WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Физика твердого тела, 2002, том 44, вып. 1 Возбуждение и ионизация кластеров натрия сильным электромагнитным полем © Л.И. Куркина Институт теплофизики им. С.С. Кутателадзе Сибирского отделения Российской академии наук, 630090 Новосибирск, Россия Новосибирский государственный университет, 630090 Новосибирск, Россия E-mail: kurkina@itp.nsc.ru (Поступила в Редакцию 5 апреля 2001 г.) В рамках теории функционала плотности и модели ”желе” путем прямого численного решения нестационарного уравнения Кона–Шэма исследованы возбуждение и ионизация малых кластеров натрия под действием фемтосекундных световых импульсов с максимальной интенсивностью 5 1012-1 1014 W/cm2 и энергией фотонов от 1 до 3 eV. Изучена зависимость степени ионизации от интенсивности, длительности и частоты световых импульсов, а также от размера кластера. Показано, что эффективность процессов определяется главным образом интенсивностью поля, а не полной энергией импульса.

Работа выполнена при поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (гранты № 00-0333043 и 99-15-96028).

Фотовозбуждение электронов является важным ин- энергии электронов, оставшихся в кластерах, в процессе струментом в изучении конденсированных сред, в том взаимодействия с лазерными импульсами.

числе и атомных кластеров. Большое количество теоретических и экспериментальных работ посвящено ме1. Формализм таллическим кластерам в слабых внешних полях (например, [1–10]). Одним из наиболее результативных Проведенное в работе исследование электронных возподходов к описанию взаимодействия атомных кластеров буждений в малых металлических кластерах под дейс электромагнитным излучением является нестационарствием сильного лазерного поля основано на прямом ная теория функционала плотности [11]. Для кластеров численном решении нестационарного уравнения Шрев слабых полях эта теория используется в очень эффекдингера (здесь и далее используется атомная система тивном линеаризованном варианте, который в сочетании единиц |e| = m = = 1) с моделью ”желе” дает результаты, находящиеся в насто ящий момент в наилучшем согласии с экспериментальi j(r, t) = - + V (r, t) j(r, t) (1) ными данными [1–6]. Недавно начались эксперименты на t кластерах в поле коротких (фемтосекундных) лазерных для сферы-”желе” во внешнем потенциале Vext(r, t), обуимпульсов большой интенсивности, которые индуцируют словленном электромагнитным полем. В рамках теории в кластерах сильные электронные возбуждения [12–14].

функционала электронной плотности одноэлектронный Отклик кластеров на сильное лазерное поле являетэффективный потенциал V(r, t) в уравнении (1) строится ся нелинейным и включает многофотонную ионизацию следующим образом:

и фрагментацию кластеров. В связи с этим теория линейного отклика, а следовательно, и линеаризованный n(r, t) - n+(r ) V(r, t) =Vext(r, t)+ dr +Vxc(r, t), (2) метод функционала плотности, который не ней основан, |r - r | не могут применяться для исследования электронных (в этом случае уравнение (1) является уравнением систем в сильных полях. Однако общий формализм функКона–Шэма). Электронная плотность кластера-”желе” ционала плотности не использует теорию возмущений n(r, t) рассчитывается через одноэлектронные волновые и вполне пригоден для изучения нелинейных эффектов.

функции заполненных состояний В данной работе путем прямого численного решения одномерного нестационарного уравнения Конта–Шэма для n(r, t) = |j(r, t)|2.

модели ”желе” исследована ионизация кластеров NaN j под действием сильных фемтосекундных световых имРадиальное распределение n+(r) жесткого положительпульсов в области энергий от 1 до 3 eV. Рассматривались ного фона ”желе” радиуса R определяется как кластеры с ”магическим” числом валентных электронов N = 8, 20 и 40, которые в модели ”желе” соответствуют n+(r) = (R - r).

сферам с замкнутыми электронными оболочками. Изу4rs чена зависимость степени ионизации от интенсивности, длительности и частоты световых импульсов, а также от Здесь rs — электронный радиус Вигнера–Зейтца (для размера кластера. Рассчитано изменение кинетической натрия rs = 3.98a0, где a0 — боровский радиус), Возбуждение и ионизация кластеров натрия сильным электромагнитным полем (R - r) — ступенчатая функция Хевисайда, радиус по- 2. Результаты ложительного фона ”желе” R (который рассматривается Формализм, описанный в предыдущем разделе, был искак радиус кластера) связан с числом валентных электропользован для исследования ионизации малых кластеровнов в кластере N посредством соотношения R = N1/3rs.

”желе” натрия под действием световых импульсов с длиДля обменно-корреляционного потенциала Vxc(r, t) исной на половине высоты T = 10, 20, 40, 100 и пользовалось стационарное локальное выражение Воско 200 fs (полная длина — 25, 50, 100, 250 и 500 fs сои др. [15].

ответственно; далее под длиной импульса будем подЕсли предположить, что кластер взаимодействует со разумевать величину T ), максимальной интенсивностью световым импульсом, линейно поляризованным вдоль I0 = 5 1012-1 1014 W/cm2 и энергией фотонов от оси z, и ограничиться дипольным приближением, то до 3 eV с шагом 0.05 eV. На рис. 1 показаны зависимости внешний потенциал можно представить в виде Nesc(t) для процесса взаимодействия кластера Na8 с имVext(r, t) =zE(t) cos t. пульсами длительностью 40 fs, имеющими максимальную интенсивность 2.5 1013 W/cm2 и различные энергии Напряженность электрического поля E(t) задавалась фотонов. Для характеристики результата взаимодействия в виде функции Гаусса.

кластера со световым импульсом в целом функции Чтобы сохранить сферическую симметрию задачи, пеNesc(t) были усреднены по последней трети импульса рейдем к сферическим координатам. Для этого предста(в этой области их средние значения выходят на насывим z = r cos (где — угол между радиус-вектором r щение). Усредненные величины обозначены Nesc. На электрона и электрическим вектором E электромагнитрис. 2 представлены Nesc для кластеров-”желе” Na8, ной волны) иусреднимVext(r, t) по угловым переменным.

Na20 и Na40 в поле световых импульсов, имеющих одинаВ результате получим ковую интенсивность, но разную длительность (кривые и 2), одинаковую длительность при разной интенсив2r Vext(r, t) = E(t) cos t. (3) ности (кривые 1 и 5), а также одинаковую энергию при разной длительности и интенсивности (кривые 2–6).

Следует отметить, что использование сферически- Как и следовало ожидать, увеличение длительности при сохранении интенсивности импульса или интенсивности симметричной модели ограничивает наше исследование одночастичными возбуждениями, отделяя их от диполь- импульса при сохранении длины ведет к росту электронных поверхностных плазменных колебаний, которые так- ной эмиссии (сравните кривые 1 и 2 на рис. 2 (T = же участвуют в поглощении кластерами электромаг- и 200 fs) при I0 = 5 1012 W/cm2, а также кривые 1 и нитного излучения [10–12,16]. Подобное сферическое приближение недавно успешно использовалось в [17] при описании многократной ионизации кластеров натрия сильным электромагнитным полем в модели ТомасаФерми.

Уравнение (1) с потенциалом (2)–(3) сводится к одномерному по отношению к пространственным координатам (радиальному) нестационарному уравнению Кона–Шэма, которое решалось методом, предложенным в [18], с шагом по времени 2.5 10-18 s. Начальное состояние рассчитывалось путем самосогласованного решения стационарного уравнения Кона–Шэма для сферического кластера-”желе” [19]. Решение уравнения (1) позволяет исследовать электронную эмиссию из металлических кластеров под действием сильных световых импульсов. Эмиссия оценивалась по уменьшению количества валентных электронов в сферической области радиуса Rbox = 1.5R, центр которой совпадает с центром кластера Rbox Nesc(t) =4 [n(r, 0) - n(r, t)]r2dr.

Рис. 1. Временная зависимость количества электронов Nesc, вылетевших из кластера Na8 в процессе взаимодействия с имВозбуждение электронов в высоколежащие связанные пульсом длительностью 40 fs (указана длина на половине высосостояния также должно находить отражение в спектрах ты, полная длина составляет 100 fs), имеющим максимальную Nesc, если эти состояния частично лежат за предела- интенсивность 2.51013 W/cm2 и энергию фотонов 1.80, 2.25 и ми Rbox. 2.30 eV. 1 — огибающая импульса (в произвольных единицах).

Физика твердого тела, 2002, том 44, вып. 172 Л.И. Куркина размера кластера. При этом, если нормировать спектры Nesc на квадрат радиуса кластера, то при энергиях фотона ниже 2 eV спектры для различных кластеров практически накладываются друг на друга, а в интервале от 2 до 3 eV, хотя размерная зависимость (связанная с особенностями энергетической структуры электронов в кластерах разного размера) сохраняется, происходит сближение максимальных значений Nesc /R2 (рис. 3).

Рассмотрим подробнее, как изменяются спектры Nesc в зависимости от размера кластеров, интенсивности и длительности лазерных импульсов. При минимальной из рассмотренных интенсивностей I0 = 5 1012 W/cmлазерных импульсов спектры Nesc отражают электронную структуру основного состояния кластеров и поэтому, скорее всего, связаны с резонансным однофононным поглощением. Так, для кластера-”желе” Na8 (электронная конфигурация: 1s21p6) увеличение Nesc в области энергий ниже 2 eV может быть обусловлено переходами электронов с 1p-оболочки на вышележащие 1d и 2s дискретные уровни (энергии этих переходов по результатам расчета основного состояния кластера методом функционала плотности равны 1.21 и 1.90 eV соответственно).

Порог однофононной ионизации 1p-оболочки составляет 3.23 eV. Между 2 и 3 eV спектр Nesc близок к нулю из-за отсутствия разрешенных электронных переходов (еще раз отметим, что в данном подходе не учитываются поверхностные плазменные колебания, энергия которых лежит именно в этой области). Для кластеров-”желе” Na20 (1s21p61d102s2) и Na40 (1s21p61d102s21 f 2p6) ниже 2 eV также имеют место связанно-связанные переходы между дискретными уровнями с верхних заполненных оболочек (стационарная теория функционала плотности в отсутствие внешних полей дает для Na20:

2s 2p - 1.9eV, 1d 1 f - 1.13 eV, 1d 2p - 1.80 eV;

Рис. 2. Спектральная зависимость количества электронов Nesc, вылетевших из кластеров Na8, Na20 и Na40 в результате взаимодействия с лазерными импульсами различной максимальной интенсивности I0 и длительности T. I0 (1012 W/cm2) и T (fs): 1 — 5 и 20, 2 — 5 и 200, 3 — 10 и 100, 4 —25 и 40, 5 — 50 и 20, 6 — 100 и 10. Импульсы (2)–(6) несут одинаковую энергию.

для импульсов с длительностью 20 fs с интенсивностью в максимуме I0 = 5 1012 и 5 1013 W/cm2 соответственно). При этом зависимость Nesc от интенсивности более существенная по сравнению с зависимостью от длительности. Сопоставление результатов для импульсов, имеющих одинаковую энергию, но разную интенсивность Рис. 3. Спектральная зависимость количества электронов и длительность, показывает, что количество вылетев Nesc, вылетевших из кластеров Na8 (1), Na20 (2) и Na40 (3) ших электронов увеличивается с ростом интенсивности под действием лазерного импульса с T = 20 fs и максимальной дажет при соответствующем уменьшении длительности интенсивностью 1014 W/cm2. Nesc нормировано на квадрат импульса. Ионизация возрастает также и при увеличении радиуса кластеров.

Физика твердого тела, 2002, том 44, вып. Возбуждение и ионизация кластеров натрия сильным электромагнитным полем (в максимуме импульса). Если энергия фотонов лежит в интервале от E0 до ET, то как только энергия фотона j j совпадает с энергией связанно-связанного или связанносвободного перехода электрона, происходит резонансное возбуждение и/или ионизации. При этом чем больше энергия фотона, тем позже происходит резонанс. На рис. 1 показаны временные зависимости Nesc(t) для кластера Na8 при взаимодействии с лазерным импульсом длительностью 40 fs с энергиями фотонов 1.80, 2.25 и 2.30 eV. В первом случае Nesc = 1.523, во втором — Nesc = 1.803, в третьем — Nesc = 0.169. Как видно из рисунка, при энергии фотона 1.80 eV резкое увелиРис. 4. Схематическое изображение изменения положения одчение Nesc происходит раньше, чем при = 2.25 eV.

ноэлектронного энергетического уровня Ej в кластере-”желе” Вылет электронов из кластера в обоих случаях связан в результате надбарьерной ионизации под действием светового импульса, достигающего максимальной интенсивности в мо- с ионизационным распадом возбуждения 1p-электронов мент времени Tmax.

на вышележащие оболочки. При = 2.30 eV резонанс не наблюдается, так как энергетические уровни в кластере не успевают в результате надбарьерной ионизации опуститься до необходимого значения. Чем выше интенсивдля Na40: 2p 3s - 1.21 eV, 1 f 2d - 1.74 eV ), ность излучения, тем больше надбарьерная ионизация.

а пороги однофононной ионизации составляют для Как следствие ниже опускаются одноэлектронные энеробоих кластеров около 2.7 eV. В спектрах Nesc при гетические уровни, сильнее расширяются и сдвигаются I0 = 5 1012 W/cm2 максимумы находятся несколько в сторону высоких энергий резонансные максимумы в ниже этих значений, что может быть связано с поляризаспектрах Nesc (рис. 2). С увеличением интенсивности цией кластеров под действием внешнего электрического импульсов спектры становятся более сложными, что поля, которая приводит к повышению энергий одноможет быть обусловлено усилением многофотонного электронных состояний, однако слабо меняет расстояние механизма поглощения.

между энергетическим уровнями [20]. При увеличении интенсивности лазерных импульсов высота главных пиков в спектрах Nesc увеличивается, они расширяются, усложняются и сдвигаются в сторону более высоких энергий (особенно ярко смещение проявляется в спектрах Na8). Уширение и смещение главных максимумов связано, прежде всего, с началом надбарьерной ионизации, на которую накладывается резонансное поглощение.

(Как показали наши расчеты эффективного потенциала V(r, t), условия для надбарьерного вылета электронов из кластеров реализуются в рассмотренных случаях (рис. 2) при интенсивностях I0 1 1013 W/cm2).

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.