WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Журнал технической физики, 1999, том 69, вып. 5 01;02;11 О влиянии начального состояния адатомов на соотношение атомов и ионов в потоке распыляемых частиц © С.Ю. Давыдов Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе РАН, 191194 Санкт-Петербург, Россия (Поступило в Редакцию 22 декабря 1997 г.) Изучена роль начального состояния адатомов в формировании зарядового состава потока распыленных частиц. Расчеты проделаны для атомов щелочных металлов, адсорбированных на поверхности вольфрама и испытывающих взаимное диполь-дипольное отталкивание. Показано, что с ростом поверхностной концентрации адатомов вероятность выхода положительных ионов уменьшается, причем учет начального состояния адатомов усиливает этот эффект.

1. Основной вопрос теории электронного обмена ме- ушедшей на бесконечность частицы, — сдвиг кважду распыленной частицей и металлической поверхно- зиуровня вследствие взаимодействия с металлом; f — стью [1–3] формулируется следующим образом, сохра- функция распределения Ферми; — энергетическая нит ли частица, покинувшая поверхность твердого тела переменная; использована система единиц, где = 1), в определенном зарядовом состоянии, т. е. в виде атома пренебрегают первым слагаемым, как раз и содержащим или иона, это состояние в процессе слета или будет информацию о начальном заполнении частицы (так наиметь место перезарядка и атом превратится в ион, а зываемый ”memory term”). Действительно, если предион — в атом При этом вопрос о сечении возбуждения положить, что частица взаимодействует с подложкой в атомов или ионов не ставиться и с этой точки зрения течение короткого промежутка времени и при этом безразлично, под действием чего (ионной, электронной, полуширина квазиуровня остается приблизительно понейтронной бомбардировки) произошло распыление. Вестоянной и равной 0, то первый член в правой части роятность поверхностной перезарядки описывается чиформулы (1) имеет вид слом заполнения ушедшей на бесконечность частицы n(), которое в данном контексте имеет следующий n(0) exp(-20 ). (2) смысл: если n() = 1, то поток распыленных частиц состоит только из атомов, при n() = 0 имеем Положив = ri/v, где ri — ионный радиус, v — поток однократно заряженных положительных ионов, нормальная (по отношению к поверхности) составляпри 0 < n() < 1 в потоке содержатся как атомы, ющая скорости частицы, найдем, что для 0 = 1eV так и ионы. При этом предполагается, что на перезарядку и v = 106 cm / s первый член имеет порядок 10-14 и работает лишь одна одноэлектронная орбиталь, что допу- может быть отброшен. В другом предельном случае, стимо, когда в потоке присутствуют лишь атомы и ионы когда предполагается, что частица взаимодействует с пос зарядом +1. Обычно предполагают, что начальным верхностью в течение всего процесса и при этом ширина состоянием частицы вообще можно пренебречь [1–3].

квазиуровня уменьшается с удалением от поверхности Аргументируют это следующим образом. В выражении экспоненциально, т. е.

для числа заполнения n() ушедшей на бесконечность распыленной частицы, имеющем вид (z) =0 exp(-2z)(3) (z — расстояние частицы от поверхности, 1 -1 — = n() = n(0) exp -2 dt · (t ) характерная обратная длина, и z = v(t - t0), v = const), tпервый член имеет вид 1/ n(0) exp(-0/v)(4) + -1 d · f (, T) dt · (t ) tи составляет величину порядка 10-7. Таким образом, при скоростях порядка 106 cm / s первым членом уравнения (1) можно пренебречь.

exp -it - dt i(t ) +(t ) (1) Информация о начальном (адсорбированном) состояt нии частицы содержится, однако, не только в первом члене выражения (1), но и во втором, а именно в функции ( n(0) — заполнение частицы в момент распыления t0;

2 — ширина квазиуровня, которая возникает вслед- сдвига квазиуровня. Как правило, под понимают ствие конечности времени жизни электрона на распы- гибридизационный сдвиг, связанный с уширением ляемой частице; = +, где — положение уровня дисперсионными соотношениями. Можно, однако, под О влиянии начального состояния адатомов на соотношение атомов и ионов в потоке... Исходные данные и параметры модели понимать и сдвиг квазиуровня за счет других взаимодействий, например взаимодействия электрона адатома с его Параметры Li Na K Rb Cs изображением в металле [4–6] или диполь-дипольного l, 1.13 1.39 1.85 1.99 2.отталкивания адатомов. Это последнее и будет предмеd, 3.02 3.66 4.53 4.84 5.том рассмотрения настоящей работы.

, eV 12.02 10.21 9.57 9.05 9.2. Вработе [7] показано, что диполь-дипольное воздей-NML · 1015 cm2 0.91 1.34 2.05 2.34 2.ствие ионов, адсорбированных на металлической поверхm, eV -0.14 0.11 0.91 1.07 1.ности, на выделенный ион может быть описано эффек0, eV 2.16 1.47 0.96 0.84 0.тивным полем, приводящим к смещению 0 квазиуровня, eV 22.4 18.8 16.3 15.4 14.адатома 3/ 0 = · 3/2(1 - n), = 2e2l2NML2A, (5) щелочной металл из почти ионного состояния M+ где 2l — плечо диполя, образованного зарядом иона и переходит в почти атомное M0, Полагали также, что его изображением в металле; NML — концентрация адаNML = d-2, где d приравнивалось к расстоянию между томов в монослое (ML); =N/NML — относительная ближайшими соседями в объеме щелочного металла.

концентрация адатомов (степень покрытия); e —заряд Значения d приведены в [9]. Работа выхода поверхности позитрона; A 9 — коэффициент, слабо зависящий от = (110) вольфрама принята равной 5.25 eV [8]. Для оценки геометрии адсорбированного слоя.

полуширины квазиуровня воспользуемся выражением, Отметим, что подход, развитый в работе [7], спраполученным в работе [10], ведлив, вообще говоря, лишь до покрытий, отвечающих минимуму работы выхода адсорбционной системы, так как не учитывает металлизации (см. ниже). 0 = Va, (8) zs Число заполнения адсорбированного адатома n n(0) в рамках гамильтониана Андерсона– где zs — число ближайших соседей в объеме субстрата Ньюнса определяется самосогласованным образом из (для вольфрама zs = 8); Va — матричный элемент уравнения взаимодействия ближайших соседей в объеме щелочного 1 +металла, в качестве Va возьмем универсальный матричn = arcctg, (6) ный элемент Харрисона Vss = -1.32( /md2), где m— где = -I (— работа выхода субстрата, I —потен- масса электрона [11].

циал ионизации адсорбируемого атома); здесь предпола- 4. Перейдем теперь к определению зарядового состава потока распыленных частиц. Здесь необходимо гается, что на адатоме не может находится более одного отметить следующее обстоятельство. При расчете чиэлектрона, т. е. образование отрицательных ионов здесь сла заполнения атома в адсорбированном состоянии не рассматривается.

в качестве работы выхода нужно, естественно, брать Для того чтобы, воспользовавшись уравнением (1), определить в потоке распыленных частиц статистиче- работу выхода металлической подложки, т. е. в нашем случае работу выхода для поверхности (110) W. Когда ские веса (или вероятности выхода) нейтралей (атомов) P0 = n() и положительных ионов P+ = 1 - n(), же частица слетает с поверхности, она ”ощущает” уже необходимо задать зависимость сдвига квазиуровня уле- работу выхода всей адсорбционной системы, т. е. работу тающей частицы от времени или, что эквивалентно, от выхода субстрата, покрытого пленкой щелочного металрасстояния. Положим, как это обычно делается [4–6], ла. Именно эту работу выхода и нужно учитывать при расчете n() [10,12–14]. Как показано в работе [7], =0 exp(-z), при адсорбции щелочных металлов на металлическом субстрате изменение работы выхода подложки в где — характерная обратная длина спада электрирезультате адсорбции есть ческого потенциала поверхностной решетки диполей в направлении, перпендикулярном поверхности.

= - · · (1 - n), =4e2lNML.

3. С целью анализа роли начального состояния адатома в формировании зарядового распределения распыленЗначения приведены в таблице. Предполагая, что ных частиц рассмотрим конкретную систему — атомы параметр в выражении (7) равен 2 в формуле (3), и щелочного металла, адсорбированные на поверхности переходя к пределу малых скоростей аналогично тому, (110) вольфрама. Исходные данные и параметры, опикак это проделано в работе [1], получим следующие сывающие эту систему, приведены в таблице. Параметр выражения для n n() :

l (половина плеча диполя) в формуле (5) брался равным полусумме ионного и атомного радиусов щелочного c a) +>0, n = exp - b, (10) металла, значения которых приведены в [8] (там же b приведены потенциалы ионизации атомов щелочных ме таллов). Такое определение l позволяет в первом приблиc b) +<0, n =1 - exp b. (11) жении учесть то обстоятельство, что с ростом покрытия b Журнал технической физики, 1999, том 69, вып. 118 С.Ю. Давыдов Здесь c =0/(2 +2)1/2, b=arctg (0/|0|), 0 b = - b, 0 = v. (12) Выражения (10) и (11) получены в предположении = 2, что соответствует одной и той же зависимости от координаты z как ширины квазиуровня адатома, так и величины диполь-дипольного потенциала. Вообще говоря, спад потенциала решетки диполей зависит от степени покрытия. Действительно, если расстояние между ближайшими соседями в субмонослое адатомов равно a (при этом =d2/a2, где, как и ранее, d есть расстояние между ближайшими соседями в монослое), то затухание потенциала будет пропорционально exp(-gz), где g =(2/a) — наименьший по величине вектор обратной решетки. Таким образом, равенство = 2 переходит в (/a) =. Принимая 1 -1 [1], найдем, что = условие 2 выполняется для порядка 1 (см. таб= лицу). Так как, однако, мы стремимся лишь выявить роль начального состояния адатомов в формировании зарядового состава потока распыленных частиц, обрезание Рис. 2. Зависимость коэффициента b от степени покрытия.

дипольного потенциала на расстоянии z порядка 1 не Обозначения те же, что на рис. 1.

внесет качественных изменений в результаты расчетов.

5. Как следует из таблицы, все энергетические параметры модели (,, 0, ) плавно изменяются в ряду Li Cs. Поэтому мы ограничились расчетом лишь для двух крайних членов этого ряда. Мы выбрали равным 0.5 и 1 eV, что соответствует скорости иона, равной 7.62 и 15.24 · 106 cm / s. При этом атомы (ионы) лития имеют соответственно кинетические энергии и 420 eV, атомы (ионы) цезия — 2 и 4 keV (мы полагали = 1 -1). Это — типичные энергии в экспериментах по распылению [15]. Как уже указывалось, теория [7] справедлива для покрытий 0.5. Именно такие Рис. 3. То же, что на рис. 2, но для коэффициента c.

концентрации адатомов и были рассмотрены. Результаты расчетов представлены на рисунках.

На рис. 1 показаны зависимости чисел заполнения адатомов Li и Cs и соответствующие изменения работы выхода адсорбционной системы от степени покрытия.

Так как уровень адатома лития при нулевых покрытиях расположен ниже уровня Ферми подложки ( < 0), число заполнения одиночного адатома лития больше 0.5. С ростом адатом деполяризуется и число его заполнения растет. Квазиуровень адатома цезия первоначально расположен выше фермиевского. С ростом покрытия квазиуровень смещается вниз и пересекает уровень Ферми подложки, что и проявляется в более резкой зависимости n() для Cs, чем для Li. На крутизну Рис. 1. Зависимость чисел заполнения адатома n (сплошные зависимости n() влияет также то обстоятельство, что линии) и понижения работы выхода (eV) (штриховые квазиуровнеь цезия уже.

линии) от степени покрытия : 1 —Li, 2 —Cs.

Журнал технической физики, 1999, том 69, вып. О влиянии начального состояния адатомов на соотношение атомов и ионов в потоке... Отметим, что выражения (10) и (11) являются асимптотическими и испытывают разрыв при степени покры тия, определяемой уравнением () = 0. В точке две ветви функции n() должны быть сшиты. При этом 1 1 n() = 1 + c -. (13) 2 b b Для цезия 0.11, что дает n() 0.6, P+ 0.4.

= = = На рис. 6 представлена зависимость разности + + P+ P0 - P+ (где P0 — вероятность выхода ионов без учета начального состояния адатомов) от Рис. 4. Зависимость выхода P+ ионов Li+ от степени покрыстепени покрытия для цезия. Из рис. 6 следует, что тия: 0 = 0.5 (1), 1 eV(2).

учет начального состояния приводит к уменьшению вероятности выхода ионов щелочных металлов (и увеличивает выход нейтралей), причем P+ тем больше, чем выше скорость распыляемого иона. Для лития зависимости P+() аналогичны, но разность P+ 0.01.

= Область концентраций адатомов, в которой существенно изменяются вероятности выхода нейтралей и ионов, определяется неравенством + -1 < <1, (14) т. е.

0 1 1 - 2 = -. (15) 1 - n(1) 1 - n(2) Следовательно, именно начальное состояние адатомов определяет ширину области изменения P0() и P+().

В настоящей работе мы не учитывали кулоновский Рис. 5. То же, что на рис. 4, для ионов Cs+.

сдвиг квазиуровня адатома =e2/4l, (16) На рис. 2 и 3 представлены коэффициенты b и c, вызванный силами изображения. Для литиевого покрывходящие в выражения (10) и (11), в функции от степени тия 3.19 eV, что переводит квазиуровень ада= покрытия. Уменьшение b с ростом приводит к увелитома Li из положения под уровнем Ферми вольфрама чению числа заполнения n, т. е. к выходу нейтралей P0, в положение над ним. Тогда и для лития зависимость и к соответствующему уменьшению вероятности выхода вероятности выхода положительных ионов от степени ионов P+, что и отражено на рис. 4, 5. Из сравнения покрытия P+() будет аналогична той, что имеет место зависимостей b() и c() следует, что отношение (c/b) для цезия (рис. 5). Кулоновский сдвиг для квазиуровня с ростом покрытия возрастает. Это несколько компенси- адатома цезия есть 1.61 eV, что качественно не = рует спад n(). При =0 или (что в данном случае меняет зависимость P+().

эквивалентно) без учета начального состояния адатомов имеем b = b = /2, c = 1. При этом выражения (10) и (11) переходят в известную формулу (30) работы [1].

Зависимость P+() тем резче, чем меньше скорость слета иона. Для цезия P+() изменяется от значений, близких к 1, до нулевых, тогда как для лития — приблизительно от 0.5 до 0. Такое различие P+() для Li и Cs связано с соответствующей разницей в положении квазиуровней относительно уровня Ферми металла.

Характер зависимости P+() определяется в основном зависимостью работы выхода от степени покрытия. Учет Рис. 6. Разница между выходом P+ ионов Cs+ при учете начального состояния приводит к определенным количеначального состояния адатомов (R+) и без него (P+) в ственным поправкам (см. ниже).

функции от степени покрытия: 0 = 0.5 (1), 1 eV(2).

Журнал технической физики, 1999, том 69, вып. 120 С.Ю. Давыдов Таким образом, в настоящей работе мы оценили роль начального состояния в формировании зарядового состава потока распыленных атомов. Оказалось, что при адсорбции щелочных металлов на поверхности (110) W для определенной концентрации адатомов учет начального состояния важен. Так, для цезия такой учет приводит к подавлению вероятности выхода ионов в среднем на 15% (рис. 6), что существенно.

Работа выполнена в рамках программы ”Поверхностные атомные структуры”.

Список литературы [1] Brako R., Newns D.M. // Surf. Sci. Rep. Prog. Phys. 1989.

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.