WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     | 1 |   ...   | 2 | 3 || 5 | 6 |

зависит от того, какая магнитная структура рассматриНаиболее полное и строгое рассмотрение магнитной вается. В простейшем случае ФМ структуры манганита фазовой диаграммы манганитов в модели с двумя углами (с одним атомом в кубической элементарной ячейке) в xy и z было выполнено в работе [55]. Спектр носипределе бесконечно большого внутриатомного хундовтелей (k) вычислялся в рамках зонного формализма ского взаимодействия JH задача определения (k) функционала спиновой плотности в пределе JH, сводится к решению секулярного уравнения второго порядка det H(k) - = 0. (3) В [54] были получены аналитические выражения двух ветвей спектра (для электронов со спином „вверх“) 2 ±(k) =0(k) ± 1(k) +2(k), 0(k) =-t(cos kx + cos ky + cos kz ), 1(k) = t(cos kx + cos ky - 2coskz ), 2(k) =- t(cos kx - cos ky ). (4) Рис. 14. Фазовая диаграмма манганитов с допустимыми магнитными конфигурациями типа (xy, z ) [55]. Js — межВходящие в выражение (4) постоянные решетки a, b атомный обменный интеграл (JAF, в единицах t), x = 1 - y — и c полагались равными единице. Для конечного значеконцентрация дырок. Фазы F, C и A (зачерненная область) — ния JH размерность секулярного уравнения удваивается.

коллинеарные. Фазы FA(0, z ), AG(xy, ) и CG(, z ) — В [49] параметр JH был определен из соотношения скошенные с xy = и z =.

Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. 204 С.М. Дунаевский а для нахождения изменения полной энергии при варьи- рицы гамильтониана для расчета спектра коллинеарных ровании углов использовалась формула Ллойда теории и скошенных A, C и G структур с двумя неэквивалентмногократного рассеяния. Результирующая фазовая диаными в трансляционном отношении атомами марганца в грамма изображена на рис. 14. Диаграмма построена в тетрагональной (орторомбической) элементарной ячейкоординатах (Js, x), где Js — гейзенберговский обменке равен восьми. В рамках такой двухподрешеточной ный интеграл (JAF в единицах t), а x = 1 - y — конценмодели манганитов матрицу гамильтониана скошенных трация дырок. Фазы F, C и A (зачерненная область) — антиферромагнитных структур можно представить в коллинеарные. Остальные фазы FA(0, z ), AG(xy, ) виде и CG(, z ) скошенные, т. е. углы xy и z не равны. Штриховой кривой показана зависимость перенор- H11(k) H12(k) H(k) =, (5) мированного межатомного обменного взаимодействия.

H12(k) H22(k) Оставшиеся области отвечают скошенным структурам самого общего типа. Орбитальная структура манганитов где матрицы H11, H22 описывают взаимодействие между при вариации магнитной структуры в [55] считалась орбиталями одного типа с =,, а матрица H12 — неизменной. В области электронного легирования для между орбиталями разного типа. Аналогичное представзначения Js = 0.1, которое представляется несколько ление использовалось для расчета спектра носителей завышенным, имеет место чередование магнитных фаз в слоистых (двумерных) манганитах в [50], где, однатипа G-C-A.

ко, матрицы H11, H22 описывали вазимодействия между 4.2. Ф а з о в ы е д и а г р а м м ы д в у х п о д р е ш е орбиталями внутри подрешетки, а H12 — между орточной модели манганитов в методе биталями соседних атомов, принадлежащих различным сильной связи. В методе сильной связи для расчета подрешеткам.

спектра при конечном значении JH размер матрицы Явный вид матриц H для различных магнитных гамильтониана равен удвоенному произведению числа структур приведен в [49]. Так, для G типа матрица H атомов в элементарной ячейке на число независимых атомных функций. Поэтому минимальный размер мат- имеет вид - JHS 0 t(k) cos t(k) sin 2 0 + JH(S + 1) -t(k) sin t(k) cos 2 H(k) =, (6) t(k) cos -t(k) sin - JHS 2 t(k) sin t(k) cos 0 + JH(S + 1) 2 где мущений по интегралу Костера–Слетера Vpd между eg орбиталью марганца и p орбиталью ближайшего иона t11(k) =- t(cos kx + cos ky) - 2t cos kz, кислорода. Параметр t в манганитах положителен, так Vpd 3 как в соответствии с результатами численных кластерt22(k) =- t(cos kx + cos ky ), t =.

2 - p ных расчетов [56] уровень p лежит ниже уровней.

Матрица H12(k) из-за того, что вдоль оси z переход Здесь —энергия eg уровней иона марганца, p — возможен лишь между орбиталями типа |z, зависит энергия p уровня кислорода, t — эффективный интеграл только от перпендикулярной составляющей волнового перескока между eg орбиталями ближайших ионов марганца, записанный во втором порядке теории воз- вектора k и имеет вид 00 t12(k) cos t12(k) sin 2 00 -t12(k) sin t12(k) cos 2 H12(k) =, (7) t12(k) cos -t12(k) sin 2 t12(k) sin t12(k) sin 2 t12(k) = t(cos kx - cos ky ).

Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. Магнитные фазовые диаграммы манганитов в области их электронного легирования Для A типа имеем + t(k) - JHS 0 t(kz ) cos t(kz ) sin 2 0 + t(k) +JH(S + 1) -t(kz ) sin t(kz ) cos 2 H(k) =, (8) t(kz ) cos -t(kz ) sin + t(k) - JHS 2 t(kz ) sin t(kz ) cos 0 + t(k) +JH(S + 1) 2 где 1 t11(k) =- t(cos kx + cos ky), t22(k) =- t(cos kx + cos ky ), t11(kz ) =-2t cos kz, t22(kz ) 0.

2 Формулы (5)–(8) записаны в предположении, что ин- имеет диагональный вид. Очевидно, что в этом случае и 2 матрица H12(k) будет иметь диагональный вид декс 1 соответствует d орбитали типа |z, а индекс 2 — орбитали |x2 - y2. Из (8) следует, что H22(k) для A типа Hmn(k) =t12(k)mn (m, n = 1, 2, 3, 4).

Для C типа + t(kz ) - JHS 0 t(k) cos t(k) sin 2 0 + t(kz ) +JH(S + 1) -t(k) sin t(k) cos 2 H(k) =, (9) t(k) cos -t(k) sin + t(kz ) - JHS 2 t(k) sin t(k) cos 0 + t(kz ) +JH(S + 1) 2 а матрица H12(k) =H12(k) совпадает с аналогичной марганца, всех коллинеарных и скошенных магнитных конфигураций двухподрешеточной модели манганитов в матрицей типа G.

На основе полученных выражений (5)–(9) в [49] области их электронного легирования. Расчеты полных были рассчитаны дисперсионные кривые для различных энергий проводились для различных значений конценскошенных АФМ структур как без, так и с учетом стати- трации электронов y = 1 - x и наборов параметров JH/t ческих искажений ЯТ идеальной кубической структуры и JAF/t, где JAF — параметр обменного взаимодейрешетки перовскита. Эти искажения приводят к появ- ствия для G структуры, которой обладает рассматрилению различных значений интеграла переноса вдоль ваемая система в отсутствии легирования — CaMnOразличных направлений и расщепляют уровни =.

(JAF = 1.5meV, TN = 141 K). Полученные результаты не Зависимость интегралов переноса (параметра Vpd ) от распространялись на область y = 0.5. Полные энергии расстояния, которая определялась по Харриссону [57], всех антиферромагнитных конфигураций минимизировафактически не влияет на результаты расчета дисперсились по углу, в результате чего для каждого y < 0.онных кривых. Наиболее важным результатом ЯТ исканаходилась равновесная магнитная конфигурация.

жений является расщепление eg уровня марганца. При Энергия, приходящаяся на один атом марганца G фадостижении определенного критического значения этого зы, вычислялась как расщепления в нижней вырожденной зоне магнитной структуры A типа (LaMnO3) возникает диэлектрическая F щель. Без учета эффекта ЯТ вырождение eg уровня приEG x, = -3JAFS2 cos() + nG, cos d, 2 водит к тому, что A структура (даже без легирования) всегда является металлом, что противоречит многочис(10) ленным экспериментальным данным. Для G структуры где S = 3/2, F — уровень Ферми, а nG(, cos /2) — щель возникает при любом значении ЯТ искажений. Для нормированная плотность состояний G фазы, JAF — коллинеарных структур ( = ) все зоны оказываются обменный параметр модели Гейзенберга для ближайших двукратно вырожденными. В этом случае для отдельных соседей. Плотность состояний находилась суммироваточек и направлений в зоне Бриллюэна (ЗБ) можно нием по соответствующей ЗБ спектра (k, cos /2), получить аналитические выражения дисперсионных кривычисленного путем диагонализации матрицы гамильвых (k). Проще, однако, выполнить численную диагонатониана G структуры. Аналогичным образом вычислялизацию секулярного уравнения восьмого порядка для лись полные энергии всех остальных магнитных струкпроизвольных значений угла и волнового вектора k тур. При этом в (10) первое слагаемое равнялось в ЗБ рассматриваемой кристаллической структуры.

В [58,59] были проведены численные расчеты полных -JAFS2(1 + 2cos()) для C, +JAFS2(2 + cos()) для A энергий (в единицах t), приходящихся на один атом и +3JAFS2 для F фазы.

Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. 206 С.М. Дунаевский Штриховыми линиями на рисунке показаны границы фаз в коллинеарном приближении. Минимизация по углу впервые приводит к тому, что при малых значениях 0.006 < JAF/t < 0.01 в узкой области y = 0.21-0.28 равновесной магнитной конфигурацией является скошенная A фаза, обозначенная на рисунке как A. С ростом y эта фаза переходит в ферромагнитную фазу F2, возникшую из расщепленной C фазы. Чуть ниже F2 существует ферромагнитная фаза F1, возникшая из расщепленной A фазы. В этой области параметров полная энергия нерасщепленной ферромагнитной фазы F оказывается больше полной энергии фаз F1 или F2.

В области реальных значений 0.012 < JAF/t < 0.чередование магнитных фаз G-C-A и положение межРис. 15. Фазовая диаграмма манганитов в координатах фазных границ хорошо согласуются с экспериментом.

(y, JAF/t), построенная с учетом расщепления eg уровня для Скашивание магнитных подрешеток не меняет качеJH = 1.7t. Вузкойобластиy = 0.21-0.28 равновесной магнитственного вида фазовой диаграммы, а лишь сдвигает ной конфигурацией является скошенная A-фаза, обозначенная границу между G и C фазами.

на рисунке как A. Ферромагнитная фаза F2 возникает из Возможность частичного снятия вырождения eg уроврасщепленной фазы C, ферромагнитная фаза F1 — из расщепня при малом электронном легировании хотя и допускаленной фазы A. Фазы C и A коллинеарные, фаза G скошенная.

Чередование фаз G-C-A совпадает с наблюдаемым на экспе- лась рядом авторов, но ранее не рассматривалась ввиду рименте. Пунктирная линия — коллинеарное приближение. малой концентрации ионов Mn3+. Расчеты [58] показали, однако, качественную перестройку фазовых диаграмм при учете расщепления eg уровня, обусловленную изменением спектра носителей (k) в тетрагональных G, C и В отсутствии свободных электронов магнитные фазы A структурах. Для коллинеарных структур расщепление в порядке возрастания их магнитных энергий распола- уровня не приводит к снятию двукратного вырождения гаются как G, C, A и F. С ростом y в результате кон- энергетических зон в симметричных направлениях ЗБ.

куренции между кинетической и магнитной энергиями Вырождение снимается в результате скашивания соседсистемы реализуется одно из возможных магнитных со- них спинов, принадлежащих различным подрешеткам.

стояний. Без учета расщепления eg уровня коллинеарная При этом нижние зоны в случае C и A структур фаза A существует только в узкой области электрон- наименее чувствительны к скашиванию, что качественно объясняет наблюдаемую на эксперименте коллинеарной концентрации вблизи y = 0.2 при очень большом ность этих фаз. Только введение расщепления eg уровня значении параметра JH/t. В широкой области значений и задание для каждой АФ структуры определенного типа JAF и y равновесной магнитной структурой является орбитального упорядочения позволяет с ростом конценферромагнитная фаза. В этом приближении, которое трации электронов получить „правильное“ чередование воспроизводит результаты работы [60], „правильное“ фаз G-C-A для реальных значений параметров JH/t чередование фаз G-C-A с ростом y может наблюдаться и JAF/t.

лишь в довольно узком интервале 0.033 < JAF/t < 0.Таким образом, в [58,59] показано, что учет орбитальпри очень больших значениях JAF. Скашивание магнитного вырождения не только изменяет спектр носителей ных подрешеток только ухудшает ситуацию, так как (k) при переходе от одной магнитной структуры к на фазовой диаграмме остаются только G, F и A фазы другой, но и влияет на условия возникновения либо (см. [58]).

коллинеарных, либо скошенных (A, G, C и F) магнитных На рис. 15 в координатах (y, JAF/t) представлена структур, отвечающих минимуму полной энергии. Как фазовая диаграмма системы La1-y CayMnO3 в облауже отмечалось, ранее [48,60,61] для расчета кинести y = 0-0.5 с расщеплением eg уровня 2 = 1 - 2 тической энергии A, G и C структур использовался для JH/t = 1.7, характерного для CaMnO3 при модифицированный спектр (k) ферромагнитного (F) t = 0.15 eV. Расщепление полагалось пропорциональупорядочения, что приводило к недостаточно корректным электронной концентрации и таким, чтобы при ному описанию экспериментальной ситуации.

y = 1 оно равнялось величине, типичной для расСледующий шаг в изучении двухподрешеточной мощепления ЯТ в LaMnO3: d = ±1.5ty для A струкдели манганитов был сделан в [50,62,63], где тип туры и d = -(±1.5ty) для C структуры. Верхорбитального упорядочения, зависящий от искажений ний знак соответствовал |z -орбитали, а нижний — кислородного октаэдра, не задавался, а находился в |x2 - y2 -орбитали. Таким образом, в A фазе преимуще- результате минимизации полной энергии по углу ственно заполняется |x2 - y2 -орбиталь, а в C фазе — и еще по двум углам орбитального внутриатомного 2 O |z -орбиталь eg уровня. смешивания i. Для этого использовался произвольный Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. Магнитные фазовые диаграммы манганитов в области их электронного легирования атомный базис | и |, связанный с исходным базисом i i преобразованием O O i i | i cos sin |1 i 2 =. (11) O O | i i i |2 i - sin cos 2 O В данном преобразовании i — угол внутриатомного орбитального смешивания на атоме с номером i. После преобразования интеграл перескока ti j зависит уже от O углов i j, i и O. Поскольку в работе рассматривались j только антиферромагнитные структуры, состоящие из двух магнитных подрешеток, возможные типы орбитального порядка (ОП) совпадали с типами магнитных конфигураций (A, G, C, F и др.). Oрбитальная „ферромагнитная“ F структура соответствовала всего лишь O одному углу смешивания i на всех узлах рассматриваемой системы. В „антиферромагнитных“ орбитальных A, G и C структурах каждой подрешетке отвечал O O свой угол орбитального смешивания 1 и 2, а сами подрешетки определялись так же, как и для магнитных конфигураций.

В случае орбитального смешивания в гамильтониан (1) необходимо добавить слагаемое, отвечающее Рис. 16. Зависимость нижних энергетических зон (k) магЯТ расщеплению eg уровня нитных A и C фаз от типа их ОП. Без расщепления eg уровня зонная структура (жирная сплошная линия) не зависит от O O cos i sin i di углов орбитального смешивания. Точками и тонкой линией + + HJT = · (di di ).

i O O показаны энергетические зоны при расщеплении этого уровня sin i - cos i di i для ОП типа |x2 - y2 и |3z - r2 соответственно. Очевидно, (12) что для магнитной A структуры выгоден ОП типа |x2 - y2.

Без этого члена в гамильтониане (1) энергия системы Для C структуры ситуация обратная.

Pages:     | 1 |   ...   | 2 | 3 || 5 | 6 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.