WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     | 1 || 3 |

альной энергии поляризационного самовоздействия, а Ueh(re, rh) =-e2G(re, rh) — оператор электроннодырочного взаимодействия, матричный элемент котороте слагаемые, для которых выполняются условия го может быть представлен в виде l mi - ms = mj - mt = m, |li - ls| l |li + ls| i j|Ueh|i j = -e2 Il(i j, i j )Hlm(i j, i j ). (17) l=0 m=-l и |l - lt| l |l + lt|. (21) j j Энергетический спектр двухчастичных (экситонопоВ формуле (17) Il(i j, i j ) — это интеграл от радиальдобных) состояний EN (где N = 0, 1, 2... —квантовые ной части оператора электронно-дырочного взаимодейчисла, характеризующие эти состояния) и соответствуствия, ющие волновые функции этих возбуждений находятIl(i j, i j ) ся стандартным образом из условия нетривиального решения системы алгебраических уравнений (15) для e h e h коэффициентов разложения Ci j двухчастичной волновой = f (r) f (r )gl(r, r ) f (r) f (r )r2r 2drdr, (18) i j i j функции по произведениям одночастичных волновых функций.

e h где f и f являются радиальными составляющими i j На рис. 2 представлены результаты расчета энерэлектронных и дырочных волновых функций nlm (12), а гии связи основного состояния экситона Eex (сплошHlm(i j, i j ) — интеграл от угловой части, ная кривая 1) как функции диаметра D кремниевой квантовой точки (1 = 11.7), находящейся в матрице Hlm(i j, st) SiO2 (2 = 2.1). Для сравнения на этом же рисунке приведены аналогичные зависимости Eex в кремниевой = Ylmi ( )Yls ms ( )Ylm( )Yl j mj ( )Yl ( )Ylm( )d d.

mt i t квантовой нити (кривая 2) и квантовой яме (кривая 3), ранее рассчитанные в [15,16]. Штриховые кривые на (19) рис. 2 соответствуют гипотетической ситуации равенИспользуя правило сложения моментов, можно выраства диэлектрических проницаемостей полупроводника зить Hlm(i j, st) через 3 j-символы Вигнера [14]:

и диэлектрика (1 = 2 = 11.7).

На рис. 3 приведены результаты расчета основного 2l + Hlm(i j, st) = (2li + 1)(2l + 1)(2ls + 1)(2lt + 1) j экситонного состояния квантовой точки для разных высот барьеров на границе с матрицей.

li l l ls lt l li l l ls lt l j j Эти рисунки наглядно демонстрируют основные ре.

0 0 0 0 0 0 mi mj m ms mt m зультаты данного раздела:

(20) 1) энергия связи экситона в квантово-размерной Из формулы (20) следует, что вследствие „правила Si–SiO2-структуре сильно зависит от ее размерности и треугольников“ ненулевыми в сумме (17) будут лишь степени пространственного ограничения;

Физика и техника полупроводников, 2006, том 40, вып. 102 И.М. Купчак, Д.В. Корбутяк, Ю.В. Крюченко, А.В. Саченко, И.О. Соколовский, О.М. Сресели В соответствии с „золотым правилом“ вероятность перехода между этими состояниями системы в единицу времени равна WN =(2/ )|UN|2(EN - ), где UN — матричный элемент оператора электронфотонного взаимодействия U = -en/(mc) A(rl)pl, в l котором сумма берется по всем валентным электронам, причем A(rl) — вектор-потенциал электромагнитного поля в точке rl нахождения l-го электрона, pl = -i l — оператор импульса l-го электрона, а n — коэффициент преломления. Для квантованного электромагнитного поля вектор-потенциал имеет вид A(r) =[2 /(V )]1/2(c/n)e exp(r), где V — объем системы, — частота фотона, — его волновой вектор, e — единичный вектор поляризации.

Ограничимся в дальнейшем одночастичным приближением этой многоэлектронной задачи. Кроме того, при построении волновых функций многоэлектронной системы будем использовать состояния только двух зон (проводимости и валентной), т. е. будем считать, что лишь состояния этих двух зон принимают участие в процессе излучательной рекомбинации. Волновая функРис. 3. Энергия основного экситонного перехода как функция ция электронной подсистемы в упрощенном виде (без диаметра D кремниевых квантовых точек в SiOx-матрице. Криспиновых переменных) в случае, когда все электроны вая 1 отвечает приближению бесконечно высоких барьеров, кривая 2 получена для реальных электронных и дырочных заполняют нижайшие по энергии состояния, может барьеров в структуре Si–SiO2, а кривая 3 — в структуре быть записана в форме антисимметризованного произSi–SiOx с x = 1.5.

ведения узловых функций Ванье валентной зоны [17]:

(r1, r2,..., rQ) =A aV (rj), где qi — координаты i, qi, узлов решетки, общее количество которых равно Q, rj — координаты электронов, A — оператор анти2) различия в диэлектрических проницаемостях точки симметризации, aV — p-подобные состояния Ванье qi, и матрицы обеспечивают эффект диэлектрического усивалентной зоны, локализованные в узлах qi и характериления;

зующиеся индексом поляризации = 1, 2, 3. В случае, 3) полная энергия основного экситонного излучателькогда один из электронов переведен в состояние, отвеного перехода сильно зависит от высоты барьеров для чающее зоне проводимости, волновая функция коррелиэлектронов и дырок на границе квантовая точка–матрованного электронно-дырочного движения может N рица. В идеализированной модели бесконечно высоких быть записана в виде суперпозиции волновых функций барьеров энергии перехода оказывается сильно завышен типа Xnm(r1, r2,..., rQ) =A aV (rj)aC (rj = j):

i, qi=n,= m ной по сравнению с реальной ситуацией.

= CN Xnm. (22) N nm 3. Расчет характеристического nm времени излучательной Узловая волновая функция Xnm отвечает одному из возрекомбинации бужденных энергетических состояний многоэлектронэлектронно-дырочных ной системы, в котором электрон с -поляризованного возбуждений в КТ состояния Ванье валентной зоны в узле n переведен в состояние Ванье зоны проводимости, локализованное Расчет вероятности излучательной электронно-дыроч- на узле m. Коэффициенты разложения CN по сути nm ной рекомбинации в КТ проведем по стандартной являются не чем иным, как „размазанной“ по ячейкам схеме, учитывающей два основных состояния системы огибающей волновой функцией экситоноподобного соэлектронов верхних оболочек (валентных электронов) стояния (re, rh) типа (1), т. е. CN = (m, n)0, где N N nm и фотонов. Будем считать, что начальное состояние 0 — объем элементарой ячейки. Поэтому, вычисляя системы характеризуется незаполненными состояниями матричный элемент UN = |U|, дискрет0 N электромагнитного поля и заселенным экситоноподоб- ную сумму по ячейкам можно заменить на интегрироным состоянием с энергией EN и поляризацией, а вание по непрерывным переменным огибающей функконечное — незаселенными экситоноподобными состо- ции (re, rh). Учитывая локальный характер функций N яниями и заселенным фотонным состоянием с энер- Ванье (их практически полную пространственную логией, волновым вектором и поляризацией. кализацию в пределах соответствующих элементарных Физика и техника полупроводников, 2006, том 40, вып. Характеристики экситонов и экситонная фотолюминесценция структур... ячеек) и выполнив интегрирование по многочастичным мально для облегчения учета в явном виде закона диспеременным r1, r2,..., rQ, получим следующую проме- персии фотонов. Используя известное разложение [13] жуточную формулу:

L eikr = 4 iL jL(kr) YLµ( r )YLµ( k), (25) ie UN = (r, r)ei(K +)rdr N L=0 µ=-L m V где jL — сферические функции Бесселя, и учитывая, что aV (r )(er )aC(r )dr, (23) K0 (вследствие чего в сумме фактически остается лишь одно слагаемое с L = µ = 0 при выборе полярной где интегрирование во втором интеграле ведется в оси вдоль направления K0), после интегрирования по пределах элементарной ячейки, — волновая функция волновому вектору и частоте фотонных состояний N экситоноподобного состояния в КТ типа (11) с энергией в формуле (24) можно получить следующее окончательперехода EN. Вследствие коммутации гамильтониана ное выражение для полной вероятности излучательной r многоэлектронной системы с оператором импульса от- рекомбинации WN:

дельного электрона этот интеграл можно записать в 4 EN n pвиде r WN = 3 c V |e|C = -(mEN/ ) aV (r )(er )aC(r )dr e h CN f (r) f (r) j0(K0r)r2dr, (26) neml,nhml nel nhl = -mEN(ep0 )/(e ), ne,nh,m,l где p0 — дипольный момент перехода между состоягде p0 — модуль дипольного момента перехода pнием Ванье зоны проводимости и -ориентированным (одинаковый для переходов с разными в кристалле кусостоянием Ванье валентной зоны, локализованными на бической симметрии), CN m l — коэффициенты разлоnml,n одной и той же ячейке (параметр, не зависящий от жения огибающей волновой функции экситоноподобного конкретного положения ячейки).

состояния с энергией перехода EN по произведениям r Для расчета полной вероятности WN спонтанного базисных электронных и дырочных функций размерного e h излучательного электронно-дырочного перехода в КТ с квантования в формуле (11), f и f — соответствуnl n l энергией EN следует просуммировать вероятности пеющие радиальные части этих электронных и дырочных реходов WN во все возможные конечные состояния функций. Видно, что, как и в случае кремниевых квантосистемы с учетом всех законов сохранения:

вых ям и квантовых нитей [15], вероятность электроннодырочного излучательного перехода в кремниевых КТ V r WN = будет немонотонной функцией их диаметра D вслед(2)=1,ствие осцилляций интеграла перекрытия электронных и дырочных волновых функций в формуле (26), обуслов d ( - c/n) |VN|2(EN - )d. (24) ленных наличием быстроосциллирующей составляющей j0(K0r) в электронной волновой функции.

В последней формуле интеграл по частоте с -функцией На рис. 4 представлена зависимость полного харак( - c/n) в подынтегральном выражении введен фортеристического излучательного времени жизни экситонов rx в квантовой точке Si–SiO2 от ее диаметра. Расчет проведен в предположении существования двух основных каналов излучательной рекомбинации в кремниевой КТ: 1) обычного канала излучательной рекомбинации экситонов в кремнии с участием фононов с характеi ристическим временем rx 10-4 с и 2) нуль-фононного (псевдопрямого) канала излучательной рекомбинации d r с характеристическим временем rx = 1/W0. Полное характеристическое время излучательного экситонного перехода определяется в этом случае по закону i d сложения обратных величин, 1/rx = 1/rx + 1/rx. Из рис. 4 видно, что время rx в квантовых точках даже весьма близких размеров может отличаться на порядки.

Это может являться одним из факторов, объясняющих хорошо известный результат экспериментальных микрофотолюминесцентных исследований наноструктур Рис. 4. Зависимость характеристического времени излучас кремниевыми квантовыми точками, заключающийся тельного нуль-фононного экситонного перехода в квантовой точке Si–SiO2 от ее диаметра. в том, что одни квантовые точки светятся достаточно Физика и техника полупроводников, 2006, том 40, вып. 104 И.М. Купчак, Д.В. Корбутяк, Ю.В. Крюченко, А.В. Саченко, И.О. Соколовский, О.М. Сресели ярко, а аналогичные другие — слабо или вообще не уширения, величина D в подынтегральном выражении светятся. рассматривается как функция энергии экситонного перехода, т. е. как функция, обратная зависимости E(D).

Кинетика релаксации интенсивности отдельной линии 4. Экситонная фотолюминесценция ФЛ с энергией E(D) после короткого (по сравнению в кремниевых КТ с характеристическим временем x (D)) импульса лазерного возбуждения длительностью ti определяется В нашем дальнейшем анализе ограничимся рассмотвыражением рением диапазона КТ достаточно малых размеров, когда энергия связи экситона велика ( 0.3эВ) и наличием JPL(E, t) =c(D)D3I ti/rx (D) exp -t/x (D). (31) квазисвободных электронно-дырочных пар при комнатАналогично стационарному случаю, в случае некоего ных температурах можно пренебречь. Тогда уравнение распределения размеров КТ по размерам кинетика загенерационно-рекомбинационного баланса для отдельтухания интегральной интенсивности ФЛ описывается ной КТ диаметром D принимает вид формулой dnx(D) nx (D) + = c(D)D3I, (27) IPL(t) int dt x (D) Dmax где nx(D) — полное количество экситонов в КТ, на = c ()3 exp -t/x () ti/rx() f (, D, ), G ходящихся в основном энергетическом состоянии, I — интенсивность освещения, (D) — коэффициент поглоDmin (32) щения, c — формфактор (c 1 для кубической КТ, c /6 для сферической КТ), x (D) — полное время где f (D, D, ) — соответствующая функция распредеG d i жизни экситонов в КТ, 1/x (D) =1/rx (D) +1/rx (D) ления.

+ 1/nx (D), где nx (D) — безызлучательное время жизни Спектральная плотность экситонной ФЛ ансамбля экситонов.

квантовых точек, измеренная с временной задержкой td В стационарном случае имеем после импульса возбуждения, по аналогии с выражением (30) может быть записана в виде nx(D) =c(D)D3Ix (D). (28) n Интегральная интенсивность экситонной линии люмиIPL(E, td) = aiJPL(, 0)x (D) несценции, соответствующая энергии экситонного переi=хода E(D), в этом случае равна Td Td + Ts exp - - exp JPL(E) =c(D)D3Ix(D)/rx (D), (29) x (D) x (D) где rx(D) — полное характеристическое время излуча- D ()d f D(), Di, i, (33) G тельного экситонного перехода, (E - )2 + ()2/i d 1/rx (D) =1/rx(D) +1/rx (D).

где величина JPL(, 0) задается выражением (31), взятым при t = 0, td — время задержки, Ts — время строба.

В случае ансамбля нанокристаллов, характеризующегося некими (например, гауссовскими) распределениями 5. Обсуждение результатов КТ по размерам вокруг нескольких наиболее вероятных размеров Di, i = 1, 2,..., n, спектральную плотность и сравнение с экспериментом экситонной фотолюминесценции (ФЛ) с учетом дополнительного (не связанного с разбросом размеров КТ) Прежде всего отметим, что результаты нашего аналиуширения полос ФЛ квантовых точек из-за эффекта за особенностей экситонной ФЛ кремниевых квантовых квантово-мезоскопических флуктуаций можно выразить точек, находящихся в окружении SiOx, во многом близки в виде к результатам, полученным для случая кремниевых нитей [18].

n D В обоих случаях непрямозонность полупроводника IPL(E) = aiJPL() f D(), Di, i G приводит к осциллирующему характеру зависимости i=экситонного нуль-фононного излучательного времени () d, (30) жизни от размера квантово-размерного объекта. В экспе(E - )2 + ()2/риментально полученных спектрах ФЛ такого мате где f (D, Di, i) =(1/ 2i) exp[-(D - Di)2/2i2], риала может наблюдаться не одна, а две или более G i — среднеквадратичный разброс толщин КТ в окрест- основных полос ФЛ, причем кинетика релаксации ФЛ ности Di, ai — весовой коэффициент соответствующего будет неэкспоненциальной. Кроме того, в ФЛ квантовых гауссиана, () — зависящий от энергии перехода точек должен проявляться квантовый мезоскопический (т. е. от диаметра D) параметр мезоскопического эффект, обусловленный тем, что в объектах с малым Физика и техника полупроводников, 2006, том 40, вып. Характеристики экситонов и экситонная фотолюминесценция структур... числом частиц локальные флуктуации физических величин (в том числе и энергии экситонных состояний) могут становиться весьма значительными (например, из-за различного рода флуктуаций атомного масштаба во внутреннем строении квантово-размерных объектов, их интерфейса или ближайшего внешнего окружения).

Pages:     | 1 || 3 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.