.50 +0.06 -0.24 -0.26 -0.Al0.4Ga0.6As 3.46 2.43 2.43 2.43 -0.50 +0.06 -0.26 -0.26 -0.In0.1Ga0.9As 3.48 2.41 2.40 2.40 -0.50 +0.06 -0.23 -0.40 -0.In0.2Ga0.8As 3.50 2.40 2.39 2.39 -0.51 +0.06 -0.23 -0.40 -0.In0.4Ga0.6As 3.49 2.40 2.39 2.38 -0.51 +0.07 -0.29 -0.27 -0.Таблица 2. Разность энергий стабильного и метастабильного состояний E, а также энергия активации Ea перехода из стабильного в метастабильное состояние дефекта AsGa при различном процентном содержании Al, In в соединениях GaAs, Alx Ga1-x As и Inx Ga1-x As GaAs Al0.1Ga0.9As Al0.2Ga0.8As Al0.4Ga0.6As In0.1Ga0.9As In0.2Ga0.8As In0.4Ga0.6As E, эВ 0.70 0.71 0.73 0.74 0.85 0.88 0.Ea, эВ 1.05 1.86 1.86 0.97 2.05 0.89 1.Вместе с тем с увеличением содержания алюминия или стояния с метастабильное, показано на рис. 3. В резульиндия в решетке GaAs заметно изменяются энергетиче- тате расчетов на поверхностях потенциальных энергий ские характеристики дефекта AsGa. для каждого из кластеров, моделирующих различное В табл. 2 представлены разности энергий стабиль- содержание Al или In в решетке, были найдены точки ного и метастабильного состояний E и энергия ак- экстремумов, соответствующие структурам, в которых тивации Ea перехода из стабильного в метастабильное атом As находится в плоскости трех связанных с ним состояние дефекта AsGa при различном процентном атомов As. Энергия активации Ea определялась как содержании Al, In в GaAs, Alx Ga1-xAs и Inx Ga1-xAs. разность полных энергий кластера в точке экстремума Величина E характеризует относительную вероятность (переходном состоянии) и в стабильном состоянии.

образования структур, соответствующих стабильному Из табл. 2 видно, что введение в кристаллическую и метастабильному дефектным состояниям кристалла. решетку GaAs алюминия или индия приводит к повыКак следует из табл. 2, повышение содержания как Al, шению энергии активации перехода между стабильным так и In ведет к росту вероятности существования и метастабильным состоянием дефекта. Немонотонная дефекта AsGa в стабильном состоянии. Данный эффект зависимость величины Ea от содержания индия мопроявляется сильнее при внедрении в кристалл атомов жет свидетельствовать о влиянии распределения индия индия. в кристалле на энергию активации. Для более корректДля оценки величины Ea были рассчитаны структуры ной оценки степени взаимосвязи Ea с содержанием In, соответствующих переходных состояний. Эти структуры по-видимому, следует увеличивать число атомов в клаопределялись исходя из предполагаемого пути переме- стерах. При содержании алюминия в пределах 10-20% щения атома мышьяка из узла (стабильное) в меж- значение энергии активации практически не изменяется.

доузлие (метастабильное состояние дефекта) с учетом Вместе с тем при 40% содержания Al энергия активации симметрии кристаллической решетки. Схематично пере- резко падает, что может свидетельствовать о значительмещение атома мышьяка из узла решетки в междоузлие, ном изменении энергетических характеристик кристалсоответствующее переходу дефекта из стабильного со- лической решетки в области дефекта.

Физика и техника полупроводников, 2004, том 38, вып. 216 Т.В. Безъязычная, В.М. Зеленковский, Г.И. Рябцев, М.М. Соболев турными, электронными и энергетическими характеристиками. Повышение содержания как индия, так и алюминия ведет к росту вероятности формирования дефекта AsGa в стабильном состоянии, причем данный эффект сильнее проявляется при введении в КТ атомов индия. Энергия активации перехода между стабильным и метастабильным состояниями варьируется от 0.до 2.049 эВ в зависмости от стехиометрического состава КТ. Возникновение дефекта AsGa приводит к появлению в запрещенной зоне материала двух глубоких уровней, на положения которых также влияют атомы индия или алюминия.

Работа выполнялась при частичной поддержке фонда SCOPES 2000–2003, проект № 7 SUP JO62392, научной программы „Физика твердотельных наноструктур“, РФФИ (проект 00-03-16703).

Авторы выражают благодарность А.Л. Гурскому за обсуждение результатов работы и полезные замечания.

Рис. 3. Схема перехода дефекта из стабильного (AsGa) Список литературы в метастабильное (Asi + VGa) состояние: Est — полная энергия кластера в стабильном состоянии, Ets — энергия переходного [1] M. Sugawara, K. Mukai, H. Shoji. Appl. Phys. Lett., 71, состояния, Ems — полная энергия метастабильного состояния.

2791 (1997).

Знаком ”x” отмечено положение атома мышьяка, соответству[2] Ж.И. Алфёров. ФТП, 32, 3 (1998).

ющее переходному состоянию.

[3] Чжао Чжень, Д.А. Бедарев, Б.В. Воловик, Н.Н. Леденцов, А.В. Лунев, М.В. Максимов, А.Ф. Цацульников, А.Ю. Егоров, А.Е. Жуков, А.Р. Ковш, В.М. Устинов, П.С. Копьев.

Ограниченные размеры кластеров, использованных ФТП, 33, 91 (1999).

[4] M.M. Sobolev, I.V. Kochnev, V.M. Lantratov, N.A. Cherkaв нашей работе, не позволяют точно описать зонную shin, V.V. Emtsev. Physica B, 273-274, 959 (1999).

структуру исследованных материалов. Тем не менее на [5] М.М. Соболев, И.В. Кочнев, В.М. Лантратов, Н.А. Берт, основании рассчитанных собственных значений энерН.А. Черкашин, Н.Н. Леденцов, Д.А. Бедарев. ФТП, 34, гий и собственных векторов соответствующих моле200 (2000).

кулярных орбиталей была произведена оценка вклада [6] М.М. Соболев, И.В. Кочнев, В.М. Лантратов, Н.Н. Ледендефекта AsGa в энергетическую структуру кластера.

цов. ФТП, 35, 1228 (2001).

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.