WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     | 1 |   ...   | 3 | 4 || 6 |

вырождена относительно ФМ ОП, которому соответствует минимум полной энергии. Однако при учете ЯТ расщепления eg уровня электронная часть полной энергии системы начинает зависеть от орбитального порядка для антиферромагнитной A структуры ферромагнитO O O O (значений 1 и 2 ) также и в случае 1 = 2. Известно, ное орбитальное упорядочение типа |x2 - y2 выгоднее, что в соединении (La–Nd)1-x Srx MnO3 [64] для значений чем ферромагнитное орбитальное упорядочение типа x = 0.52-0.62 экспериментально наблюдалась АФМ A |3z - r2. Для C структуры ситуация обратная.

структура с преимущественным заполнением орбиталей Результирующие фазовые диаграммы в координатипа |2. Очевидно [65], что в магнитной A фазе растах (y, JH/t) и (y, JAF/t) с оптимизацией по однощепление подзон, определяемое как 2 = 1-2, будет му межспиновому и двум орбитальным углам предположительно, а в магнитной C фазе — отрицательно.

ставлены на рис. 17 для значений: JH/t = 2.5 (b), Поэтому расщепление 2 для A и C структур выJAF/t = 0.016 (a), /t = 1.5y. Все скошенные фазы биралось пропорциональным y таким образом, чтобы помечены штрихом. В скошенной фазе G реализуется в предельном случае y = 1(x = 0) получить значение 2 O ФМ ОП типа |3z - r2 (i = 0), который трехкратно 1-2 = 0.3-0.5eV [56] для A фазы LaMnO3.

вырожден, так как той же самой энергии соответствуют Численные расчеты полных энергий манганитов в O ОП типа |3y2 - r2 (i = 2/3) и ОП типа |3x2 - rданной модели были проведены аналогично тому, как O (i = 4/3). Фаза C коллинеарная за исключением это было сделано ранее в [58]. Полные энергии всех небольшой области C с ФМОП|3z - r2. Большинству конфигураций минимизировались по соответствующим s O магнитных фаз соответствует ферромагнитный орбиуглам i j и i, в результате чего для каждого значения тальный порядок. Исключение составляет коллинеарная электронной концентрации определялись равновесные O ФМ фаза с АФМ ОП типа A (1,2 = ±/2), обозначенная магнитная и орбитальная структуры.

на рисунке, как Fa.

На рис. 16 показана зависимость спектра (k) магВ области значений 0.013 < JAF/t < 0.02 чередование нитных A и C фаз от типа их ОП. Без расщепления eg уровня зонная структура не зависит от углов орби- магнитных фаз и положение межфазных границ хорошо тального смешивания. При расщеплении этого уровня согласуются с экспериментом.

Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. 208 С.М. Дунаевский го легирования, в которых основными фазами являются соответственно G, C и A. Известно (см., например, [6]), что отрицательное значение производной свидетельствует о возможности возникновения в системе фазового разделения. Оказалось, что электронное фазовое разделение возможно только в G фазе для 0 < y < 0.07 и в C фазе для 0.07 < y < 0.15. При y > 0.15 обратная сжимаемость фазы C становится положительной. Для фазы A обратная сжимаемость положительна для всех y.

Фазовое разделение в скошенной G структуре, скорее всего, приведет к образованию обогащенных электронами ФМ „кластеров“ на фоне обедненной электронами коллинеарной G фазы. На какие фазы может распасться C структура остается пока неясным. Для ответа на этот вопрос необходимы дополнительные теоретические расчеты. Качественно полученная теоретическая картина соответствует экспериментальным наблюдениям эффектов фазового разделения в манганитах для 0.07 < y < 0.15 [46,66]. Тем не менее утверждение о возникновении фазового разделения в манганитах при малых концентрациях электронов нельзя считать окончательным из-за целого ряда сделанных приближений.

Основным из этих упрощений в рассмотренном теоретическом подходе является пренебрежение межатомным кулоновским отталкиванием, которое должно способствовать возникновению однородного распределения Рис. 17. Фазовые диаграммы в координатах (y, JH/t) и заряда.

(y, JAF/t) с оптимизацией по одному межспиновому и двум ор4.3. Фазовые диаграммы четырехподребитальным углам, рассчитанные для значений: JH/t = 2.5 (b), шеточной модели манганитов в методе JAF/t = 0.016 (a), /t = 1.5y.

с и л ь н о й с в я з и. Как уже неоднократно отмечалось, кристаллическая структура большинства манганитов содержит четыре атома марганца в элементарной ячейке.

Поэтому корректный расчет зонной структуры и кинетической энергии носителей в методе сильной связи требует для манганитов рассмотрения в k-пространстве матриц гамильтониана размером не менее 16 16 для всех вариантов магнитного упорядочения (Cx Az, Gz Ay Fx...

в Pnma и др.).

В этом случае матрица гамильтониана системы может быть, как и ранее, задана в виде H11(k) H12(k) H13(k) H21(k) H22(k) 0 H24(k) H(k) =, (13) H31(k) 0 H33(k) H34(k) 0 H42(k) H43(k) H44(k) Рис. 18. Зависимости dF /dy от y для различных магнитных фаз [63]. Вертикальными линиями разделены области, в когде матрицы Hi j описывают взаимодействие между блиторых равновесными магнитными фазами являются G, C и A.

жайшими ионами Mn в решетке, показанной на рис. 1.

JAF = 0.015t Если заранее не накладывать никаких ограничений на возможные типы магнитных и орбитальных структур, то для каждого атома марганца в элементарной ячейке s O Кроме полных энергий в [63] рассчитывалась и обрат- необходимо задать три угла i, i и i, которые опреденая сжимаемость k-1 dF/dy, пропорциональная пер- ляют направление локального спина и тип орбитального вой производной уровня Ферми по концентрации. Зави- смешивания. Для атома с номером i в качестве локальсимости dF/dy от y для различных магнитных фаз по- ного атомного базиса следует использовать спиноры казаны на рис. 18. Там же показаны области электронно- | и |, связанные с атомными орбиталями (11) Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. Магнитные фазовые диаграммы манганитов в области их электронного легирования известным преобразованием | i | i s s i i cos i sin exp(-ii) | i = i 2.

s s i | i -i sin exp(ii) cos 2 (14) В (14) штрихами обозначены компоненты спинора в локальной системе координат, стрелками указаны проекции электронного спина на произвольную выделенную ось, =,. В локальном базисе интеграл перескока между одинаковыми орбиталями соседних атомов марРис. 19. Фазовая диаграмма модели с четырьмя атомами ганца будет иметь вид (см. [5]) марганца в элементарной ячейке [68]. Большими буквами ti j = i | = ti j cos(i/2) cos(j/2) обозначены магнитные структуры, маленькими — орбитальj ные. Все скошенные фазы помечены штрихом. Старые фазы:

i A и C — коллинеарные АФМ структуры с ФМ ОП типа + sin(i/2) sin(j/2)ei( -j ). (15) |x2 - y2 и |3z - r2 соответственно; A — A структура с Аналогичным образом легко получить все остальные инФМ ОП и межподрешеточным скашиванием; F — трехкратно тегралы перескока и задать явный вид матрицы гамиль- вырожденная по ФМ ОП, а Fa — ФМ с АФМ ОП типа A тониана (13) для произвольной спиновой и орбитальной (/2, -/2). Новые фазы: C — C структура с ФМ ОП типа структуры четырех марганцевых подрешеток мангани- |3z - r2 с внутриподрешеточным спиновым скашиванием;

G a и G c — компланарные скошенные по спину G структуры тов. Ранее при построении матриц гамильтониана для с АФМ ОПA и C типа соответственно.

двух подрешеток фактически использовались выражения типа (15), в котором все азимутальные углы считались одинаковыми, а возможные типы магнитных структур могли быть только коллинеарными или компланарно несмотря на то, что в расчетах никаких ограничений скошенными.

на возможные типы магнитного и орбитального порядСпектр носителей и их кинетическая энергия в данном ка не существовало. Тем не менее все равновесные подходе зависят от двенадцати параметров, которые магнитные фазы в четырехподрешеточной модели окаи определяют основное состояние системы. В отсутзываются либо коллинеарными, либо компланарными.

ствие магнитной анизотропии спиновая структура не Отдельно были выполнены расчеты полных энергий всех фиксирована относительно кристаллографических осей.

возможных в Pnma неприводимых представлений, что Если задать произвольно направление спина одного из является частным случаем модели с четырьмя атомами четырех атомов марганца и точку отсчета азимутального марганца в элементарной ячейке. Эти расчеты также угла относительно этого атома, то число варьируемых показали, что минимальной энергией обладают комплапараметров (углов) уменьшается до девяти. Очевидно, нарные магнитные структуры данной пространственной что все рассмотренные выше матрицы гамильтониана группы. Все некомпланарные магнитные структуры в двухподрешеточной модели можно получить из матрицы Pnma оказываются энергетически невыгодными.

общего вида (13). Однако, если ранее все расчеты ограФазы A и C — это хорошо известные коллинеарные ничивались одним лишь ФМ орбитальным порядком, АФМ структуры с ФМ ОП типа |x2 - y2 и |3z - rв данной модели тип ОП (A, C и пр.) не задается, а соответственно. Небольшая центральная область A — определяется минимумом полной энергии. В отличие это та же A структура с ФМ ОП, но с небольшим от предыдущих моделей в рассматриваемой модели межподрешеточным скашиванием. Фаза F — как и возможны два типа скашивания магнитных моментов.

ранее, ФМ с трехкратно вырожденным ФМ ОП, а Наряду с обычным межподрешеточным скашиванием Fa — ФМ с АФМ ОП типа A (/2, -/2). Остальные теперь может возникать спиновое и орбитальное скашифазы на диаграмме являются новыми. Фаза C — вание внутри каждой подрешетки.

спиновая C структура с ФМ ОП типа |3z - r2, но Фазовая диаграмма, рассчитанная в модели с четырьс внутриподрешеточным спиновым скашиванием. Фазы мя атомами марганца в элементарной ячейке [67], покаG a и G c — компланарные скошенные по спину зана на рис. 19. Несмотря на существование большого G структуры с АФМ ОП A и C типа соответственно.

числа близких по энергии локальных минимумов, для Спиновое скашивание в этих фазах можно описать всех магнитных фаз удалось определить абсолютные минимумы энергии, которые оказались не вырожден- двумя углами = 14(12) и = 13 = 24, которые явными. В общих чертах полученная диаграмма напоми- ляются углами межподрешеточного и внутриподрешенает фазовую диаграмму двухподрешеточной модели, точного скашивания относительно G структуры. По2 Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. 210 С.М. Дунаевский Таким образом, модель двойного обмена для eg электронов вместе с моделью Гейзенберга для локализованных t2g электронов в области значений параметров 0.018 < JAF/t < 0.022 и JH = 2.5t и = 1.5ty для кристаллической структуры манганитов с четырьмя атомами марганца в элементарной ячейке также предсказывает чередование магнитных фаз G-C-A. Для значений JAF/t < 0.018 и y < 0.28 рассмотренная модель допускает существование новой коллинеарной фазы H.

5. Заключение Первоочередной задачей данного обзора являлась деРис. 20. Зависимость от уровня легирования y среднего монстрация того, что вырожденная модель двойного по ячейке ферромагнитного момента mz /m для значений обмена, учитывающая расщепление eg уровня марганца, JAF = 0.015t, JH = 2.5t и = 1.5ty. Здесь m = 3 µB — магниткачественно правильно описывает основное состояние ный момент иона Mn4+. Точкой отмечено экспериментальное манганитов при T = 0 K в области их электронного значение ферромагнитной компоненты в Ho0.1Ca0.9MnO3 [47].

легирования. Несмотря на ряд упрощений, сделанных при выборе гамильтониана системы, DE-модель позволяет получить наблюдаемое на эксперименте при низких температурах для большинства манганитов мнодобная спиновая конфигурация не может быть описана гообразие магнитных фаз, их чередование G-C-A с углами xy и z [48,55], которые описывают только ростом электронного легирования, а также предсказать скашивание A ( = z = 12 = 34, = xy = 14 = 23) возможные типы орбитального упорядочения и их связь и C ( = z = 12 = 34, = xy = 14 = 23) типов. Если с магнитной структурой. Вычисленный в методе сильной ось, вдоль которой в G a структуре возникает магнитсвязи спектр носителей заряда (k) в дальнейшем может ный момент, совпадает с одной из кристаллических осей, быть использован для описания оптических и фотоэмисто магнитная и орбитальная структуры будут описысионных свойств манганитов и моделирования эффектов ваться моноклинной пространственной группой P21/b, электронного фазового разделения.

являющейся подгруппой Pbnm. С увеличением конценПонятно, каким образом следует обобщать модель с трации электронов в фазе G a возникают триклинные тем, чтобы она позволила проводить не только качеискажения, которые приводят к плавному переходу этой ственное, но и количественное сравнение с эксперифазы в новую коллинеарную ферримагнитную H фазу ментом для конкретных соединений и при отличных (рис. 20), в которой один из спинов направлен противоот нуля температурах. Для этого при выборе гамильположно остальным трем. В этой фазе каждый из атомов тониана необходимо учеть кулоновские взаимодействия марганца имеет коллинеарное окружение: G для атома 1, и перенормировку межатомного обмена между локаA для атома 2, F для атома 3 и C для атома 4.

лизованными t2g электронами за счет eg электронов.

На рис. 20 показана зависимость от уровня легиро- Кроме того, при задании кристаллической структуры вания среднего по ячейке локального ферромагнитного манганитов наряду с марганцевой подрешеткой необходимо ввести в рассмотрение подрешетку, образованную момента mz /m для значений JAF = 0.015t, JH = 2.5t, редкоземельными элементами. В рамках метода сильной и = 1.5ty. Этот магнитный момент, приходящийся на связи это не намного усложнит расчет и позволит один ион Mn-4+, достигает максимального значения получить фазовые диаграммы конкретных манганитов 0.5mMn4+ = 1.5 µB в H фазе, а затем при y > 0.редкоземельных элементов.

обращается в нуль. Подобное поведение спонтанной намагниченности наблюдалось и на эксперименте [68], Автор выражает глубокую признательность В.В. Дегде намагниченность с ростом y сначала росла, а затем риглазову за полезные обсуждения и помощь, оказанную вблизи y = 0.2 обращалась в нуль. Удивительно, что при написании данного обзора.

теоретическое значение mz /m при y = 0.1 совпадает с экспериментальным значением ферромагнитной комСписок литературы поненты в Ho0.1Ca0.9MnO3 [47], несмотря на то, что магнитная структура этого соединения некомпланарная.

[1] Colossal Magnetoresistance, Charge Ordering and Related Сравнение теоретической кривой с данными по намагProperties of Manganese Oxides / Ed. by C.N.R. Rao, ниченности манганитов самария и празеодима затрудниB. Raveau. World Scientific, Singapore (1998).

тельно, так как основное состояние этих соединений при [2] J. Coey, M. Viret, S. Molnar. Adv. Phys. 48, 167 (1999).

малых концентрациях электронов является неоднород[3] M.B. Salamon, M. Jaime. Rev. Mod. Phys. 73, 583 (2001).

ным (см. [46,66]). [4] К.И. Кугель, Д.И. Хомский. УФН 136, 4, 621 (1982).

Pages:     | 1 |   ...   | 3 | 4 || 6 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.