WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Физика твердого тела, 2005, том 47, вып. 1 Увеличение эффективности нелинейно-оптических взаимодействий в наноструктурированных полупроводниках © П.К. Кашкаров, Л.А. Головань, С.В. Заботнов, В.А. Мельников, Е.Ю. Круткова, С.О. Коноров, А.Б. Федотов, К.П. Бестемьянов, В.М. Гордиенко, В.Ю. Тимошенко, А.М. Желтиков, Г.И. Петров, В.В. Яковлев Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова, 119992 Москва, Россия Университет штата Висконсин-Милуоки, WI 53211 Милуоки, Висконсин, США E-mail: leo@vega.phys.msu.ru Обсуждаются способы увеличения эффективности генерации второй и третьей оптических гармоник в наноструктурах кремния и фосфида галлия, сформированных с помощью электрохимического травления кристаллических полупроводников. Среди путей увеличения эффективности нелинейно-оптических взаимодействий выделяются фазовое согласование в анизотропно наноструктурированных полупроводниках, обладающих двулучепреломлением формы, увеличение локального поля, в том числе при рассеянии в макропористых полупроводниках. Сообщается о росте более чем на порядок эффективностей генерации третьей гармоники в пористом кремнии и генерации второй гармоники в пористом фосфиде галлия.

Работа поддержана грантами Президента РФ (МД-42.2003.02), Российского фонда фундаментальных исследований (проекты № 02-02-17259, 03-02-16929 и 02-02-17098), CRDF (проекты N RE2-2369 и RP2-2558), NSF (проект N 9984225), NIH (проект N R21RR16282) и программами Министерства промышленности, науки и технологий РФ и выполнена в Центре коллективного пользования МГУ им. М.В. Ломоносова.

Электрохимическое травление твердых тел, приводя- их макроскопические оптические свойства. Как известщее к росту пор нанометрового размера и формирова- но, именно локальные поля управляют величиной и нию нанокристаллов, стало одним из способов создания свойствами симметрии эффективных нелинейных восполупроводниковых сред с новыми оптическими, в том приимчивостей [4,5]. Рост эффективности нелинейночисле нелинейно-оптическими, свойствами. К преимуще- оптических взаимодействий (как параметрических, так и ствам данной методики получения наноструктур следует непараметрических) за счет увеличения локального поля отнести быстроту и контролируемость процесса, а также был предсказан и наблюдался для композитных оптиего невысокую стоимость. В том случае, когда харак- ческих сред, содержащих металлические включения [6] терные размеры пор и нанокристаллов много меньше или в более общем случае включения, имеющие резодлины волны, наноструктурированный полупроводник нанс на частотах, близких к частотам взаимодействуюможно рассматривать как однородную оптическую сре- щих волн [7,8], а также в тех случаях, когда включение с ду, обладающую некоторым эффективным показателем оптической нелинейностью окружено средой с большим преломления, отличным от показателей преломления показателем преломления [9,10]. Однако обнаруженное веществ, образующих наноструктуру.

в последние годы усиление эффективности нелинейноНаноструктурирование материалов позволяет разра- оптических процессов в por-Si [11–14] и por-GaP [15–17], ботать новые принципы формирования сред для эффек- состоящих из полупроводниковых нанокристалов, разтивного преобразования оптических частот. Увеличение деленных порами нанометрового размера, представляет эффективности генерации гармоник достигается за счет собой новое явление, которое заслуживает детального использования двух подходов: во-первых, за счет искусизучения. Полученные нами результаты обсуждаются в ственной оптической анизотропии пористых полупроданной работе.

водников, обусловленной анизотропией электрохимического травления; во-вторых, за счет локализации света в ансамблях наночастиц. В настоящей работе эти подходы 1. Образцы и методика эксперимента реализуются для таких наноструктурированных полупроводников, как пористый кремний (por-Si) [1] и пори- Пленки por-Si изготавливались методом электрохимистый фосфид галлия (por-GaP) [2,3]. Отметим, что оба ческого травления монокристаллических пластин кремэтих подхода сочетаются в фотонно-кристаллических ния с удельным сопротивлением 1.5 и 3 m · cm структурах на основе пористых полупроводников [1,3], и ориентацией поверхности (110) в растворе HF для которых важную роль играют как присущие им (48 vol.%) : C2H5OH (1: 1). Величины плотностей тока законы дисперсии, так и локальное увеличение напря- травления составляли 50 и 100 mA / cm2. Время травженности полей. ления изменялось от 2.5 до 20 min, при этом толщины В основе обоих указанных подходов в конечном счете слоев составляли от 10 до 80 µm. Отделение пленки лежит влияние локальных полей в наноструктурах на от подложки осуществлялось путем резкого увеличения 154 П.К. Кашкаров, Л.А. Головань, С.В. Заботнов, В.А. Мельников, Е.Ю. Круткова, С.О. Коноров...

плотности тока до 700 mA / cm2 в течение нескольких секунд. Использованный режим обработки приводил к формированию мезопористого кремния, для которого размеры пор и кремниевых нанокристаллов составляли порядка 10 nm.

Слои por-GaP были сформированы с помощью электрохимического травления n-GaP, легированного Te с концентрацией 3 · 1017 cm-3, с исходными ориентациями поверхностей (110) и (111) в 0.5 M водном растворе H2SO4 и растворе HF (48 vol.%) : C2H5OH (1: 1) соответственно. Исследовались как свободные пленки por-GaP, так и слои por-GaP на подложке. Толщины пористых слоев составляли от 4 до 40 µm. Как свидетельствуют изображения поверхностей por-GaP, полученные с Рис. 1. Дисперсия показателей преломления двулучепреломляющего por-Si для обыкновенной (n0) и необыкновенной (ne) помощью атомно-силовой микроскопии [16,17], размер волн. Сплошные линии — результат подгонки по обобщенной неоднородностей (пор и нанокристаллов) составляет модели Бруггемана (1). На вставке — эллипсоид вращения порядка 0.5 µm.

с полуосями a и b, ось вращения которого совпадает с Измерение спектров пропускания пленок por-Si, а кристаллографическим направлением [001].

также спектров рассеяния слоев por-Gap в видимом и ближнем ИК-диапазонах (от 0.47 до 1.6 µm) осуществлялось с помощью лампы накаливания, монохроматора МДР-12, кремниевого (для длин волн 0.47-1.0 µm) гает 0.24. При этом оптическая ось двулучепреломляи германиевого (для 1.0-1.6 µm) фотодиодов и авто- ющего por-Si на подлоке с ориентацией поверхности матизированной системы регистрации. Для измерения (110) лежит в плоскости поверхности и совпадает с ИК-спектров в области от 1.6 до 8 µm использовался кристаллографическим направлением [001].

спектрометр Perkin Elmer Spectrum RX I FT-IR.

Для проверки применимости модели эффективной Генерация второй и третьей гармоник производилась с среды для описания полученных величин показателей использованием лазерных систем на кристалле Nd : YAG преломления весьма полезным представляется изучение (1.064 µm, 35 ps, энергия одного импульса до 3 mJ), дисперсии последних. На рис. 1 представлены зависина кристалле Cr : форстерит (1.250 µm, 50 fs, частота мости величина n0 и ne от длины волны, определенные повторения импульсов 25 MHz и энергия 6 nJ в им- из спектров пропускания пленки por-Si при нормальном пульсе), а также параметрического генератора света падении линейно поляризованного света на поверхность (ПГС), холостая волна которого плавно перестраива- образца [22]. Для описания дисперсионных свойств покалась в спектральном диапазоне от 1.0 до 2.0 µm, а зателей преломления por-Si использовалась обобщенная длительность импульсов и их энергия составляли 3 ns модель эффективной среды Бруггемана, которая учии 10 mJ соответственно. Использование ПГС позволило тывает форму кремниевых нанокристаллов и пор [23].

добиться выполнения условий фазового согласования Данная модель связывает эффективную диэлектричедля процесса генерации третьей гармоники (ТГ) в скую проницаемость такой системы eff с диэлектричеpor-Si, а также варьировать соотношение длины волны ской проницаемостью кремния Si и диэлектрической и размера нанокристалов, что обеспечило получение проницаемостью диэлектрика, заполняющего поры d.

информации о влиянии рассеяния света на генерацию В случае пор, заполненных воздухом: d = 1;

второй гармоники (ВГ) в por-GaP.

d - eff Si - eff p = +(1 - p) = 0.

eff + L(d - eff) eff + L(Si - eff) 2. Анизотропия формы и ее (1) применение для достижения Здесь p — пористость материала, L — фактор деполяризации, определяемый формой нанокристаллов и пор фазового согласования и зависящий от направления поляризации электриче2.1. Двулучепреломление формы в por-Si. ского поля световой волны. Для эллипсоидов вращения Как было показано в работах [18–21], слои мезопори- величина L определяется соотношением полуосей элстого кремния (размеры пор и нанокристаллов порядка липсоида. Как видно из сравнения экспериментальных 10-30 nm), созданные на подложке монокристалличе- данных и результатов расчетов, обобщенная модель ского кремния с низкой симметрией поверхности, обла- Бруггемана, в которой кремниевые нанокристаллы и дают свойствами отрицательного одноосного кристалла, поры предполагаются имеющими форму эллипсоидов у которого величина двулучепреломления n = n0 - ne вращения, оказывается хорошим приближением. Вместе (где n0 и ne — показатели преломления для обыкно- с тем для длинноволновой и коротковолновой областей венной и необыкновенной волн соответственно) дости- становятся заметными различия расчетных и определенФизика твердого тела, 2005, том 47, вып. Увеличение эффективности нелинейно-оптических взаимодействий в наноструктурированных... Рис. 2. Генерация ТГ в двулучепреломляющей пленке por-Si. a — зависимость интенсивности ТГ от длины волны накачки для различных геометрий. На вставке — схема расположения образца в эксперименте по генерации ТГ в геометрии ooe-e, буквой A обозначена призма Глана, использовавшаяся в качестве анализатора; b — ориентационные зависимости для длин волн накачки 1635 и 1215 nm. Нуль по оси координат соответствует ориентации оси [001] по направлению поляризации накачки. Сплошной линией показана ориентационная зависимость для случая фазового синхронизма. На вставке — схема расположения образца в эксприменте по измерению ориентационных зависимостей, буквой A обозначена призма Глана, пропускавшая излучение ТГ по направлению поляризации накачки.

ных в эксперименте показателей преломления. В первом два порядка. Расчет показывает, что для этого угла случае эти различия связаны с тем, что в вычислениях реализуются условия фазового синхронизам [4,5].

не учитывалось поглощение на свободных носителях, Величина двулучепреломления оказывается достаточво втором — с приближением длины волны к размеру ной и для того, чтобы добиться синхронной генерананокристалла и, следовательно, с выходом из области ции ТГ. На рис. 2, a представлена зависимость интенприменимости теории эффективной среды. сивности ТГ в геометрии ooe-e (см. вставку на рис. 2, a) 2.2. Фазовое согласование для процессов от длины волны накачки. Хорошо виден максимум на генерации гармоник. Большая величина двулу- длине волны 1.635 µm, который объясняется достижечепреломления в por-Si, сравнимая с дисперсией этого нием фазового согласования. Также были получены материала, позволяет реализовать условия фазового син- спектральные зависимости интенсивности ТГ и в других хронизма для процессов генерации ВГ и ТГ. Фазового геометриях; заметные сигналы ТГ были обнаружены согласования волн гармоники и нелинейной поляриза- также в тех случаях, когда и ТГ, и волна накачки были ции можно добиться, изменяя эффективный показатель поляризованы вдоль направлений поляризаций обыкнопреломления для необыкновенной волны. Это осуще- венной или необыкновенной волн (геометрии ooo-o и ствляется при варьировании угла падения излучения на eee-e); в то же время для иных геометрий (ooo-e, oee-e) пленку, заполнении пор диэлектрическими жидкостями сигнал ТГ не превосходил уровня шумов эксперимента.

или изменении длины волны излучения накачки. Как видно из рис. 2, a, зависимости для геометрии ooo-o При генерации ВГ, накачиваемой пикосекундными и eee-e не обладают выраженными экстремумами. Данимпульсами лазера на Nd : YAG, в указанных образцах ный результат вполне очевиден, поскольку материальная при определенном значении угла падения волны на- дисперсия показателей преломления препятствует фазокачки наблюдалось возрастание интенсивности ВГ на вому согласованию процесса генерации ТГ для указанФизика твердого тела, 2005, том 47, вып. 156 П.К. Кашкаров, Л.А. Головань, С.В. Заботнов, В.А. Мельников, Е.Ю. Круткова, С.О. Коноров...

ных геометрий. Увеличение сигнала ТГ с ростом длины те ТГ. Для исследуемого нами двулучепреломляющеволны для всех геометрий, представленных на рис. 2, a, го por-Si величина r оказывается равной 3.3 ± 0.2, объясняется уменьшением поглощения на частоте ТГ. тогда как для кристаллического кремния аналогич(3) (3) (3) Ориентационные зависимости сигнала ТГ при синхроная величина (1111 + 1122)/1111 составляет 2.35 ± 0.15.

низме и вдали от него представлены на рис. 2, b. Вид Полученное различие отношений элементов тензора ориентационных зависимостей существенно различает(3)(3;,, ) обусловлено неравенством (5), что кася: для случая синхронизма зависимость интенсивности чественно совпадает с нашим анализом его модификаТГ I3 от угла вращения образца (см. вставку на ции, вызванной наноструктурированием.

рис. 2, b) определяется прежде всего синхронным про- 2.4. У в е л и ч е н и е э ф ф е к т и в н о с т и г е н е р а цессом генерации ТГ ции ТГ в мезопористом кремнии. Модель эффективной среды предсказывает в данном случае I3 (sin2 cos2 )2 sin4 2, (2) уменьшение нелинейно-оптического отклика рассматриваемого материала. Вместе с тем наши эксперименты тогда как вдали от синхронизма в зависимости I3() продемонстрировали рост более чем на порядок интеносновную роль играют взаимодействия ooo-o и eee-e, для сивности ТГ в мезопористом кремнии по сравнению которых в среде с нормальной дисперсией невозможно с кристаллическим материалом [14]. Отметим, что для фазовое согласование, а максимумы ориентационной замикропористого кремния той же пористости, у которого висимости совпадают с экстремумами функций sin4(2) размеры нанокристаллов составляют 1-2 nm, эффективи cos4(2).

ность генерации ТГ оказалась, напротив, ниже, чем в 2.3. М о д и ф и к а ц и я т е н з о р а к у б и ч е с к о й н е кристаллическом кремнии. Последний факт хорошо солинейной восприимчивости. Подобно тому, как гласуется с предсказаниями модели эффективной среды.

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.