WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     | 1 ||

на всем протяжении струи. Для инертных газов / = 15/4 с точностью 5%, так что Формулы (6) относятся к случаю веерного источ- T(r) V (0.7 · r). Если / = 5/2, профили радиальной ника, т. е. предполагают наличие в задаче плоскости скорости u и T полностью соответствуют друг другу симметрии. Случай струи, направленной под углом u к поперечному сечению камеры, реализуемый в геоT = T0 + T (15) uметрии фуллереновой дуги, сводится к уравнениям симметричной струи заменой x r, z y, u Vr, и этот результат справедлив как для основного, так и V V + uy/r ([13], обозначения координат даны на для начального участков струи.

рис. 1, угол отсчитывается от положительного направВ предположении (15) система (11)-(14) допускает ления оси z ).

решение в двух случаях: = 0 = const и T. Так как 0.Решение (7)-(9) относится к основному участку реально вязкость ведет себя как T [17], полезно струи. Техника расчета изменения толщины слоя смешеполучить оба точных решения и сравнить следующие из ния на начальном участке струи (рис. 2) и длины этого них результаты.

участка (где продольная скорость почти не меняется) изПри = const решение уравнения непрерывности в ложена в [8]. Радиус начального участка x1 определяется области T T тривиально V /u = -z /x и уравнение соотношением Навье-Стокса x(u/x) - z (u/z ) = · x(2u/z ) (где = T0/mPu0) после перехода к переменным (x1/b0)2 - (r0/b0)2 A2 - A = (10) = xz, = x3/3 превращается в уравнение диффузии 2x0/b0 2A2Aна бесконечной оси. Его решение при 2b0 r0 и x bимеет вид и составляет примерно 3-4b0. Как показывает дальнейший расчет, влияние учета начального участка струи на 6b0r0u0 3x2z конечный результат крайне незначительно.

u = exp -, (16) 4 · (x3 - r3) б) При малых начальной концентрации углерода и (x3 - r3) начальной скорости струи число Рейнольдса может составлять всего несколько единиц и методический так что при x r0 и одновременно T Tmax ширина интерес представляет расчет задачи о вязкой струe струи ведет себя x, а umax 1/x3/2.

3 Журнал технической физики, 2005, том 75, вып. 36 Н.И. Алексеев, Г.А. Дюжев 1.При T система (11)-(14) cводится к уравне- T [16]. Поэтому для простоты, как и ранее, были ниям несжимаемой вязкой жидкости преобразованием рассмотрены два случая: D(T ) T и D(T ) T. Если Дородницына V V =(/0)V + u(Y /x), z Y = D(T ) T, (21) преобразуется к уравнению z = dy (/0) и достаточно воспользоваться известным z D0 0 (unC) - (unC) - (unC) =0, x x z u0 z решением, задав лишь дополнительно связь между u и T.

Для веерного источника в несжимаемой жидкости [13] совпадающему с точностью до замены на = D0/u0 с асимптотика скорости u составляет уравнением для скорости u. Отсюда (z /x) 1 3z u =(2/2x) ch2, (17) unC exp -. (22) x3/2 4 · x где = 0/0, постоянная определяется из условия Скoрость углерода при малой плотности углерода сохранения потока импульса в струе.

определяется соотношением VC = V - D · ln(unC), так В случае газа (17) (с учетом (15)) превращается что при D T (VC)z = uz /2x, (VC)x u.

в интегральное уравнение относительно u, решение На основе этих зависимостей нетрудно показать дакоторого не вызывает затруднений лее, что область наиболее интенсивной генерации фуллеренов лежит не на оси струи (что и наблюдается в экс2u0 T · |z | перименте). Действительно, как было установлено в [6], T0 - T непосредственная сборка молекулы фуллерена происходит в узком интервале около температуры Topt 0.25 eV 2 · u0x 2/2 + 2/2 - ux = - ux + ln, как трансформация в фуллерен его непосредственного 2/2 2/2 - 2/2 - ux предшественника — двух- или трехкольцевого угле(18) родного кластера в среде буферного газа. В случае где = T/(T0 - T).

= const, = T это место, как следует из (15), Учитывая, что 0.1 1, последнее слагаемое (19), отвечает поверхности вращения параболы в (18) можно отбросить и записать решение при |z |

как химические реакции, имеют весьма малые энергии Из определения массовой скорости V, формулы (1) активации (в пределах 1 eV, как показано в [5,6]) и и уравнения непрерывности для углерода нетрудно по- протекают при сравнительно высокой температуре. Получить для концентрации углеродной компоненты nC этому можно для простоты полагать, что общее время прохождения этих этапов t не слишком сильно зависит mgP nC T от температуры в отличие от непосредственной сборки div nC V -D nC + = 0, (20) T nC T фуллеренов из многокольцевых кластеров, которая имеет большую энергию активации и критическим образом где V = u, V = V.

x z зависит от температуры [6]. Поэтому „степень готовноЕсли концентрация nC мала и меняется в продольном сти“ к сборке, т. е. наличие достаточного для сборки фулнаправлении гораздо медленнее, чем в поперечном (как леренов количества многокольцевых кластеров, можно и скорость u в приближении пограничного слоя), (20) грубо оценить из условия t = t, где t — характерное приводится к виду время движения вдоль линии тока примеси, проходящей через данную конечную точку с координатами (x, z ).

z (unC) - (unC) При T эти координаты связаны с начальными коx x z ординатами (xS, z ) соотношением z = z · (x/xS)1/2, а S S ln nC ln u время движения вдоль линии тока составляет - DnC + = 0. (21) z z z 2 · x2 2 2 t = ln - 1. (24) Зависимость D(T ) при постоянном давлении хоро- 2 0 2 0 2 - u2z /u2z u2z шо описывается формулой Фуллера-Шлеттера D(T ) Журнал технической физики, 2005, том 75, вып. Расчет газоплазменной струи, формируемой дугой в дуговом методе производства фуллеренов межэлектродного зазора (т. е. вдоль координаты z на рис. 1). Средние по зазору от рассчитанных кривых принимались в качестве исходных значений концентрации углерода и температуры при x = 0. При вычислении средней концентрации углерода кривые, отвечающие углеродным атомам и ионам, просто суммировались в каждой точке.

Радиальный ход температуры и концентрации до начала основного участка струи x = x1 полагался далее степенным, а показатель степени определялся из условия сшивки по значению в точке x1 c (8). Отсюда определялась начальная скорость струи при x = r0. Изменение толщины струи при r0 < x < x1 считалось линейным, а изменение скорости определялась из условия сохранеРис. 4. Линия готовности (1) и линия оптимального произ- ния потока углерода 2x(x)VCnC.

водства фуллеренов (2).

Рассчитанные зависимости процента выхода фуллеренов от тока, давления, зазора и радиуса электродов построены на рис. 5.

По причинам, изложенным в [6], абсолютный выход Поверхность вращения, определяемую соотношенифуллеренов не поддается точному расчету. Это связано с ем (24) при t = t, можно называть поверхностью готем, что величина барьера энергии Гиббса, преодолеваетовности. Хотя величина t достаточно условна, очемого при рождении фуллереновой молекулы, не может видно, что поверхность готовности должна пересекать быть с достаточной точностью рассчитана на основе ось z = 0 раньше достижения оптимальной темпераимеющихся методов квантовой химии. Поэтому процент туры, т. е. оптимальная координата трансформации в выхода фуллеренов дан как отношение этой величины фуллерен xopt больше величины (T0/u0) · (2/2Topt) в (23). Численный анализ показывает, что при ре- к абсолютному максимуму, полученному в результате расчетов.

альных параметрах расчета „поверхность готовности“ (линия 1 на рис. 4) пересекает кривую (23) (линия 2) Зависимость от плотности тока (рис. 5,a) имепри z = z z идет выше нее.

opt opt ет характерный максимум при плотности тока около Таким образом, при |z | > z кластеры еще не готовы opt 300 A/cm2, и положение этого максимума весьма слабо к образованию фуллеренов. С другой стороны, именно зависит от всех остальных параметров. Зависимость вблизи точки z скорость потока углерода меньше, чем opt от радиуса электродов r0 при прочих неизвестных парана оси струи, и образование фуллеренов должно идти с метрах дуги обнаруживает незначительный рост процент максимальной интенсивностью.

фуллеренов с ростом r0 (рис. 5,b). Это связано со слеТот же результат, хотя и несколько более громоздким дующими конкурирующими факторами, отраженными в расчетом, получается и в турбулентном расчете в прирамках предложенной модели: а) с ростом r0 начальная ближении постоянной плотности струи.

скорость углеродной струи практически не меняется, но несколько увеличивается пространственный масштаб „консервации“ этой скорости в потенциальном ядре, что Зависимость выхода фуллеренов ведет к уменьшению ; б) с ростом r0 в том же потенциот параметров разряда альном ядре струи убыстряется уменьшение концентрации углеродного пара, что также ведет к уменьшению ;

Относительная малость изменения плотности вещев) разряд оказывается несколько более „горячим“, так ства в струе приводит к тому, что зависимости выхода как излучение уходит теперь наружу только с периферифуллеренов от начальных параметров струи, т. е. от ческих областей дуги, которые занимают относительно (0) начальной концентрации углерода nC, температуры T0 все меньшую площадь. Это приводит к увеличению как (0) и начальной скорости струи VC, практически не отликонцентрации углерода, так и начальной скорости струи, чаются от приведенных в [6]: количество произведенных но влияние первого фактора на увеличение более (0) фуллеренов резко падает с увеличением VC и умень- сильно [11].

(0) (0) шением nC, причем влияние nC оказывается несколько Зависимость от зазора показана на рис. 5, c и более сильным. является немонотонной. Снижение при малом зазоре Техника получения значений этих начальных парамет- связано с тем, что за счет сокращения области лоров струи при данном токе и давлении газа была следую- кального термодинамического равновесия уменьшается щей. По разработанному в [4] алгоритму определялся концентрация углерода и температура. Другие факторы ход концентрации углерода и температуры поперек (относительное уменьшение потерь на излучение, увеЖурнал технической физики, 2005, том 75, вып. 38 Н.И. Алексеев, Г.А. Дюжев ным в [3] (пунктир). Детальное экспериментальное исследование зависимости процента выхода фуллеренов от r0 (рис. 5,b) нами не проводилось. Однако наблюдаемые закономерности качественно соответствуют результатам работы [18].

Выводы Таким образом, основные результаты данной работы можно сформулировать следующим образом.

1. Наличие горячей области разряда с высокой плотностью углерода и пониженной плотностью газа формируют двухкомпонентную газовую струю.

2. Расчет газовой струи не представляет большой сложности в силу того, что в режимах, интересных для образования фуллеренов, начальный участок струи формируется тяжелой компонентой — углеродом, что обеспечивает незначительность изменения плотности бинарной газовой смеси вдоль оси струи. Это позволяет использовать известное решение для струи несжимаемой жидкости по крайней мере в первом приближении.

3. Образование фуллеренов протекает наиболее интенсивно на периферии струи, а не вдоль ее осевой плоскости. Этот результат справедлив как для турбулентной, так и для вязкой струи.

4. Сочетание одномерной модели разрядного зазора, расчета веерной газовой струи, простой модели перехода от зазора к струе и весьма простой кинетики образования фуллеренов приводит к получению зависимостей выхода фуллеренов от ширины и радиуса межэлектродного зазора, хорошо согласующихся с экспериментом.

Проведенный расчет является базой рассмотрения кинетики образования фуллеренов в реальной камере конечных размеров и заданной геометрии.

Список литературы [1] Murayama H., Tomonoh S., Alford J.M., Karpuk M.E. // Fullerenes, Nanotubes and Carbon Nanostructures. 2004.

Vol. 14. N 1–2. P. 1–9.

[2] Kratschar W., Lalb L.D., Fostiroupolos K., Huffman D.R. // Nature. 1990. Vol. 347. P. 354–360.

Рис. 5. a — зависимость процента фуллеренов в саже (вa.u.) [3] Афанасьев Д.В., Богданов А.А., Дюжев Г.А., Круглиот плотности тока в дуге. Радиус электронов r0 = 0.5cm, ков А.А. // ЖТФ. 1994. Т. 74. Вып. 10. С. 76–84. Там же.

2b0 = 0.32 cm, P = 100 Torr. Штриховая линия — результат 1997. Т. 67. Вып. 2. С. 125–130.

эксперимента. b — та же зависимость от радиуса электронов [4] Алексеев Н.И., Дюжев Г.А. // ЖТФ. 2001. Т. 71. Вып. 10.

r0. Межэлектродный зазор 2b0 (cm): 1 — 0.20, 2 — 0.32, С. 41–50.

3 —0.45. c — та же зависимость от половины межэлектрод[5] Алексеев Н.И., Дюжев Г.А. // ЖТФ. 2001. Т. 71. Вып. 5.

ного зазора b0 при оптимальном токе. r0 (cm): 1 — 0.30, С. 71–76.

2 —0.45, 3 — 0.6. Пунктир — результат эксперимента.

[6] Алексеев Н.И., Дюжев Г.А. // ЖТФ. Т. 72. Вып. 5.

С. 121–129.

[7] Абрамович Г.Н. Теория турбулентных струй. М.: Наука, 1984. 718 с.

личение фактора DP/(P - nCT ) в (1) и вместе с ним [8] Гиневский А.С. Теория турбулентных струй и следов. М.:

(0) скорости VC оказываются менее существенными.

Машиностроение, 1969. 299 с.

Зависимости, показанные на рис. 5,a, c, хорошо отве- [9] Абрамович Г.Н. Прикладная газовая динамика. М.: Наука, чают нашим экспериментальным результатам, изложен- 1969. 824 с.

Журнал технической физики, 2005, том 75, вып. Расчет газоплазменной струи, формируемой дугой в дуговом методе производства фуллеренов [10] Dyuzhev G.A., Basargin I.V., Filippov B.M., Alekseyev N.I. et al. Method for Producing Fullerenes-containing Carbon and Device for Carrying out Said Method. Int. Appl. Publ. Under PCT, WO 02/096800, PCT/RU02/00083.

[11] Дюжев Г.А., Каратаев В.И. // ФТТ. 1995. Т. 36. Вып. 9.

С. 2795–2799.

[12] Алексеев Н.И., Chibante F., Дюжев Г.А. // ЖТФ. 2001. Т. 71.

Вып. 6. С. 122–130.

[13] Лойцянский Л.Г. // Тр. ЛПИ. 1953. № 5. C. 5–14.

[14] Резниченко Ю.Т. // Тр. ЛПИ. 1953. № 5. C. 33–45.

[15] Cлезкин Н.А. Динамика вязкой несжимаемой жидкости.

М.: ГИТТЛ, 1955. 519 с.

[16] Чепмен С., Каулинг Т. Математическая теория неоднородных газов. МИИЛ, 1960. 510 с.

[17] Рид Р. Свойства газов и жидкостей. Справочник. М., 1982.

216 с.

[18] Dubrovsky R., Bezmelnitsyn V. // Fullerenes, Nanotubes and Carbon Nanostructures. 2004. Vol. 14. N 1–2. P. 17–24.

Pages:     | 1 ||



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.