WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 | 3 |
Журнал технической физики, 2004, том 74, вып. 4 05;06;12 Влияние кластеризованной структуры эпитаксиальных пленок LaCa(Sr)MnO на их магнитные, электронные и оптические свойства © З.А. Самойленко,1 В.Д. Окунев,1 Е.И. Пушенко,1 Т.А. Дьяченко,1 О.П. Черенков,1 2 R. Szymczak,2 H. Szymczak,2 S.J. Lewandowski,2 M. Baran,2 P. Gierlowski 1 Донецкий физико-технический институт им. А.А. Галкина НАН Украины, 83114 Донецк, Украина 2 Institute of Physics Polish Academy of Sciences, 02-668 Warscawa, Poland (Поступило в Редакцию 12 августа 2003 г.) С целью выяснения природы особенностей в поведении намагниченности M(T ) и M(H) пленок La0.6Sr0.2Mn1.2O3 и La2/3Ca1/3MnO3, полученных методом импульсного лазерного (KrF) осаждения, устанавливается связь между магнитными свойствами, электропроводностью и атомно-кристаллической структурой.

С помощью анализа рентгеновских дифракционных картин исследовалась кластеризованная кристаллическая структура манганитов. Показано, что вариации температуры роста, типа подложек и последующего облучения лазером сопровождаются изменениями не только в матричной структуре (с дальним порядком в расположении ионов), но и в кластеризованной структуре (с мезоскопическим порядком). Экспериментально наблюдаемые особенности поведения магнитных, электронных и оптических свойств манганитов объясняются с позиций выявленных закономерностей локальных изменений в атомной и электронной подсистемах кластеризованных структур, обеспечивающих магнитные взаимодействия между кластерами.

Манганиты типа LaSr(Ca)MnO, привлекшие внима- семействах Mn-O плоскостей пленок LaCа(Sr)MnO.

ние исследователей эффектом гигантского магнитосо- Для этого оказался недостаточным анализ интегральпротивления, характеризуются гибкой структурой, вклю- ных интенсивностей и ширины диффузных максимумов, чающей в себя легко перестраивающиеся фрагмен- несущих информацию о концентрации и размерах клаты, обеспечивающие широкий диапазон регистрируе- стеров, потребовалось изучение деталей распределения мых свойств. Благодаря этому они ведут себя то как интенсивности от угла рассеяния в самих диффузных диэлектрическая среда с металлическими каплями, то, максимумах. Зависимости Idif = f (), характеризующие напротив, как металлическая среда с диэлектрическими заселенность кластеризованных группировок рассеиваювключениями [1]. Аналогично с позиций магнетизма эти щими центрами (Idif N), расположенными в виде фрагматериалы представляют собой двухфазную магнитную ментов плоскостей с межплоскостными расстояниями d, систему с преобладанием ферро- или антиферромагнитсогласно уравнению Вульфа-Брэггов 2d sin = n, быного взаимодействия [2].

ли представлены в виде кривых распределения инПрирода легкой реакции манганитов на внешнее тенсивности диффузного рассеяния в зависимости от воздействие (магнитное и электрическое поле, темпевеличины межатомного расстояния: Idif = f (d). Исслературу) обусловлена суперпозицией разномасштабных дования температурных зависимостей электрического элементов структуры: кристаллической основной матсопротивления образцов позволили выявить природу ричной структуры с дальним порядком (парамагнетик с взаимодействия кластеров, облалающих металлической диэлектрическими свойствами при температурах выше проводимостью, с диэлектрической матрицей. Данный температуры Кюри Tc) и мезоскопической кластеризоподход позволил глубже понять связь магнитных и ванной структуры с наноразмерным порядком в расэлектрических свойств с атомным порядком кластериположении атомов (с ферромагнитными свойствами и зованных областей пленок манганитов.

металлической проводимостью) [3]. Размеры кластеров (30-200 ) и их концентрация (2-25%) зависят от Материал и методика исследований условий роста пленок. При малых размерах и низкой концентрации кластеры играют роль квантовых точек с дискретным энергетическим спектром [3]. В случае вы- Пленки получены методом импульсного лазерного сокой концентрации и больших размеров кластеров, ко- распыления мишени La0.6Sr0.2Mn1.2O3 или La2/3Ca1/3MnO3 при использовании эксимерного гда расстояние между уровнями размерного квантования лазера (KrF, = 25 ns, плотность энергии на мишени kT, образцы, несмотря на их монокристаллическую структуру, по своим электрическим свойствам близки к = 3.0J/cm2, давление кислорода в рабочей камере классическим гранулированным средам [4,5]. P0 = 300 mTorr). Осаждение пленок осуществлялось В предлагаемой работе изучается связь между маг- на подложках из SrLaGaO4, Nd3Ga5O12, Gd3Ga5O12, нитными свойствами и тонкими деталями электронно- SiO2/Si, SAT La-30 и SAT La-22 при температуре роста го и атомно-структурного порядка в кластеризованных TS = 600-730C.

Влияние кластеризованной структуры эпитаксиальных пленок LaCa(Sr)MnO на их магнитные... Облучали пленки тем же самым лазером, но при существенно меньших потоках энергии (0.1 < <0.15 J/cm2, что ниже порога распыления LaSr(Ca)MnO), при количестве импульсов от 5 до 500.

Структура пленок исследовалась с использованием длинноволнового Cr K-излучения фотометодом, облегчающим регистрацию диффузного рассеяния рентгеновских лучей в случае кластеризованных твердых растворов, каковыми являются наши объекты. Электрические измерения в интервале температур 4.2-300 K проводились по стандартным методикам. Спектры оптического поглощения пленок изучались при комнатной температуре в диапазоне = 0.5-5.0 eV с помощью спектрофотометра SP 700 C. Магнитные измерения тонких пленок осуществлялись с помощью SQUID-магнетометра.

Рис. 1. Температурные зависимости намагниченности пленки LaCaMnO с TS = 625C при измерениях в поле 100 Oe в исходном состоянии (1, 3) и после лазерного облучения (2, 4);

Результары и обсуждение 1, 2 — измерения в режиме FC; 3, 4 —ZFC.

Магнитное упорядочение во внешнем м а г н и т н о м п о л е и б е з п о л я. Намагниченность образцов La2/3Ca1/3MnO на SiO2/Si с температурой Измерения M(T ) выявили влияние лазерного облучероста TS = 625C в исходном состоянии (init) и после ния образцов на смещение температуры „замерзания“ лазерного облучения (LP) измерялась при отогревании от Tf = 165 K (для ZFC) до 120 K (для ZFC + LP) их во внешнем (100 Oe) магнитном поле после предвапри измерениях в слабых полях (100 Oe) (рис. 1).

рительного охлаждения пленок до низких (5K) темпеУменьшение намагниченности M(T ) после максимума ратур без внешнего магнитного поля (ZFC и LP + ZFC) (Tmax = Tf ) при снижении температуры (ZFC-измерения, или в магнитном поле (кривые FC и LP + FC) (рис. 1).

рис. 1) связано с „замораживанием“ магнитных моРассмотрим область ниже температуры Кюри TC.

ментов различных кластеров, когда внешнее магнитное Видно, что кривые FC и ZFC не идут по одному и тому поле слабо влияет на ориентацию локальных магнитных же пути. Различие может быть связано с двумя причимоментов; магнитный беспорядок нарастает за счет их нами: а) с доменной структурой или б) с кластерами.

разориентации, в результате намагниченность образцов Тот экспериментальный факт, что расхождение кривых уменьшается. Кривые M(T ) для ZFC напоминают хоначинается уже при температуре начала магнитного рошо известные зависимости для кластерных спиновых упорядочения TC = 215 K для образца „init“ и 210 K стекол или магнитожестких магнетиков [2,6].

для „LP“ (рис. 1) показывает, что предпочтительный Петля гистерезиса необлученного и обмеханизм связан с кластерами. Обращает на себя внилученного LP образца при T = 5 K. Различие магмание, что после LP переход в магнитоупорядоченное нитного упорядочения в необлученном и облученном состояние в интервале 225-125 K более затянутый, LP-образцах явно проявилось при измерениях петли чем в образцах без LP (кривые „FC-init“, „FC-LP“ и гистерезиса (рис. 2). После LP петля сузилась на 20%.

„ZFC-init“, „ZFC-LP“ на рис. 1).

Узкая петля свидетельствует о магнитном упорядочении В магнитной системе с ферромагнитными (ФМ) клаи об увеличении магнитной однородности LP-образца.

стерами возможны их взаимодействия с антиферроПри этом влияние кластеров видно по фрустрации („замагнитной (АФМ) матрицей и взаимодействие самих мораживанию“ магнитных моментов) даже в больших ФМ кластеров друг с другом. При низкой темпераполях (800-2600 Oe): в полях, где петля уже закантуре (5K) намагниченность образцов, измеренных в чивается, облученный LP-образец проявляет большую режиме FC (охлажденных в магнитном поле 100 Oe), намагниченность, чем необлученный (рис. 2).

выше в 8.75 раз по сравнению с намагниченностью их Намагниченность образцов, различаюпри измерениях ZFC (после охлаждения без магнитного щихся температурой роста TS. Кластеризованполя). У облученного образца это различие составляное состояние структуры, изменяющееся с TS, проявляет 11.75 раз, что на 27% больше. Данный результат ется в магнитных измерениях. При фиксированных услоозначает, что лазерное облучение увеличивает диапавиях измерений намагниченности M(T ) (H = 100 Oe в зон изменения магнитного состояния кластеризованной структуры. Этот эффект может быть обусловлен увели- интервале T = 5-300 K) различия в ходе кривых на чением размеров самих ФМ кластеров в результате об- рис. 3 обусловлены главным образом различием струклучения (например, в пленках LaSrMnO на Gd3Ga5O12 туры для разных TS, верхняя группа кривых с высокими с TS = 600C в исходном состоянии размер кластеров M(T ) =335-350 Gs получена для пленок низкотемпе70, а после LP (400 имп.) — 160 ). ратурного синтеза (TS = 625C), а нижняя — с низкими Журнал технической физики, 2004, том 74, вып. 60 З.А. Самойленко, В.Д. Окунев, Е.И. Пушенко, Т.А. Дьяченко, О.П. Черенков, R. Szymczak...

Как следует из дифракционных картин, исследуемые образцы имеют ФМ кластеры в виде фрагментов из семейств Mn-O плоскостей R-фазы и O-фазы, формирующих (в соответствии с известными значениями длин связи Mn-O для манганитов) в интервале углов = 30-36C диффузные максимумы различной формы и интенсивности (рис. 4, 5). Ферромагнитные кластеры с металлической проводимостью являются составной частью анализируемых группировок. Кластеры формируются как крупномасштабные флуктуации концентрации групп Mn-O связей [7–9], реализуясь с уменьшением внутренней энергии многокомпонентной системы LaSr(Ca)MnO в процессе локального упорядочения типа химического расслоения [7].

Рис. 2. Петли гистерезиса до (1) и после (2) лазерного облучения для образца с TS = 625C.

Рис. 4. Общий вид характерной дифракционной картины от монокристаллической пленки LaCaMnO.

Рис. 3. Температурные зависимости намагниченности пленок LaCaMnO, различающихся температурой роста TS = 625 (1, 2) и 725C (3-5) при измерениях в поле 100 Oe. 1-3 — пленки на SiO2/Si, 4 —на (SAT-La) 30, 5 —на (SAT-La) 22.

M(T ) =130-190 Gs (при 5 K) для пленок с TS = 725C.

Первые, однако, имеют более низкие TC = 205-215 K, чем вторые (235-260 K). Различие также обусловлено особенностями кластеризованной структуры: согласно [3], с увеличением температуры роста TS имеет место Рис. 5. Фрагменты дифракционных картин в области диффузфазовый переход R O ромбоэдрической структуры ных максимумов от кластеризованной структуры монокристал R3c в орторомбическую Pnma с двухфазной (R + O) лических пленок LaCaMnO, выращенных на одинаковых подобластью при TS = 650-670С и однофазными: R при ложках (SiO2/Si), но при различных температурах (TS = TS < 650Cи O при TS > 670C. и 725C).

Журнал технической физики, 2004, том 74, вып. Влияние кластеризованной структуры эпитаксиальных пленок LaCa(Sr)MnO на их магнитные... Влияние температуры роста пленок TS на распределение плоскостей в кластеризованных областях структуры. Для анализа диффузных максимумов мы провели исследования тонкой структуры двух дифракционных областей: A(30-33) и A0 (33-36), соответствующих либо большим (A1), либо малым (A0) межплоскостным расстояниям. В соответствии с законом Вульфа-Брэггов 2d sin = n при = const имеем d 1/ sin. Впленках LaCa(Sr)MnO, выращенных при TS = 625C, формируется ромбоэдрическая, а при 725C — орторомбическая фаза [3]. Для исследованных образцов в области Aосновной вклад в интенсивность диффузного рассеяния принадлежит кластерам ромбоэдрической структуры, проявляющимся в виде отражения (203,203) с максимумом при = 31.5-32 (в Cr-излучении), и орторомбическим кластерам (202) ( = 30.5). В области A0 металличность структуры для TS = 625C и 725C обусловлена кластерами типа (400) ромбоэдрической ( = 35) и (004) орторомбической структуры ( = 36.5). Кластеризованные области этих пленок различаются не только типом атомного порядка в соответствующих семействах плоскостей, но и величиной искажений решетки, нарастающих при переходе от орторомбической (a = b = c; = = = 90) к ромбоэдрической (a = b = c; = = 90, = 90) фазе. Сопоставление фрагментов дифракционных максимумов от кластеризоРис. 6. Соотношение интенсивностей I+/I- в симметричных ванных областей структуры образцов, различающихся TS точках (d>/d<) относительно dmax для дифракционных обла(рис. 5), показывает наличие нескольких особенностей.

стей A0 и A1 от пленок LaCaMnO на SiO2/Si с TS = 625 и 725C.

1. В области A1 различные формы диффузных максимумов свидетельствуют об изменениях долевого вклада каждой из фаз в суммарную интенсивность.

Рассмотрим различие между кластеризованными об2. Величины интегральных интенсивностей облаластями A1 и A0 по асимметрии в распределении интенстей A1 и A0 (отражающие количественное соотношение сивности диффузных максимумов в областях, что харакрассеивающих центров с различными величинами межтеризует распределение плоскостей по величине d слева плоскостных расстояний) в случае TS = 625C примерно (d > dmax) и справа (d < dmax) от теоретически расодинаковые: [I(A0)/I(A1)] = 0.9; а для TS = 725C они считанных центров dc(A1) =2.25 и dc(A0) =1.94, существенно разные: [I(A0)/I(A1)] = 0.43.

соответствующих экспериментально фиксируемым по3. Суммарные интенсивности областей A1 и A0 от ложениям диффузных максимумов для перекрываюпленок, синтезированных при высокой температуре щихся дифракционных отражений O- и R-фаз (202)O, (725C), значительно превышают интенсивности от низ (203, 203)R, формирующих область A1, и (400)R, (004)O, котемпературных (625C) пленок, что означает более формирующих область A0. Анализируя соотношения высокую концентрацию Mn-O кластеров в образцах интенсивностей относительно центров с шагом в 0.01, с TS = 725C, равную 12.4% (по сравнению с 6.7% в слева (обозначено I+) и справа (I-), мы провели сравпленках с TS = 625C). В то же время следует заметить, нение концентрации рассеивающих ионов во фрагментах что не все кластеры могут давать вклад в металлическую плоскостей с d > dmax и d < dmax для каждой из двух проводимость и ферромагнитные свойства, а только те кластеризованных областей различных образцов. Резульиз них, в которых содержатся в сопоставимых колитаты представлены на рис. 6.

Pages:     || 2 | 3 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.