WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Журнал технической физики, 1997, том 67, № 11 01;02;11 О связи температурной зависимости выхода ионов с характером их первоначального движения при электронно-стимулированной десорбции © С.Ю. Давыдов Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе РАН, 194021 Санкт-Петербург, Россия (Поступило в Редакцию 31 мая 1996 г.) В рамках релаксационной модели электронно-стимулированной десорбции изучено влияние реверсивного движения ионов на температурную зависимость их выхода. Полученные результаты применены для объяснения экспериментов по десорбции ионов натрия с поверхности вольфрама, покрытого монослойной пленкой кремния.

Целенаправленное исследование влияния температу- когда после разрыва связи 1–2 ион 2 сразу же удаляетры на выход ионов при электронно-стимулированной ся от поверхности. Теория нормальной температурной десорбции (ЭСД) началось сравнительно недавно. В зависимости выхода ЭСД ионов была развита в рабоработах [1–3] изучалась ЭСД ионов лития и натрия с те [8] на основе предложенной ранее [9,10] и развитой поверхности вольфрамовой и иридиевой лент, покры- в работах [11,12] релаксационной модели. В настоящей тых монослоем кремния. Эксперименты показали, что работе предлагается обобщение теории [8] на случай с ростом температуры T выход ионов q увеличивается. аномальной температурной зависимости.

Величина температурного коэффициента О прямом и реверсивном механизмах ln q =, (1) десорбции и релаксационной T модели ЭСД оставаясь всегда положительной, существенно зависит как от адсорбционной системы, так и от усло- Рассмотрим адсорбционную систему, показанную на вий возбуждения. Например, при бомбардировке систе- рис. 1. При прямом механизме десорбции движение мы Li, Na–Si/W потоком электронов с энергией 300 eV десорбированного иона 2 разбивается на два этапа. В температурный коэффициент выхода ЭСД ионов момент времени t = 0 связь 1–2 разрывается. Вследствие имел величину порядка 10-1 K-1 для Na+ и 10-4 K-1 возникновения дырочного состояния на ионе 1 и содля Li+. Однако при возбуждении той же системы ответствующего перераспределения электронной плотэлектронами с энергией 100 eV для натрия получили ности [13] ионы 1 и 2 приобретают положительные 3 · 10-3 K-1 [1,2]. С другой стороны, в системе = заряды и дальнейшая эволюция системы обусловлена Li, Na–Si/W, облучаемой электронами с энергией 90 eV, кулоновскими силами, причем превалирует кулоновское = 2.5 · 10-3 K-1 для ионов лития и 0.5 · 10-3 K-1 для расталкивание ионов 1 и 2. Второй этап десорбции ионов натрия [3]. Анализ порогов десорбции привел ав- начинается в некий произвольный момент времени t, торов работ [1–3] к выводу, что большие значения темпе- когда дырочное состояние, локализованное на ионе 1, ратурного коэффициента выхода связаны с реверсивным релаксирует и кулоновское расталкивание ионов 1 и механизмом десорбции. Этот механизм, на возможность практически исчезает. Простая аналитическая теория которого указывалось еще в работе [4], заключается в этого процесса развита в работах [11,12]. Отметим, что том, что в первый момент десорбции, сразу же после раз- при прямом механизме десорбции развал адсорбционной рыва адсорбционной связи 1–2 (рис. 1), ион (или атом) связи можно считать чисто кулоновским коллапсом, преначинает двигаться в сторону подложки и лишь затем, небрегая влиянием некулоновского короткодействующепосле межатомного оже-процесса и соответствующего го отталкивания электронных оболочек Vrep ионов 1 и 2, перераспределения электронной плостности, начинает так как после появления дырки на ионе 1 его электронная удаляться от поверхности. Отметим, что первоначаль- оболочка сжимается [14]. В теории [8] этому отвечает но [4] реверсивный механизм был предложен для случая нулевое значение начальной скорости иона 2 (v0 = 0).

физической адсорбции. На возможность его реализации В случае реверсивного механизма процесс десорбции в хемосорбционных системах указано в работах [5–7].

содержит три этапа. На первом этапе, после разрыва Условимся в дальнейшем именовать температурную связи в момент t = 0, ион 2 движется по направлению зависимость выхода ЭСД ионов, связанную с реверсив- к подложке. Как, например, показал анализ десорбции ным механизмом, аномальной, отличая ее от нормаль- Na+ в системе Na–Si/W, облучаемой электронами с ной, имеющей место при прямом механизме десорбции, энергией 100 eV, ион 2 приобратает в момент разрыва 78 С.Ю. Давыдов связи положительный заряд z 2 = 2, что и приводит к его притяжению к поверхности за счет сил изображения.

Движению иона 2 к подложке препятствует отталкивание электронных оболочек Vrep. Предполагается [1–3], что в некоторый момент времени происходит межатомный оже-процесс, в результате которого дырка переходит с иона Na+2 на атом кремния. Возникает пара Na+–Si+ и начинается второй этап десорбции, управляемый кулоновскими силами. Легко понять, что второй этап десорбции по реверсивному механизму совпадает с первым этапом нормальной десорбции, но уже с другими начальными условиями. Покажем, что трехступенчатую картину десорбции по реверсивному механизму можно свести к нормальному двухступенчатому процессу, введя в качестве начального условия ненулевую начальную скорость.

Рис. 1. Геометрия адсорбционной системы.

Пусть десорбция иона 2 вызывается действием со стороны иона 1 отталкивательного потенциала вида с начальными условиями Vrep = B exp -b(r - r0). (2) Если в первый момент происходит смещение ио- r(0) r = r0 +r cos, (0) v, (4) на 2 на расстояние r по направлению к подложке где через r и v обозначены зависящие от значения на(r < 0), то изменение его потенциальной энергии есть чальных координаты и скорости иона 2, колеблющегося W = -Bp(r/r0), где p =br0. Если затем происходит с амплитудой r. Здесь и в дальнейшем используются межатомный оже-процесс, то ион 2, возвратясь в исходбезразмерные единицы: все расстояния измеряются в ную точку, будет иметь кинетическую энергию единицах длины d (рис. 1), а время — в единицах 1 r t =(Md3/e2)1/2, где M— масса десорбируемого иона, Mv2 = -Bp.

2 re — заряд позитрона. Отметим, что уравнения записаны для дипольной модели [8,11,12], в которой заряд иона 1 и Вообще говоря, следует учесть также и кулоновские его изображение в металлической подложке рассматрисилы. Это, однако, приведет просто к перенормировке v0.

В дальнейшем будем считать начальную скорость v0 ваются как точечный диполь.

В простейшем приближении малых времен [11] имеем параметрами задачи.

Таким образом, первый этап десорбционного процесса, 2W - V осуществляемого по реверсивному механизму, может r(t) =r +vt + t2, (5) 4r быть сведен к приобретению ионом 2 ненулевой нагде чальной скорости v0. Следовательно, для описания его W = 4z1z2/r2, V = z2/2r. (6) дальнейшего движения можно воспользоваться теорией, развитой для прямой десорбции [8,11,12], заменив наСвязь кинетической энергии дисорбированного иочальное условие (0) =0 на (0) =v0.

на E, ушедшего на бесконечность, со временем t первого этапа десорбции имеет следующий вид:

Учет начальной скорости и температуры 2E = W(2W - V ) - 2Vv2 (t)2 2rв релаксационной модели ЭСД vt +2W - V + v2. (7) Для того чтобы учесть влияние температуры, нужно, r как показано в [8], учесть колебания адсорбционной системы, а именно рассмотреть изменение длины свя- Здесь, как и в работах [8,11,12], учтено, что после релакзи 1–2, пропорциональное cos(t + ), где — харак- сации дырочного состояния на ионе 1 его зарядом можно терная частота колебаний, — случайная фаза. Тогда пренебречь. Положив E = 0, можно найти критическое на первом этапе1 движение иона 2 может быть описано время tc.

следующим уравнением [11]:

2rWv tc = 4z1z2 z2Vv2 -W(2W -V) = - (3) r3 4r(v2 -V)[2Vv2 -W(2W -V)] В дальнейшем используется нумерация этапов десорбционного 1 - 1 +. (8) 2Wvпроцесса, присущая нормальной десорбции.

Журнал технической физики, 1997, том 67, № О связи температурной зависимости выхода ионов с характером их первоначального движения... Рис. 2. Распределение ионов по энергии в случае малых (a) и больших (b) начальных скоростей. z1 = 0.5, z2 = 1, = 1.

Физический смысл этой величины заключается в том, иметь в виду, что формулы (12) и (13) описывают что при t < tc ион 2 не успевает набрать кинетическую низкоэнергетический край спектра, а при E Emax энергию, достаточную для преодоления барьера, созда- имеет иной вид [12]. Здесь и ниже мы, однако, будем ваемого силами изображения. Легко показать, что при для простоты использовать функции (12) и (13) для выполнении неравенства описания всего энергетического спектра.

Интегрируя (12) и (13) по энергии, получим следуюv2 > V (9) щие выражения для выхода ЭСД ионов:

а) малые v критическое время tc = 0, т. е. уже первоначальное q = V -2 exp(K) f (, ), (16) отталкивание электронных оболочек ионов 1 и 2 обеспечивает уход иона 2 на бесконечность. При малых v2, f (, ) = f () -f (), (17) когда f (i) =(1 +i) exp(i), i =,, (18) v2 < V, v2 W (2W - V)/2V, (10) = tc0/, = 1 +(2E/V), (19) получим в линейном по v приближении где под tc0 понимается первый член в выражении (11), а 2V 2vr под K — показатель первой экспоненты в формуле (12);

tc = r -, (11) W (2W - V) 2W - V б) большие v 2Vr r 2V + 4E -q = Wm 1 - exp(-m), (20) fE exp exp -, (12) (2W -V) W(2W - V ) где — характерное время жизни двухдырочного состо- где m = r/2v.

яния на ионе 1.

Вопрос о величине изотопического эффекта для слуПри больших скоростях, когда v2 удовлетворяет нера- чаев малых и больших начальных скоростей рассмотрен венствам, обратным (10), функция распределения есть в Приложении 1.

r 2E + V - vfE exp -. (13) Вычисление температурного vt 2W коэффициента выхода ЭСД ионов Из выражения для максимальной кинетической энергии Emax, которое можно получить из закона сохранения Найденные нами в предыдущем разделе выражения энергии, для выхода q ЭСД ионов соответсвуют мгновенному 2Emax = v2 + W - V (14) стартовому положению r, зависящему от случайной фазы колебаний. Для сравнения с опытом необходимо и выражения для функций распределения следует, что усреднить q:

при малых начальных скоростях энергетический спектр десорбированных ионов простирается от нуля до Emax, q = qd. (21) тогда как в случае больших v (v2 - V)/2 E Emax. (15) Процедура такого усреднения для случая v = На рис. 2 приведено энергораспределение ЭСД ионов описана в работе [8]. Здесь же необходимо выяснить, как для малых и больших начальных скоростей. Следует от параметра =r/r0 и от фазы зависит величина v.

Журнал технической физики, 1997, том 67, № 80 С.Ю. Давыдов Пусть в соответствии с реверсивным механизмом Приложение десорбции ион смещается на расстояние r. Вводя Хорошо известно [17–19], что в традиционной модели колебания ЭСД Мензеля–Гомера–Редхеда изотопический эффект, r() =r(0) +r cos, т. е. зависимость выхода ЭСД ионов от их массы M, легко показать, используя выражение (2), что определяется зависимостью от M вероятности F того, что в процессе десорбции положительный ион не будет 1 нейтрализован электронами металлического субстрата v =v0 1 + p cos + p22(cos )2. (22) 2 8 F exp(-M1/2 · const). В релаксационной модели ЭСД изотопический эффект связан с зависимостью от M кри Теперь можно найти среднее значение выхода ЭСД тического времени tc0 и имеет также экспоненциальный ионов и его температурный коэффициент аналогично характер, так как в размерных единицах tc0 M1/2.

тому, как это проделано в работе [8]. Необходимо, Когда мы вводим в релаксационную модель начальную однако, помнить, что в моменты отражения от ”жесткой скорость v0 M1/2, зависимость q от M изменяется. Это стенки” и десорбционного старта из положения r фазы можно продемонстрировать, воспользовавшись выраженескоррелированы. Для малых v0 получим следующее ниями (16) и (20). Вводя значение температурного коэффициента:

M = M - M0, (П1.1) где M0 — масса основного изотопа, и считая, что = A, (23) M M0, получим следующие выражения:

T а) малые vf ()(R1 + P) - f ()(R2 + P) M A =, (24) q = q0(M0) 1 - 1 + K 2 f (, ) M0 где коэффициенты R1, R2 и P приведены в Приложении 2.

2 exp(-) - 2 exp(-) Здесь и в дальнейшем все параметры вычислены для +, (П1.2) 2 f (, ) r0. Выход ЭСД ионов q при T = 0 по-прежнему определяется формулами (16)–(20), но не для r, а для r0.

б) большие vПерейдем теперь к расчету коэффициента для конM 1 - (1 + m) exp(-m) кретной системы — натрий, адсорбированный на мо- q = q0(M0) 1 -. (П1.3) 2M0 1 - exp(-m) нослойной пленке кремния, осажденной на вольфраме.

Оценка параметров модели для системы Na–Si/W по- Все величины, входящие в формулы (П1.2) и (П1.3), дробно описана в работе [8]. Принимая заряд атома вычислены для массы M0. Из (П1.2) следует, что кремния z1 = 1cm [8], определим значение v0, вос- при малых скоростях изотопический эффект увеличипользовавшись выражением (15) и данными экспери- вается, так как добавляется член K. Проанализируем мента [1,2]. Принимая значение Emax равным 2.5 eV, случай больших скоростей. Так как максимум функции получим v0 = 0.265 (или 0.23 eV). Величину p мы m exp(-m), входящей в формулу (П1.3), достигается выбираем равной 5, что является типичным как для при m = 1, то минимальное значение члена в квадратмолекул [15], так и для адсорбционных систем [16]. По ных скобках равно 0.26. Следовательно, второй член наклону кривой задержки [8, рис. 4, кривая 1 ] определим всегда положителен и с ростом отношения M/M0 выход время жизни двухдырочного состояния = 0.56 · 1014 s.

ЭСД ионов уменьшается. Отметим, что для больших Воспользовавшись выражением (16) для малых энергий, начальных скоростей изотопический эффект меньше, чем можно показать, что величина (K - ) пропорциональна в случае v0 = 0.

логарифму угла наклона кривой задержки на начальном участке. Так как 2/T = 0.98 · 10-4 K-1 [8], то Приложение получим = 4.6 · 10-3 K-1, что в 1.5 раз превосходит экспериментальный результат. Учитывая сложность Приведем значения коэффициентов, входящих в форпроцесса, этот результат представляется нам вполне удомулу (24), влетворительным. Это свидетельствует о применимости +3 релаксационной модели ЭСД как для описания выхода R1 = 1 + 2(a1 + a2)+3a2 + a1 +a2 +a2, 1 ионов, так и для его температурной зависимости. 2 1 + Отметим в заключение, что с точки зрения теории R2 = 1 + 2(a1 +a2) +3aбыло бы гораздо удобнее располагать информацией о температурной зависимости максимальной кинетической -1 + b1(1+2a1) +b2 +b2, энергии ЭСД ионов. 2 1+ Автор признателен В.Н. Агееву, Н.Д. Потехиной и 1 1 P=K pc1 + c2 + p2 + K c1 + p, (П2.1) Б.В. Якшинскому за обсуждение работы.

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.