WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Журнал технической физики, 2004, том 74, вып. 3 01;05;11 Энергетические спектры и температурные распределения кластеров при ионном распылении металла © В.И. Матвеев,1 С.А. Кочкин Поморский государственный университет им. М.В. Ломоносова, 163006 Архангельск, Россия 1 e-mail: matveev.victor@pomorsu.ru (Поcтупило в Редакцию 5 июня 2003 г.) Предложена методика расчетов энергетических спектров и температурных зависимостей нейтральных и заряженных кластеров с числом атомов N 5 при ионном распылении металла. Результаты представлены в виде простых формул. Проведено сравнение с экспериментом рассчитанных в данной работе энергетических распределений кластеров, эмиттированных при бомбардировке ниобия, тантала и железа атомарными ионами золота и ксенона, а также температурных зависимостей выхода кластеров серебра при бомбардировке ионами ксенона.

Введение иона такова, что за время T ион и быстрые атомы отдачи при движении в металле претерпевают большое Во многих случаях [1–5] экспериментальные иссле- число столкновений, в результате которых атомы медования процессов ионного распыления твердых тел талла получают некоторые импульсы qi, где i — номер в виде кластеров направлены на выяснение механиз- атома. Тогда, согласно [15], вероятность вылета кластера из N атомов как целого с импульсом k, равна мов, обусловливающих наличие в продуктах распыления многоатомных частиц. Обычно (см., например, [6–11]) N 2 i проводятся измерения энергетических спектров и расWk = (R) exp qiR (R) k 0 пределений нейтральных и однократно заряженных класi=1 теров по размерам в зависимости от типа мишени, N состава и тока бомбардирующих частиц, а также зави1 1 exp - q2, (1) симостей выхода нейтральных и заряженных кластеров n0 22 2 i=1 i от температуры мишени [8], несущих более подробную информацию о механизмах формирования кластеров.

где 2 = m/, m — масса атома, — постоянная ПланТеоретическое описание процессов эмиссии кластеров ка; n0 = / ; (R) — волновая функция основного при ионном распылении затруднено прежде всего сущесостояния центра масс блока из N атомов; (R) — k ственно многочастичным характером задачи. Расчеты же волновая функция центра масс блока в состоянии непреметодами молекулярной динамики (см., например, [1]) рывного спектра с импульсом k; R — координаты центра сложны в техническом отношении, особенно с ростом масс.

числа атомов в кластере, и трудно воспроизводимы дру- Считается, что центр масс блока из N атомов согими, кроме авторов расчетов, исследователями. Труд- вершает гармонические колебания с частотой в поности значительно возрастают при включении в схему тенциальной яме глубиной UN, имеющей смысл энеррасчетов процессов формирования зарядового состава гии связи кластера с металлом. Такая энергия связи пропорциональна площади поверхности SN, по которой продуктов распыления (см., например, обзор [5]).

блок из N атомов соприкасается с остальным металлом.

В настоящей статье, на основе физических представТогда [12–15] UN = SN = N2/3, где — имеет смысл лений, предложенных в работах [12–15], и метода расэнергии связи кластера, отнесенной к одному атому чета полного выхода кластеров [15], справедливых для в составе кластера (и, вообще говоря, отличается кластеров с числом атомов N 5, развит метод расчета от — глубины потенциальной ямы, в которой нахоэнергетических спектров нейтральных и заряженных дится каждый атом твердого тела).

кластеров, эмиттированных при ионной бомбардировке Для вычисления энергетического спектра в этом металла, а также зависимостей энергетических распреслучае воспользуемся выражением (1). Считаем, что делений таких кластеров от температуры мишени.

центр масс блока движется в сферически симметричном осцилляторном потенциале, обрезанным на высоте UN.

Энергетический спектр Такой потенциал будем обозначать U(R), причем mN Будем считать твердое тело образованным из атомов, U(R) = Rкаждый из которых находится в осцилляторной яме глубиной и имеет собственную частоту. Характерный при R < RN, где RN такое, что U(RN) =UN, а период колебаний T = 2/. Пусть скорость падающего при R > RN потенциал имеет постоянное значение 5 66 В.И. Матвеев, С.А. Кочкин U(R) =UN. Далее, запишем волновую функцию для Дальнейшие выкладки значительно упрощаются, если центра масс в состоянии (R) непрерывного спектра считать, что все qi имеют одинаковую длину |qi| = q, k с импульсом k и энергией Ec + UN, где Ec = k2/(2mN), т. е. в среднем все qi одинаковы по величине, но направв квазиклассическом виде [16] лены хаотично [12–15]. Тогда получим 3/A i |A|2 (R) = exp k(R) dR, (2) Wk = k (2 )3/(mN )3/2 (2)N r2 sin(qr) где |k(R)| = 2mN Ec + UN - U(R) и k(R) k при d3r exp - + ik(0)r 4 qr R.

Далее, считаем [12–15], что яма U(R) достаточно 1 exp - Nq2.

глубокая и выполнены следующие условия UN, n0 22 так что на размерах основного состояния (R) можно считать, что U(R) UN. Тогда в формуле (1) при Затем воспользуемся формулой вычислении матричного элемента N 1 NxN sin x exp -, i x (R) exp qiR (R) k i=справедливой при N 1 [15], тогда будем иметь можно считать, что в функции (R) импульс |k(R)| = k 3/|A|2 = 2mN(Ec + UN) =|k(0)| В результате Wk = (mN )3/2 (2)N |A|1 NqWk = exp - qi - k(0) (mN ) d3r exp -r2 + + ik(0)r (mN )3/i=4 1 N exp - Nq2.

1 n0 22 exp - q2. (3) n0 22 2 i=1 i Интеграл в последнем выражении легко вычисляется Далее, как и в [15], следует усреднить вероятность (3) и равен по всем возможным значениям qi, i =(1, 2,..., N).

Сделаем естественное предположение о распределениях d3r exp -r2 1/(4) +Nq2/6 + ik(0)r значений qi: считаем все qi независимыми, а все направления qi равновероятными и возьмем среднее по 3/углам q векторов qi i = 3/1/(4) +Nq2/Wk =... d q d q... d q Wk. (4) 1 2 N (4)N k2(0) exp -.

4 1/(4) +Nq2/Для вычисления этого среднего используем прием, предложенный в [15], В результате после усреднения вероятность примет вид N 2 3/|A|exp - qi - k(0) = Wk = 3/(2)i=1 3/2 mN + 2Nq2/N k2(0) r exp d3r exp -i qi - k(0) r exp -, mN + 2Nq2/i=1 exp - Nq2. (5) где = 1/(mN ).

n0 22 Далее используем значение интеграла Далее, полная вероятность WN обнаружить центр масс 1 в непрерывном спектре может быть получена интегрироd q exp(-iqir) = sin(qr).

i (4) qr ванием Wk по всем k с условием, что импульс k направлен наружу, что соответствует телесному углу 2; для Журнал технической физики, 2004, том 74, вып. Энергетические спектры и температурные распределения кластеров при ионном распылении... этого представим элемент интегрирования d3k в виде суммирования (8). Таким образом, получаем энергетиd3k = 2k2dk = 2mN 2mN(Ec + UN) dE. В результате ческий спектр кластеров, состоящих из N атомов, в виде -3/dWN (Ec + UN)1/dWN = 1 - 1 + WN = Wk d3k = dEc, (6) dEc 1 3/2, UN UN dEc Ec + UN где exp - - N. (9) dWN = Wk 2mN 2mN(Ec + UN) dEc Выражение (2) для волновой функции (R), строk представляет собой энергетический спектр N-атомных го говоря, соответствует вылету центра масс блока в кластеров, который после простых преобразований при- непрерывный спектр вдали от потолка потенциальной мет вид ямы, т. е. с энергией Ec UN [16, с. 297]. Поэтому соответствующее выражение для спектра (9) должно dWN 1 (Ec + UN)1/быть сшито со спектром кластеров при низких энер = |A|dEc q2 3/2 гиях 0 < Ec UN. Низкоэнергетическую часть спектра + 2 3 2m получим следующим образом. Полная вероятность WN вылета центра масс блока из N атомов в непрерывный Ec + UN Nq exp - exp -. спектр была получена в [15] путем суммирования по q 2m всем возможным связанным состояниям центра масс 2 3 2m блока с последующим вычитанием из единицы, а именно Пренебрегая малой энергией нулевых колебаний /2 по сравнению с энергией k0 N i WN = 1 - (R) exp qiR (R) n 2 qn=0 i=, 3 2m N 1 получим спектр в виде exp - q2, (10) n0 22 2 i=1 i dWN 1 (Ec + UN)1/= |A|где суммирование проводится от n = 0 до некоторого dEc 1 3/максимального значения n = k0, соответствующего свя3 Ec + UN занному состоянию с максимальной энергией в потенци exp -N -, (7) 2 альной яме глубиной UN, т. е. k0 = UN/( ).

После вычисления матричных элементов, суммировагде ния по n и усреднения по векторам qi получаем [15] 2 q =, UN = N2/3.

из (10) полную вероятность (8), которую нам удобно 3 2m представить так:

Требуя совпадения WN из формулы (6) с ранее полу-3/ченной в [15] (путем суммирования по всем связанным WN = 1 - 1 + exp -N.

состояниям (R) центра масс с последующим вычитаk0 n нием из единицы) формулой Последнее выражение может быть представлено -3/ в виде интеграла от некоторой спектральной функWN = 1 - 1 + exp -N, (8) UN 2 ции следующим простым способом. Будем считать kпеременной величиной (тогда WN будет функцинаходим значение |A|ей от k0, т. е. WN = WN(k0)) и введем зависимость k0 =(Ec + UN)/( ), тогда -3/ 3 UN -|A|2 = 1 - 1 +,, UN d WN d WN WN = dk0 = dEc, dk0 dEc -где (x, y) =1/ (x, y); (x, y) —неполная -функция.

Такая процедура определения |A|2, строго говоря, где (dWN/dEc)2 имеет смысл энергетического спектра является последовательной при UN/ 0 и в нашем кластеров из N атомов, причем случае может быть оправдана также совпадением величины WN, вычисленной нами путем интегрирования (6) d WN d WN(k0) dk=.

по состояниям непрерывного спектра, с результатом dEc 2 dk0 dEc 5 Журнал технической физики, 2004, том 74, вып. 68 В.И. Матвеев, С.А. Кочкин После дифференцирования и простых преобразований где, согласно [15], PN(Q) — вероятность N-атомному получаем энергетический спектр кластеров, состоящих кластеру иметь после вылета заряда Qe описывается из N атомов, в виде стандарной формулой для вероятности флуктуаций 1 1 (Q - Q0)d WN 3 Ec + UN -5/PN(Q) = exp -, (14) = 1 + DN ( QN)dEc 2 2/31/3 me V (Ec + UN)1/2 ( QN)2 = 1/3N, (15) exp -N. (11) 4/3 N 3/2 где нормирующий множитель DN определяется путем Как следует из способа получения этого выражесуммирования по всем возможным значениям Q = 0, ния, формула (11) может быть интерпретирована как ±1, ±2,...; me — масса электрона зоны проводимости;

спектр кластеров лишь в непосредственной близости V —объем кластера; — температура мишени; — к границе между непрерывными и дискретными совалентность атомов металла; ( QN)2 — средний квадрат стояниями, т. е. при Ec UN. Для получения спектра отклонений заряда кластера от некоторого равновесного во всем диапазоне изменения Ec необходимо „сшить“ значения Q0.

низкоэнергетическую (11) и высокоэнергетическую (9) Согласно [14,15], равенство равновесного заряда нулю части спектра. Представим искомый результат сшивесть следствие предположения о совпадении между ки dWN/dEc в следующем виде:

собой уровней Ферми в кластере и металле, если это не выполнено, то будет наблюдаться асимметрия между dWN dWN dWN отрицательно и положительно заряженными кластерами.

= f (Ec) |C|2 + 1- f (Ec), (12) dEc dEc 2 dEc Именно это показывает эксперимент [8], поэтому мы предполагаем, что равновесный заряд Q0 не равен нулю.

где функция f (Ec) должна быть такой, что f (Ec) Вычислим равновесный заряд Q0 в зависимости от при Ec UN (т. е. при Ec 0), и f (Ec) 0 при разности между энергиями Ферми µ в металле и Ec UN (т. е. при Ec ).

в кластере. Зная число электронов Ne внутри сферы Тогда при изменении Ec от 0 до полный Ферми [17] радиуса µ спектр dWN/dEc плавно переходит от (dWN/dEc)2 в V (2m)3/e спектр (dWN/dEc)1. Мы выбрали следующую, удов- Ne = N = µ3/2, 32 летворяющую указанным условиям функцию f (Ec):

получим выражение для равновесного заряда Q0e f (Ec) =exp[-Ec /2]. Проведение такой процедуры, очевидно, нарушает условие нормировки, поэтому в (12) 2/Vm3/2 31/3 me V введена нормировочная константа C так, что полный Q0 = Ne =21/2 e 3 µ µ= 1/3N µ.

2 4/3 N спектр dWN/dEc нормирован на вероятность WN вылета (16) кластера из N атомов, т. е. WN = dWN/dEc dEc, тогда Выражение для ( QN)2 в знаменателе показателя экспоненты в формуле (14) нуждается в некоторых получим выражение для численного расчета |C|комментариях. Стремление ( QN)2 к нулю при температуре, стремящейся к нулю, есть следствие приме|C|2 = нимости статистики Ферми к системам с макроскопиче ским числом частиц или так называемого термодинами ческого предела (N, V, причемN/V = const).

= f (Ec) dWN/dEc 1dEc f (Ec) dWN/dEc 2dEc.

В нашем же случае незначительного (по макроскопи0 ческим масштабам, хотя и много большего единицы) числа частиц Ne = N среднеквадратичная флуктуация Зарядовый состав не должна строго обращаться в нуль при равных нулю температурах из-за необходимости учета квантовых Для получения энергетических спектров кластеров флуктуаций. Соответствующую поправку к ( QN)2 в с учетом их зарядового состояния воспользуемся физнаменателе показателя экспоненты в формуле (14) бузическими представлениями [12–15], согласно которым дем обозначать. В результате вероятность N-атомному процесс формирования зарядового состава является кластеру иметь после вылета заряд Qe будем описывать составной частью механизма распыления. В этом случае формулой Q вероятность WN вылета кластера с числом атомов N 1 1 (Q - Q0)и зарядом Qe (e — заряд электрона), согласно [15], PN(Q) = exp -, (17) DN ( QN)2 + определяется произведением где — параметр, соответствующий квантовым флукQ WN = WN PN(Q), (13) туациям заряда при нулевой температуре мишени.

Журнал технической физики, 2004, том 74, вып. Энергетические спектры и температурные распределения кластеров при ионном распылении... Тогда, согласно (13), получаем полную вероятность иметь вылетевшему кластеру из N атомов заряд Qe в виде -3/ Q WN = 1 - 1 + exp -N UN 1 1 (Q - Q0) exp -. (18) DN ( QN)2 + Таким образом, для получения энергетического спекQ тра (dWN /dEc) кластеров с числом атомов N и зарядом Qe необходимо умножить спектр (dWN/dEc) из (12) на PN(Q) из (17). В результате получаем окончательное выражение для энергетического спектра кластеров из N атомов и имеющих заряд Qe Q Q Q dWN dWN dWN = f (Ec)|C|2 + 1- f (Ec) dEc dEc 2 dEc 1 1 (Q - Q0) exp -. (19) DN 2 Рис. 1. Относительный энергетический спектр (нормирован( QN)2 + ная интенсивность) I1 однозарядных кластеров Nb+ с чис7 Необходимо отметить, что энергетические спектры лом атомов в их составе N = 7 при бомбардировке мишени Q из ниобия однозарядными ионами Au-1 при энергии 6 keV:

(как полные вероятности WN ; ср. [15] и эксперимент [8]) кривая — расчет при значении варьируемого параметра нейтральных кластеров слабо зависят от температуры q = 270 a.u., • — эксперимент [7].

мишени, тогда как спектры заряженных кластеров существенно зависят от температуры мишени, однако с ростом температуры они приближаются к масс-спектрам нейтральных кластеров.

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.