WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 | 3 |
Физика и техника полупроводников, 2007, том 41, вып. 2 Компьютерное изучение физических свойств наноразмерных кремниевых структур © А.Е. Галашев¶, И.А. Измоденов, А.Н. Новрузов, О.А. Новрузова Институт теплофизики Уральского отделения Российской академии наук, 620016 Екатеринбург, Россия Институт промышленной экологии Уральского отделения Российской академии наук, 620219 Екатеринбург, Россия (Получена 31 мая 2006 г. Принята к печати 29 июня 2006 г.) Методом молекулярной динамики изучено изменение физических свойств стеклообразных и аморфных наночастиц кремния, содержащих 300, 400 и 500 атомов, при их нагревании от 300 до 1700 K. Рассчитаны энергия и средняя длина связи Si–Si, определено среднее число связей, приходящихся на один атом.

Температурные напряжения приводят к изменению распределения избыточной потенциальной энергии по концентрическим слоям наночастиц. Энергетически наиболее выгодным оказывается средний сферический слой „теплой“ наночастицы. Рассмотрено поведение радиальной и тангенциальной компонент коэффициента подвижности атомов в концентрических слоях с изменением температуры. Установлено наличие жидкого слоя на поверхности наночастиц в окрестности перехода к плавлению. Застеклованные наночастицы Sin имеют более высокую кинетическую устойчивость, чем соответствующие им по размеру аморфные частицы.

PACS: 61.46.Bc 1. Введение ямы. Квантовые точки используемых в настоящее время полупроводниковых кристаллов обычно имеют размер от 1 до 10 нм в диаметре, т. е. содержат от 300 до Аморфные твердые материалы являются предметом интенсивных экспериментальных и теоретических ис- 105-106 атомов.

следований. Наибольший интерес представляют аморф- Оптические свойства и электронная структура квантовых элементов (точек) сильно меняется с их размером и ные тела с тетраэдрической упаковкой (a-Si, a-Ge), которые имеют широкое применение в микроэлектро- расположением атомов в наночастице. Например, можно настраивать местоположение пика люминесценции нике. Углерод, кремний и германий находятся в одной путем контроля за размером наночастицы [5], причем группе Периодической таблицы и в кристалическом для аморфных квантовых точек интенсивность люмисостоянии имеют одинаковую алмазоподобную структунесценции оказывается выше, чем для кристаллических.

ру. Однако свойства этих макрокристаллов значительно Материалы, настраиваемые по размеру содержащихся в различаются. Также сильно различается их поведение на них квантовых точек, а также по размещению атомов наномасштабном уровне. Углерод образует фуллерены в этих элементах и симметрии структуры нанообразои нанотрубки, но такого типа структуры неустойчивы ваний, могут использоваться в люминесцентных устройв случае кремния и германия [1]. Компьютерные эксствах, лазерах, диодах, сенсорах и переключателях. С их перименты предсказывают существенно более низкую помощью записывается или считывается оптическая инустойчивость фуллеренов кремния и германия. Согласно формация.

работе [2], разрушение фуллерена Si60 начинается при Актуальным для теоретического изучения этих ма700 K, а Ge60 при 200 K. Было показано, что плотно териалов является получение физически обоснованных упакованные в нитриде кремния и диоксиде кремния аморфных структур, для которых получаемые результананокристаллы или аморфные нанообразования (кванты можно сопоставить с экспериментальными данными.

товые точки) способны усиливать падающий на них Адекватное описание термодинамических, механических свет [3,4]. Квантовые точки получили свое название и структурных свойств аморфных материалов можно благодаря тому, что их свойства во многом похожи получить в компьютерных моделях метода Монте-Карло на свойства отдельных атомов. Эти структуры можно (МК) и молекулярной динамики (МД). Моделирование рассматривать как нуль-мерные квантовые ямы. Для них с использованием МД наночастиц германия размером характерно квантование энергии даже на расстояниях, 2–3 нм показало, что после выдержки в течение 1 пс в несколько сот раз больших постоянной решетки ма при температуре T = 1000 K, последующего охлаждения териала. Квантовую точку можно считать ловушкой для до 300 K и релаксации (за время 2 пс) наночастица измеэлектронов. Электроны, однажды попавшие в „точку“, няет свою структуру от алмазоподобной с плавающими каждый в отдельности не обладают энергией, достаточсвязями на поверхности до стеклообразной, в которой ной для того чтобы ее покинуть. Чем меньше квантовая доминируют 5- и 6-звенные кольца [6]. Квантовые точточка, тем большая потенциальная энергия необходи ки такого размера с кристаллической алмазоподобной ма электрону для выхода из созданной потенциальной структурой были получены в компьютерном экспери¶ E-mail: galashev@ecko.uran.ru менте, когда поверхность наночастицы пассивировалась Компьютерное изучение физических свойств наноразмерных кремниевых структур водородом, в результате чего плавающие связи захва- энергию системы записывать в форме тывались атомами водорода. Квантовым методом МК и молекулярной динамикой ab initio были обнаружены U = (ri j) + (ri, rj, rk), (1) (2) (3) j< j две устойчивые формы кластера кремния, содержащего i< j

упаковкой, тогда как кластеры размером в 10–30 атомов Трехчастичный потенциал в уравнении (1) можно представляются вытянутыми структурами [9]. Спектры записать в виде оптического поглощения кластеров кремния похожи на спектры массивного кристаллического кремния [10]. Од- (3)(ri, rj, rk) =h(ri j, rik, ) +h(rji, rjk, ) jik i jk нако предполагается, что переход к структуре макрокри+ h(rki, rkj, ), ik j сталла для кластеров кремния появляется в области размеров 100 атомов и больше [11]. Исследование структургде — угол, образуемый векторами ri j rj - ri и jik ных и кинетических свойств наночастицы Si480 выполнеrik rk - ri в вершине ri. Обычно используемая функно методом молекулярной динамики в области темперациональная форма h определяется как тур 600 < T < 2000 K [12] с использованием потенциала Стиллинжера–Вебера (SW) [13]. Авторы этой работы поh(ri j, rik, ) jik лагают, что структура сердцевины наночастицы подобна структуре массивного стекла кремния, а коэффициент exp + cos +, ri j, rik < a jik ri j-a rik-a самодиффузии атомов в наночастице при высоких темпе- =, 0 r a ратурах соизмерим с аналогичной характеристикой жидкого кремния. Взаимодействие атомов Si посредством где и — параметры. Положительные значения потенциала SW определяет температуру плавления крипозволяют приводить систему атомов с тетраэдрической сталлического кремния как Tm = 1691 K [14]. Это знаупаковкой к более стабильной форме. Параметр дает чение Tm в большей степени согласуется с эксперименинформацию о наличии деформации связей. Функция тальной точкой плавления (1685 K), чем величина Tm, = 0, когда имеется совершенный тетраэдрический (3) даваемая другими эмпирическими потенциалами, в том угол: cos = -1/3. Потенциал SW позволяет описать числе вычислениями ab initio [15]. Переход к исследовакомплекс деформаций более точно, чем это можно нию свойств более крупных формирований из кремния сделать с помощью потенциалов, основанных только важен как с точки зрения микроэлектроники, так и на двухатомных взаимодействиях. Результат сравнения в плане развития методики получения неспекающихся парных взаимодействий ван-дер-ваальсовского типа с сферических наночастиц путем химического осаждения взаимодействиями, дающими ковалентную связь, свидеиз пара. Будем называть аморфным твердое состояние, тельствует о том, что последние оказываются от достигнутое минуя жидкое состояние, в то время как до 100 раз более сильными, чем первые. Несмотря на стеклом будем считать твердое неравновесное состоязначительную силу, парные взаимодействия не могут ние, полученное быстрым переохлаждением жидкости.

описать анизотропию материала. Гибридизация атома Цель настоящей работы — исследовать устойчивость дает преимущественные направления связей. Связи i- j стеклообразных и аморфных наночастиц кремния рази i-k атома i формируют валентный угол. В случае мером в 300-500 атомов, нагреваемых от температуры кремния и углерода, которые имеют sp3-гибридизацию, T = 300 до 1700 K, определить связанное с нагревом = 109.47, в то время как для sp2-углерода угол изменение их структурных и кинетических свойств.

составляет 120. Адекватные потенциалы дают увеличение энергии, когда значения угла отклоняются от равновесного.

2. Потенциальные функции для ковалентных связей 3. Методика проведения расчетов Так как электронные орбиты часто принадлежат сразу нескольким атомам, сила, действующая на каждый атом, Объектом моделирования являются наночастицы является многочастичной силой. В работе [13] Стил- кремния, содержащие 300, 400 и 500 атомов. Моделилинжер и Вебер предложили полную потенциальную рование выполнялось с использованием потенциала SW.

Физика и техника полупроводников, 2007, том 41, вып. 198 А.Е. Галашев, И.А. Измоденов, А.Н. Новрузов, О.А. Новрузова Предварительно в компьютерном эксперименте были ( r)2, которая характеризует перемещения атомов r получены два типа наночастиц Sin с некристаллической по направлению к центру (или от центра) частицы, упаковкой атомов [16,17]. К первому типу относится и тангенциальной ( r)2, отражающей смещения в t наночастица стекла, образовавшаяся при быстром охла- направлениях, перпендикулярных радиальному, так что ждении жидкой частицы кремния от температуры 1 r2(t) +r2(0) - 2r(t)r(0) до 300 K, а ко второму — аморфная наночастица Si, Dr = lim, t исходная конфигурация для которой задавалась генера- 6 t тором случайных чисел, после чего проводилась струк1 r(t)r(0)[2 - 2u(t)u(0)] турная релаксация при T = 300 K. Настоящие расчеты Dt = lim, t 6 t начаты от температуры 300 K. Численное интегрировагде u = r(t)/|r(t)| — единичный вектор. Коэффициенты ние уравнений движения проводилось по схеме Верле, Dr и Dt характеризуют радиальную и тангенциальодной из самых устойчивых и позволяющей достаточно точно контролировать температуру в модели. Времен- ную компоненты подвижности атомов в наночастицах.

Рассчитывались радиальные распределения этих велиной шаг t составлял 10-16 с. После каждых 1.02 · временных шагов температура наночастиц увеличива- чин, усредненные по концентрическим слоям „сфериче лась на 100 K путем соответствующего масштабиро- ской“ наночастицы. Так как ( r)2 = ( r)2 + ( r)2, r t коэффициенты подвижности связаны соотношением вания скоростей атомов на интервале 2 · 104 t. Затем на временном интервале 106 t рассчитывались физико- D = Dr + Dt.

химические характеристики наночастиц. Средняя длина связи Si-Si Lb и среднее число связей, приходящихся 4. Характеристики связи Si-Si на один атом, nb определялись на основе построения многогранников Вороного (МВ). Многогранники ВороНа рис. 1 сравниваются конфигурации застеклоного строились через каждую тысячу временных шагов ванной и аморфной наночастиц Si400 при температудля 200 атомов, находящихся ближе к центру масс ре 1700 K. Наночастица Si-стекла имеет плотную сердценаночастицы. Среди выявленных через МВ ближайших вину и рыхлый наружный слой, покрывающий ее больсоседей отбирались такие, расстояние до которых не шую часть. Аморфная наночастица обладает большим превышало 0.3 нм. Это значение близко к величине объемом, чем частица стекла соответствующего разпараметра потенциала Морзе [18], описывающего Si-Siмера. В этом случае атомы распределены по объему взаимодействия. Для детального исследования физиченаночастицы более равномерно, но и здесь плотность ских свойств наночастиц их объем аппроксимировался на периферии ниже, чем в сердцевине. Таким образом, сферой, разделенной на концентрические слои равной в радиальном направлении от центра к поверхности в толщины d. В качестве первого слоя рассматривалась исследуемых наночастицах присутствует отрицательный сфера, радиус которой в 4 раза превышал значение d.

градиент плотности.

Центры сфер и концентрических слоев совпадали с Протяженность первого пика функции радиальноцентром масс наночастицы. Число атомов в каждом го распределения (ФРР) дает оценку диапазона изсферическом слое определялось через каждые 10 t.

менения средней длины связи L. Определенная таЧерез такие же промежутки времени рассчитывались ким образом величина L для внутренней части потенциальная энергия и коэффициенты подвижности наночастицы Si480 при 2060 K лежит в интервале атомов каждого слоя. Различие между средним числом 0.210 < L < 0.345 нм [12]. Установленное через ператомов в слоях было не более 40. Более ясную картину вый пик ФРР среднее координационное число n для о состоянии слоев дает относительная избыточная повнутренней части частицы Si480 при увеличении темтенциальная энергия, которая определяется как пературы от 650 до 2060 K изменяется с 4.6 до 8.5, U/ U =(Un - U )/ U, а для поверхностных атомов — с 3.2 до 3.7. Более точно средняя длина связи определяется с помощью где Un — потенциальная энергия атомов, составляюпостроения МВ. Проведем сопоставление полученных щих n-й слой, U — средняя потенциальная энергия таким методом средней длины ковалентной связи Lb наночастицы. Нумерация слоев начинается от центра и среднего числа связей nb одного атома для застеклонаночастицы.

Pages:     || 2 | 3 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.