WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!


Pages:     || 2 | 3 |
Физика и техника полупроводников, 2006, том 40, вып. 1 Характеристики экситонов и экситонная фотолюминесценция структур с кремниевыми квантовыми точками © И.М. Купчак, Д.В. Корбутяк, Ю.В. Крюченко¶, А.В. Саченко, И.О. Соколовский, О.М. Сресели Институт физики полупроводников им. В.Е. Лашкарева Национальной академии наук Украины, 03028 Киев, Украина Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе Российской академии наук, 194021 Санкт-Петербург, Россия (Получена 31 мая 2005 г. Принята к печати 15 июня 2005 г.) В приближении эффективных масс и квадратичного закона дисперсии проведен расчет энергии связи экситонов, энергии основного излучательного экситонного перехода и нуль-фононного излучательного времени жизни экситонов в кремниевых квантовых точках, находящихся в матрице SiOx. Рассчитаны также спектры стационарной и время-разрешенной экситонной фотолюминесценции кремниевых квантовых точек, рассмотрена кинетика релаксации фотолюминесценции. Проведено сравнение теории с экспериментом.

Показано, что основным фактором уширения спектральных полос фотолюминесценции в наноструктурах с кремниевыми квантовыми точками диаметром менее 4 нм является эффект квантово-мезоскопических флуктуаций, когда наличие даже одной оборванной связи на интерфейсе или одного собственного точечного дефекта или инородного атома в нанокристаллите такого размера или в его близком окружении сильно сказывается на энергии экситонного перехода.

PACS: 71.35.Gg, 78.55.-m, 78.67.Hc 1. Введение барьерной областью взаимодействия между зарядами должен существенно влиять и на электронно-дырочные В последние годы все больший практический интерес состояния в КТ.

вызывают наноструктуры, содержащие кристаллические Вторая группа моделей базируется на использовании полупроводниковые квантовые точки (КТ) (см., наприметода огибающей волновой функции и характеристик мер, [1–9]). Особое внимание уделяется исследованизонного спектра, т. е. основана на твердотельном подхоям кремниевых и германиевых КТ в SiO2-матрице, а де при описании нанокристаллитов. Понятно, что эти также германиевых КТ в кремниевой матрице [9–12], модели более пригодны для описания КТ относительно что связано с их уникальными фотолюминесцентными больших размеров, когда заметную роль начинает играть и электролюминесцентными свойствами, способностью фактор кристаллического строения КТ. На практике это эффективно излучать свет в видимом или близком происходит уже при размерах кристаллитов 2нм, инфракрасном диапазонах при комнатных температурах.

хотя, формально, расчеты в рамках таких моделей Однако модели, в рамках которых обычно ведутся расзачастую распространяют и на область КТ меньших четы энергетического спектра и других характеристик размеров. В таком подходе в определенной степени квазичастиц в КТ, на сегодняшний день нельзя назвать можно учесть и влияние внешнего барьерного окружедостаточно адекватными реальной ситуации. Их можно ния, в том числе поляризацию гетерограницы носитеразделить на две основные группы.

лями заряда. Понятно, что в случае полупроводниковой К первой группе относятся модели, в которых исквантовой точки в диэлектрике (например, кремниевой пользуются кластерные методы расчета. Однако в этом квантовой точки в диоксиде кремния) пренебрежение случае возникает необходимость искусственного замыэтим эффектом может сильно сказаться на результакания оборванных связей на границе кластера атоматах расчета энергетических характеристик электронноми водорода, кислорода или другими нейтрализующидырочных пар.

ми атомами или молекулами для подавления сильВ данной работе проведены расчеты основных харакных возмущений, вносимых в энергетический спектр теристик экситонов в сферических квантовых точках, этими связями. Кроме того, из-за огромного объема учитывающие в первом приближении наряду с конечной вычислений применение этого метода на практике завысотой барьеров для электронов и дырок и эффект частую ограничено кластерами до 2 нм в диаметре даже поляризации гетерограницы КТ.

при полном игнорировании влияния на энергетический спектр реальной внешней среды. В действительности это влияние может быть весьма существенным, поскольку 2. Модель квантовой точки и спектр значительная (или даже определяющая) часть силовых электронно-дырочных возбуждений линий поля кулоновского взаимодействия между зарядами в КТ может замыкаться именно через окружающую Рассмотрим случай сферической полупроводниковой внешнюю среду. В частности, характер экранирования квантовой точки (материал 1) радиуса R, расположенной ¶ E-mail: kryuchenko@isp.kiev.ua в диэлектрической среде (материал 2). Параметрами Характеристики экситонов и экситонная фотолюминесценция структур... материала КТ в нашей простой модели являются диэлек- системы, которая определяет электростатический потентрическая постоянная 1, усредненные по направлениям циал в произвольной точке x, созданный единичным зарядом, находящимся в точке x [13]:



эффективные массы электрона me1 и тяжелой дырки mh1.

Аналогичные параметры диэлектрической матрицы во l круг КТ обозначим как 2, me2 и mh2. Кроме того, G(x, x ) = gl(r, r )Ylm( )Ylm( ), (4) в данной модели используются такие энергетические l=0 m=-l характеристики, как ширина запрещенной зоны Eg матегде радиальная часть gl(r, r ) в случае r < R и r < R риала 1 и разрывы зон валентной Uh и проводимости Ue имеет вид на гетерогранице полупроводник–диэлектрик. В данной 4 rl < модели предполагается, что наиболее низкие по энергии gl(r, r ) = 1(2l + 1) rl+дырочные состояния КТ происходят из состояний тяже- > лых дырок -долины зоны Бриллюэна кремния, тогда 4 (1 - 2)(l + 1) (r>r<)l как электронные — из состояний энергетических мини+, (5) 1(2l + 1) 1l + 2(l + 1) R2l+мумов зоны проводимости кремния, т. е. из состояний X-долин в окрестности точек зоны Бриллюэна типа в случае r > R и r > R, соответственно, K0 = 0.85 · (2/a)[1, 0, 0]. Волновые функции коррели4 rl < рованных кулоновским взаимодействием электронно- gl(r, r ) = 2(2l + 1) rl+> дырочных состояний (по аналогии с системами более высокой размерности эти состояния можно назвать 4 l(2 - 1) R2l++, (6) также экситонными), отвечающие случаю нахождения 2(2l + 1) 1l + 2(l + 1) (r>r<)l+электрона в X-долине объемного кремния, могут быть а в случае нахождения заряда и точки наблюдения по записаны в виде произведения разные стороны от гетерограницы = exp(iK0re) (re, rh), (1) 4 rl < gl(r, r ) = (2l + 1) rl+> где re и rh — электронная и дырочная координаты. При такой записи полной волновой функции огибающие 4 (1 - 2) 1 rl < +. (7) волновые функции (re, rh) экситонных состояний в КТ (2l + 1) (1 + 2) 1l + 2(l + 1) rl+> являются решением следующего уравнения Шредингера:

В приведенных выражениях =(1 + 2)/2, радиальная координата r> равна большей из координат r и r, 2 - - +Us(re)+Us(rh)+Uc(re) а r< — меньшей. Первое слагаемое в правых частях e h 2me(re) 2mh(rh) формул (5)–(7) соответствует обычному кулоновскому полю точечного единичного заряда, расположенного + Uv(rh)+Ueh(re, rh) (re, rh)=(E - Eg) (re, rh). (2) в точке x в среде с эффективной диэлектрической постоянной 1, 2 или =(1 + 2)/2, тогда как второе слагаемое является соответствующей составляющей В этом уравнении слагаемые Us являются потенциэлектростатического поля сил изображений, которое альными энергиями самовоздействия носителей заряда возникает вследствие поляризации этим зарядом гетеиз-за поляризации гетероинтерфейса (потенциальные рограницы КТ.

энергии поля сил собственных изображений), слагаемое Потенциальную энергию самовоздействия заряда e, Ueh(re, rh) описывает кулоновское взаимодействие межнаходящегося в точке x, можно определить как ду электроном и дыркой (как прямое, так и косвенное Us(r) =e2G (x, x )/2, где штрих возле функции Грина через взаимодействие электрона с изображением дырки означает только ту ее часть, которая связана со вторым и дырки с изображением электрона). Составляющие послагаемым в формулах (5) и (6), т. е. с полем сил тенциальной энергии Uc и Uv позволяют учесть разрыв собственного изображения. Таким образом, зон проводимости и валентной зоны на гетерогранице e2 1 - Si–SiOx :

Us (r) = 2R 0, если r < R 2l l + 1 r Uc(v)(r) = (3) при r < R (8) Ue(h), если r > R.

1l + 2(l + 1) R l=и Для решения уравнения Шредингера (2) в сфериe2 1 - ческой системе координат, связанной с КТ, подставим Us (r) = 2R в это уравнение энергии Us и Ueh в виде их разложений по сферическим гармоникам Ylm. Для этого 2(l+1) l R воспользуемся соответствующим разложением функции при r > R. (9) 1l + 2(l + 1) r Грина G(x, x ) для уравнения Пуассона рассматриваемой l=7 Физика и техника полупроводников, 2006, том 40, вып. 100 И.М. Купчак, Д.В. Корбутяк, Ю.В. Крюченко, А.В. Саченко, И.О. Соколовский, О.М. Сресели Классический электростатический потенциал точечно- измененных поляризационным взаимодействием прямого заряда и, соответственно, потенциальная энергия са- угольных сферических потенциальных ямах, дно котомовоздействия имеют нефизическую расходимость вбли- рых сдвинуто по отношению ко дну исходных ям Uc(r) и Uv(r) на величину зи гетерограницы, Us (r) e2(1 - 2)/ 41,2(1 + 2), где z = |R - r| — расстояние от заряда до гетерограe2 1 - ницы. В реальных системах в действительности всегда Us (0) =. (10) 2R существует некоторый переходный слой от материала В рамках теории возмущений двухчастичную волквантовой ямы к материалу области барьера, в коновую функцию (re, rh) имеет смысл искать в виде тором происходит плавное и непрерывное изменение разложения по произведениям одночастичных волновых параметров среды (в том числе и диэлектрической функций размерного квантования электрона и дырки постоянной), поэтому реальный электростатический поименно в таких прямоугольных сферических потенцитенциал на гетерогранице будет непрерывным. Тем не альных ямах со смещенным дном:





менее погрешность, которую вносит такая нефизическая особенность классического потенциала самовоздействия (re, rh) = Ci je (re)h (rh), (11) i j можно минимизировать, поскольку в действительности i j вклады в собственно-энергетические сдвиги от переходгде i и j — наборы квантовых чисел, которые характеных слоев с противоположных сторон от гетерограниризуют состояния размерного квантования электронов цы в значительной мере взаимно компенсируют друг и дырок в КТ (в каждой из таких наборов входят друга. В простейшем случае это можно сделать, связав радиальное квантовое число n, орбитальное квантовое значения полных одночастичных потенциальных энергий число l и магнитное квантовое число m). В этом случае Uc(v) + Us на границах переходного слоя по разные главный вклад в собственно-энергетические одночастичстороны от гетерограницы линейной аппроксимацией.

ные сдвиги дает смещение дна потенциальной ямы Границы переходного слоя при этом можно определить из условия равенства радиальных производных от Us Us(0), которое легко учитывается в конечном результате.

Остальная часть потенциальной энергии поляризационна этих границах и совпадения на самой гетерогранице ного самовоздействия дает значительно меньшие вклады значений полной одночастичной потенциальной энергии в энергию одночастичных и экситонных состояний в Uc(v) + Us, полученных ее линейной экстраполяцией от КТ, и поэтому ее можно рассматривать как малое противоположных границ переходного слоя к гетерогравозмущение по отношению к сферическим прямоугольнице.

ным потенциальным ямам для электронов и дырок со На рис. 1 для конкретного случая сферической КТ смещенным дном. Состояния размерного квантования Si–SiO2 диаметром D = 1.5 нм приведены потенциальэлектрона (i = e) и дырки (i = h) в таких потенциальные ямы Uc(r) и Uv(r), образованные разрывом зон проных ямах описываются волновыми функциями водимости и валентной на границе КТ (тонкие сплошные линии), а также полные эффективные одночастичные i,nlm(ri) =Ai,nl (R - ri)Jl(ki,nlri) потенциальные ямы Uc(r) +Us (r) и Uv(r) +Us(r), учитывающие поляризационное взаимодействие носителя Jl(ki,nlR) + (ri - R) Kl(i,nlri ) Ylm( i), (12) заряда с этой границей (толстые сплошные линии). На Kl(i,nlR) этом же рисунке показаны нижайшие энергетические где (x) является ступенчатой -функцией, уровни размерного квантования электрона и дырки в ki,nl =[2mi1Ei,nl]1/2/, i,nl =[2mi2(i - Ei,nl)]1/2/, Jl и Kl — обычная и модифицированная сферические функции Бесселя, величины i = Ui - Us (0) характеризуют глубины потенциальных ям со смещенным дном, уровни энергии Ei,nl, отсчитываемые от дна этих ям, определяются из дисперсионного уравнения kiR Jl+1(kiR) iR Kl+1(iR) mi2 - mi- - l = 0, (13) mi1 Jl(kiR) mi2 Kl(iR) mi2miа номировочная константа Ai,nl равна R3 J2+1(kR) Kl2 (R) l +Ai,nl = J2(kR) + l 2 J2(kR) Kl2(R) l 2l + 1 Jl+1(kR) Kl+1(R) - +. (14) R kJl(kR) Kl(R) В последнем выражении волновые числа ki,nl и i,nl в целях сокращения записи фигурируют без нижних Рис. 1. Энергетическая схема кремниевой квантовой точки в матрице двуокиси кремния. индексов.

Физика и техника полупроводников, 2006, том 40, вып. Характеристики экситонов и экситонная фотолюминесценция структур... Система алгебраических уравнений для коэффициентов разложения Ci j экситонной волновой функции (re, rh) по произведениям таких базисных волновых функций выглядит следующим образом:

E - Eg - Ee,i - Eh, j - 2Us (0) Ci j - i j|T |i j Ci j = 0, (15) i j где индексы i и i являются наборами квантовых чисел (n, l, m) и (n, l, m ) одночастичных электронных состояний, индексы j и j — соответствующими наборами квантовых чисел одночастичных дырочных состояний.

Рис. 2. Результаты расчета энергии связи экситона как Оператор возмущения T включает в себя кулоновскую функции квантующего размера D кремниевых квантовых точек часть исходного гамильтониана:

(кривые 1), нитей (2) и ям(3) в SiO2-матрице. Сплошные кривые получены с учетом эффекта диэлектрического усиления, T = s (re) + s (rh) +Ueh(re, rh), (16) а штриховые — без такого учета. На вставке — кривая 3 в увеличенном по шкале энергий участке, актуальном для случая где s(r) =Us (r) - Us (0) при r < R, и s (r) =Us(r) квантовых ям в отсутствие эффекта диэлектрического усилепри r > R является остаточной частью потенциния. Ry — энергия связи экситона в объемном кремнии [1].

Pages:     || 2 | 3 |





© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.