WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Журнал технической физики, 2000, том 70, вып. 12 01;02 Геометрические резонансы формы в многоцентровых системах с симметрией икосаэдра. Управляемая молекулярная ловушка для электронов © Ю.Ф. Мигаль, В.С. Ковалева Донской государственный технический университет, 344010 Ростов-на-Дону, Россия E-mail: root@sintez.rnd.su (Поступило в Редакцию 3 июня 1999 г.) Условия существования специфических резонансов формы, которые возникают только в узких интервалах энергии и разрушаются при усилении внутриатомных потенциалов, исследованы в случае систем с наивысшей точечной симметрией. Проведены расчеты для модельной системы из точечных рассеивателей, расположенных в вершинах и центре икосаэдра. Время жизни геометрического резонанса в этой системе чрезвычайно чувствительно к изменениям структуры системы и может достигать значения 10-10 s, что на шесть порядков превышает период вращения электронов в атомах. Обсуждается возможность создания молекулярной ловушки для упруго рассеиваемых электронов, захватываемых в резонансное состояние.

Временем задержки электрона в такой ловушке можно управлять с помощью внешних статических полей.

Введение менных лабораторных установках, значительно слабее внутренних полей в атомах, поэтому внешние статичеОдним из наиболее интересных явлений в упругом ские поля не могут существенно влиять на состояния электрон-молекулярном рассеянии являются ярко выра- электронов в атомных системах. Сверхчувствительность женные максимумы в сечении рассеяния, обусловленные же геометрических резонансов к изменениям структуры захватом налетающих электронов в одноэлектронные является тем обстоятельством, которое можно было бы квазистационарные состояния — резонансы формы (см., попытаться использовать в нанотехнологии для упранапример, [1]). Недавно был обнаружен новый тип ре- вления некоторыми процессами в атомных системах с зонансов формы [2], обладающий рядом специфических помощью внешних полей.

особенностей. Эти резонансы существуют в узких инНиже предпринята попытка сконструировать модельтервалах энергии, определяемых геометрическими разную многоцентровую систему с максимально большим мерами многоатомной системы. В отличие от обычных временем жизни резонансных состояний. Кроме того, в (гибридизационных; см. ниже) резонансов, которые при работе обсуждается возможность создания молекулярусилении потенциала плавно переходят в дискретный ной ловушки для упруго рассеиваемых электронов, в спектр, геометрические резонансы при этих условиях которой время задержки электронов можно было бы конразрушаются. Эти резонансы встречаются только в вытролировать с помощью внешних полей. Предварительно сокосимметричных системах. В частности, в [2] были рассмотрены некоторые общие вопросы, относящиеся исследованы резонансы в системе из восьми точечных к геометрическим резонансам формы и важные для рассеивателей, расположенных в вершинах куба. Чем выдальнейшего исследования.

ше симметрия системы, тем ярче выражены резонансы.

В связи с недавними открытиями новых типов высоУсловия существования геометрических косимметричных соединений (в частности, соединений углерода с симметрией икосаэдра) представляет инте- резонансов рес исследовать особенности поведения геометрических В [3] было показано, что фактором, способствующим резонансов в системах с симметрией икосаэдра. Можно появлению коллективных резонансов формы в многоценожидать, что время жизни резонансных состояний в таких объектах окажется рекордным. тровых системах, является деструктивная интерференция волн от отдельных центров системы. В результате Поскольку геометрические резонансы существуют в высокосимметричных системах и только в узких ин- вокруг системы возникает обширная область, в которой общая волновая функция электрона подавлена. Наличие тервалах энергии, то даже малые изменения структуры этой области можно имитировать барьером, окружаюсистем могут приводить к разрушению резонансов. Этот щим систему, который в случае высокосимметричных факт наводит на мысль о возможности отыскания таких малых систем является центробежным барьером.

систем, в которых условия существования резонансов могли бы создаваться или разрушаться внешними воздей- Чтобы количественно описать этот эффект, рассмоствиями. Известно, что даже самые сильные электриче- трим решение уравнения Шредингера для многоценские и магнитные статические поля, создаваемые в совре- тровой системы, на каждом центре которой помещен Геометрические резонансы формы в многоцентровых системах с симметрией икосаэдра... источник волн (представление многих источников [4]) теперь, что потенциал можно усиливать и таким способом уменьшать энергию Eres. При достаточном усилении +(k, r) =jLB( j)+(k)h+(k|r - rj|)YL(r - rj), (1) потенциала значение Eres выходит из интервала E и L l доминирующим в разложении (2) становится слагаемое где k = E; L =(l, m) — комбинированное квантовое с lmin. В таком состоянии система окружена менее число; rj — радиус-векторы центров; h+ — сферические высоким барьером с lmin, что приводит к уменьшению l функции Ханкеля; YL — сферические гармоники; ком- времени жизни резонанса. Если lmin = 0, то барьера не будет вовсе и в этом случае резонанс при усилении плексные коэффициенты B( j)+ определяют амплитудные L потенциала полностью разрушается. Резонансы с таким и фазовые характеристики источников; индекс нумеповедением, нетипичным для сферически симметричных рует ортонормированные решения, преобразующиеся по объектов, и названы в [2] геометрическими (смысл этого неприводимым представлениям группы точечной симменазвания будет пояснен ниже).

трии системы.

Простейшей иллюстрацией геометрических резонанСледует отметить, что выражение (1) справедливо не сов является резонанс в системе из восьми одинаковых для всех точек пространства, а только для области вне точечных рассеивателей (ТР), расположенных в вершисистемы, где, кроме того, потенциал, описывающий взанах куба (группа симметрии Oh). Известно, что изолироимодействие налетающего электрона с системой, предванный ТР однозначно характеризуется энергетическим полагается равным нулю. Последнее допущение слабо параметром [5]. При > 0 ТР имеет одиночное сказывается на описании квазилокализованных состоясвязанное s-состояние с энергией -2/2. ТР может ний, поскольку плотность этих состояний, как правило, испускать только s-волны. Поэтому выражение (1) для велика внутри системы и быстро убывает при удалении системы из ТР содержит только слагаемые с l = 0.

от системы. Подчеркнем также, что выражение (1) не В случае решения alg-симметрии, которое только и буявляется волновой функцией электрона, так как оно дет рассматриваться ниже и в котором все источники содержит сингулярности в месте расположения источиспускают волны с одинаковой амплитудой и фазой, ников. Обычную волновую функцию можно получить выражение (1) можно представить в форме из (1), отбрасывая мнимую часть этого выражения, содержащую все сингулярности.

+ = b exp(i)jh+(k|r - rj|). (3) Разложим выражение (1) в ряд по сферическим гармоОдноцентровая запись этого выражения имеет вид никам относительно центра точечной симметрии системы:

+ = b exp(i) j0(kR)h+(kr) +(k, r) =LD+ (k)h+(kr)YL(). (2) L l Важно, что при малых значениях k, когда длина + j4(kR)h+(kr)Y4m()C +..., r > R. (4) волны гораздо больше линейных размеров системы, в (2) можно ограничиться слагаемым с минимальным Здесь R — радиус сферы, на которой расположены ТР;

для данного неприводимого представления значением l, jl — сферические функции Бесселя. При k /R равным lmin. При этом описание рассеяния становится j0(kR) 0 и первый член в (4) мал. Главным в этом возможным на языке, используемом в случае сферически случае становится член с l = 4. Система в таком симметричных объектов. В частности, в этом случае состоянии окружена центробежным барьером, высота можно использовать понятие центробежного барьера.

которого Vmax = l(l + 1)/R2 = 20/R2. При значениях В системе, окруженной барьером с lmin, при достаточной порядка единицы в системе возможен резонанс с энергиглубине потенциала внутри барьера возможно образо- ей, приблизительно равной (/R)2, которая значительно вание стоячих волн с E > 0, которые фактически и ниже, чем Vmax. Этот резонанс является типичным геоявляются резонансными состояниями. Это утверждение метрическим резонансом, который может сущестовать одинаково справедливо как для сферически симметрич- только в энергетическом интервале, содержащем точку ных объектов, так и для многоцентровых систем.

(/R)2. Резонанс быстро разрушается, когда увеличиОднако рассеяние на многоцентровых системах имеет вается и Eres выходит из этого интервала. Приведенный и ряд особенностей. Одна из них состоит в том, что в пример показывает, что энергия резонанса определяется некотором интервале энергий E первый коэффициент геометрическим фактором R, по этой причине резонанс D+ (k) с l = lmin из (2) может оказаться равным был назван геометрическим.

L или близким нулю. Тогда доминирующим в (2) будет Для существования подобного резонанса важно, что слагаемое со следующим значением l = l1, минималь- вторым слагаемым в (4) является слагаемое с довольно ным среди оставшихся. Это приведет к тому, что в большим значением l (l = 4). Благодаря этому энеринтервале E система будет окружена центробежным гия резонанса существенно ниже вершины барьера, что барьером с l1 > lmin, более высоким, чем барьер с lmin. обеспечивает длительную задержку электрона в системе.

Если потенциал системы таков, что в системе имеется В случае систем с низкой симметрией второму слагаеморезонанс с Eres E, то время жизни этого резонанса му в решении +, преобразующемся по тождественноопределяется проницаемостью барьера с l1 [3]. Допустим му неприводимому представлению, соответствует малое Журнал технической физики, 2000, том 70, вып. 14 Ю.Ф. Мигаль, В.С. Ковалева значение l, равное 1 или 2, и энергия (/R)2 оказыва- Геометрические резонансы в системе ется выше, чем вершина центробежного барьера с этим из ТР с икосаэдрической симметрией значением l. Геометрические резонансы в такой системе не возникают.

Рассмотрим теперь систему из ТР с наиболее высоВ наглядной форме зависимость геометрического ре- кой точечной симметрией — икосаэдрической. В случае зонанса от потенциала описывается траекторией по- представления alg группы икосаэдра Yh последовательлюса S-матрицы, соответствующего этому резонансу, в ность значений числа l в одноцентровом разложении (2) комплексной плоскости E или k. Хорошо известно такова: 0, 6, 8,.... Следовательно, в многоцентровой (см., например, [6]), что вещественная координата по- системе с этой симметрией может существовать ярко люса S-матрицы в четвертом квадранте плоскоcти E выраженный геометрический резонанс с l = 6.

равна энергии резонанса Eres, а мнимая координата равна Будем исследовать систему из двенадцати одинакополуширине соответствующего максимума в сечении вых ТР, расположенных в вершинах икосаэдра. Кроме упругого рассеяния. Для геометрического резонанса ха- того, поместим в центре еще один ТР (рис. 1), чтобы рактерно приближение полюса к вещественной оси по расширить возможности по управлению рассеивающими мере усиления потенциала, а затем удаление от этой свойствами системы. Пусть параметр центрального ТР оси (в следующем пункте будет приведена траектория равен 0, а параметр периферийных ТР — 1. Будем располюса S-матрицы для системы из восьми ТР). Ти- считывать полюса S-матрицы системы, соответствующие пичным же поведением полюса, соответствующего ги- alg-решению. Для этого воспользуемся общим уравнебридизационному резонансу, является его монотонное нием для полюсов S-матрицы в muffin-tin (МТ)-приблиприближение к вещественной оси. При малых k вели- жении, полученным в [4], чина для гибридизационных резонансов пропорцио [1 ( нальна величине (Re k)2l+1 с l = lmin. В случае же det + i ctg l j)]j j LL геометрических резонансов подобное соотношение со j, значением l, характеризующим резонанс, можно исполь+L HLLj L h+ (k|rj - rj |) = 0, (5) l зовать только в малом интервале энергий E для оценки ( величины.

где l j) — сдвиг фазы на j-й атомной сфере (комВажно подчеркнуть, что геометрические резонансы не j, плексный для комплексных k); HLLj L = 4il-l -l относятся к явлениям, присущим только моделям из ТР.

YL (|rj - rj ) YLYL YL d — вещественные структурные Они встречаются также и в реальных многоатомных константы, не зависящие от k.

системах. В частности, резонансы этого типа исследоВ случае точечных рассеивателей в суммах нужно вались в [7] в случае соединений LiBiS2 и NaBiS2.

оставить только слагаемые с l = 0иl = 0. При этом все В заключение этого раздела коротко упомянем друненулевые структурные константы равны единице. Велигие особенности геометрических резонансов. По срав( чины ctg l j) для ТР заменяются на -j/k ( j = 0, 1).

нению с гибридизационными геометрические резонансы характеризуются большими значениями энергии и квантового числа l. В отличие от гибридизационных резонансов, которые в случае малых систем могут быть предсказаны схемой МО ЛКАО с минимальным базисом, геометрические резонансы этой схемой не предсказываются. Отсюда, в частности, следует, что если в малой системе каждый из центров имеет собственное локализованное или квазилокализованное состояние и общее число этих состояний равно N, то в объединенной системе имеется N локализованных и квазилокализованных состояний, исключая геометрические резонансы (при подсчете состояний следует исключить состояния, локализованные или квазилокализованные вне системы). Таким образом, геометрические резонансы представляют собой явление, возникающее только в объединенных высокосимметричных системах, и их наличие означает, что объединенный потенциал даже малой системы в некотором отношении является более сильным, чем сумма потенциалов изолированных центров, поскольку объединенный потенциал может удерживать большее количество физически выделенных Рис. 1. Система из точечных рассеивателей, расположенных в состояний. вершинах и центре икосаэдра.

Журнал технической физики, 2000, том 70, вып. Геометрические резонансы формы в многоцентровых системах с симметрией икосаэдра... Для сравнения на том же рисунке приведена траектория полюса S-матрицы для системы из восьми ТР, расположенных в вершинах куба со стороной d = 1a.u (кривая 1). В этом случае точке максимального сближения с осью соответствуют величины Re k = 3.522, Im k = -0.05917, 1 = 1.653. Радиус сферы при этом равен 0.8660 a.u. Из условия Re k · R = следует, что Re k = 3.628, здесь также имеется определенное совпадение с координатой точки максимального сближения.

Очевидно, в случае икосаэдра траектория полюса значительно сильнее приближается к вещественной оси, чем в случае куба. По приведенным данным легко оценить время задержки резонансного состояния в системе. Эта величина равна /, где = 2 (Re k) · (Im k).

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.