WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Журнал технической физики, 1998, том 68, № 5 01;02;07 Лазерно-индуцированный перенос атомов из области освещения в газах © А.М. Бонч-Бруевич, Т.А. Вартанян, С.Г. Пржибельский, В.В. Хромов Всероссийский научный центр ”ГОИ им. С.И. Вавилова”, 199034 Санкт-Петербург, Россия (Поступило в Редакцию 23 января 1997 г.) Предсказан новый световой эффект в процессах переноса атомов в плотных газах, капиллярах и пористых средах. Основу эффекта составляют удары второго рода возбужденных атомов, вызывающие термодиффузионные процессы. На базе модельные представлений сделаны оценки величины эффектов в условиях отсутствия потоков и при их наличии в капиллярных системах. Показано, что при определенных предположениях о специфике ударов второго рода атомов о стенки световое действие изменяет пропускание капилляра.

Введение Лазерно-стимулированный перенос до известной степени аналогичен термодиффузии [6], но не сводится к В настоящее время предсказано и исследовано неней. В отличие от термодиффузии, при которой обосколько возможностей стимулирования лазерным изим компонентам газовой смеси локально может быть лучением атомно-молекулярных процессов переноса в приписана одна и та же температура, при пространразличных средах. Среди них наиболее известны светоственно неоднородном облучении активный компонент индуцированный дрейф [1] и управляемый перенос мосмеси переходит в сильно неравновесное состояние, в лекулярных паров через пористые стекла [2,3]. Недавно то время как буферный компонент почти не изменяет сообщалось об оптической стимуляции переноса атомов своего состояния. Это приводит не только к существенчерез границу конденсированной среды с газом [4]. В ному увеличению эффекта переноса, но и изменению его основе этих процессов лежит принцип различия взаизнака.

модействия возбужденных и невозбужденных атомов с Цель данного сообщения состоит в модельном описаокружающей средой. В настоящей работе рассмотрен нии лазерно-стимулированного переноса и оценке изменовый вариант применения этого же принципа для нения локальной концентрации в облучаемой области.

стимуляции процесса переноса путем передачи части энергии лазерного излучения в кинетическую энергию Основы теории атомов посредством соударений второго рода. В отличие от рассматривавшихся ранее данный механизм стимулиРассмотрим безграничную освещаемую газовую смесь рованного переноса вызывается пространственно неодс плоской границей света и тени. Будем считать, что иннородным излучением или пространственной неоднородтенсивность освещения плавно изменяется вдоль оси x.

ностью среды при равномерном облучении.

Столкновения электронно-возбужденных атомов с мо- В освещенной области столкновения возбужденных атолекулами часто сопровождаются гашением возбужде- мов с молекулами буферной среды приводят к тушению электронного возбуждения и переходу части энергии возния и значительной передачей внутренней энергии в буждения в поступательные степени свободы. В резульпоступательное движение частиц. Так, при соударениях возбужденных атомов щелочных металлов с молекулами тате распределение атомов по скоростям v становится CO2 и N2 в энергию разлета переходит до 30% энер- сильно неравновесным. В то же время, если атомная конгии электронного возбуждения, составляющей порядка центрация na значительно меньше концентрации буфер2eV [5]. ных частиц nb, изменения в состоянии буферной среды Рассматриваемый здесь процесс стимуляции переноса будут незначительными. В этих условиях для функций состоит в следующем. Электронно-возбужденные све- распределения атомов в основном и возбужденном со том тепловые атомы становятся ”горячими” после со- стояниях f (x, v) и f (x, v) можно записать следующую ударения второго рода с молекулами буферной среды.

систему двух связанных кинетических уравнений:

Концентрация последних считается настолько большой f (по сравнению с резонансным компонентом), что их v = St + St + + P(x) f - P(x) f, (1) температура не меняется. Таким образом, в буферной x термостатируемой среде атомная подсистема перегрева f ется в области освещения. В стационарном состоянии v = P(x) f - + P(x) +(v) f, (2) x при равенстве потоков атомов из области облучения и в нее это сопровождается понижением концентрации где St — интеграл столкновений невозбужденных атомов атомов в области освещения. с буферными частицами, St определяет приход горячих 10 А.М. Бонч-Бруевич, Т.А. Вартанян, С.Г. Пржибельский, В.В. Хромов невозбужденных атомов в результате ударов второго В следующем приближении по градиентному слагаерода с сечением (v) и частотой мому решение уравнения (6) становится анизотропным и возникает светоиндуцированный перенос. В случае ма() =nb(v)v. (3) лой анизотропии плотность потока активной компоненты смеси j(x) выражается через градиент f0. Следуя [7], Общий вид St дается интегралом получим 1 f j(x) =- l(x, v)v dv, (8) St = W(, ) f (x, )d, (4) 3 x где в котором ядро W(, ) определяется через относиv l(x, v) = ; (9) тельную скорость соударения, его дифференциальное s(x)(v) +t сечение и плотность буферного газа стандартным обраl(x, v) имеет смысл эффективной длины свободного зом [7,8]. В уравнении (2) члены, описывающие столкпробега невозбужденных атомов с учетом процессов новения возбужденных атомов, не сопровождающиеся оптического возбуждения и ударов второго рода.

тушением, опущены, так как сечения таких процессов много меньше сечения тушения. Действие света описано в (1) и (2) в балансном приближении: P(x) имеет смысл Условия равновесия неоднородно скорости поглощения света, пропорциональной его иносвещаемой газовой смеси тенсивности в точке x, а — скорость спонтанной релаксации. Следует отметить, что при плотностях буферного Для анализа условий равновесия, следующих из уравгаза, не превышающих nb 1019 cm-3, типичных знанений (8), запишем f0(x, v) в виде чениях сечения тушащих столкновений 10-15 cmи скорости атомов v 104 cm · s-1 скорость столкноf0(x, v) =n(x) f(x, v), (10) вительной релаксации остается много меньшей скорости спонтанной релаксации, характерное значение которой где f(x, v) — нормированная на единичную плотность для разрешенных оптических переходов порядка 108 s-1.

функция распределения по скоростям, n(x) — плотность Так как характерный масштаб неоднородности светочисла частиц.

вого поля не может быть меньше нескольких длин волн, Обозначая локальное усреднение по скоростям с функградиентные слагаемые в уравнениях (1) и (2) малы по цией f(x, v) угловыми скобками, получим сравнению с членами, стоящими в правых частях. Это n D(x) позволяет в первом приближении пренебречь градиентj(x) =-D(x) -n -(x), (11) ными слагаемыми и выразить f через f. Приравнивая x x правую часть уравнения (2) нулю, находим где P(x) f = f. (5) 1 1 l + P(x) +(v) D(x) = vl и = v. (12), (13) 3 3 x Подставляя соотношение (5) в уравнение (1), получим Рассмотрим случай j = 0. Тогда решение уравнения (13) определяет следующую связь между концентрациf v =St + St - (v)s(x) f, (6) ями атомов n и n0 глубоко в освещенной и теневой x областях соответственно:

где P(x) s(x) = (7) (x) +P(x) nD = n0D0 exp dx. (14) D(x) определяет степень насыщения возбуждения атомов в точке x при условии, что (v). С той же степенью точности в St можно подставить f = s(x) f. Приравни- Здесь D = D() и D0 = D(-) — коэффициенты диффузии в глубине освещенной и неосвещенной вая нулю правую часть уравнения (6), найдем уравнение, областей. В отношении полученного результата следует которому удовлетворяет функция распределения f0 при отметить, что он описывает эффект, обусловленный не каждом значении x. В этом приближении f0 остается изотропной, но может сильно отличаться от равновес- только неоднородным нагревом атомов, но и эффект ной, если скорость релаксации, связанной со столкно- пространственно неоднородной длины свободного провениями возбужденных атомов (v)s(x), сравнима или бега. Если явная зависимость длины свободного пробега больше скорости релаксации, вызванной столкновениями от координат представляется в факторизованном виде невозбужденных атомов, которую будем обозначать t. l(x, y) = 1/N(x)(), как, например, в среде с неВ последнем случае в глубине освещенной области равномерной плотностью рассеивателей N(x) уравнение f0 перестает зависеть от x и полностью определяется (14) сводится к соотношениям, известным в теории характеристиками столкновений возбужденных атомов. термодиффузии легкой примеси в тяжелом буферном Журнал технической физики, 1998, том 68, № Лазерно-индуцированный перенос атомов из области освещения в газах газе [7]. Следует подчеркнуть, что в отличие от термо- Рассматривая истечение в свободное пространство, подиффузии, при которой активный компонент и буферная лучим следующее распределение концентрации атомов в среда имеют в каждой точке одинаковую температуру, капилляре длиной L:

при светоиндуцированном переносе состояние буферной n(x) = j(L-x)/D. (16) среды остается неизменным по всему пространству. Это отличие приводит к изменению знака эффекта. Если Значение плотности тока j определяется из условия в при термодиффузии легкая примесь концентрируется в начале капилляра, где поток местах с повышенной температурой, то светоиндуцированный перенос приводит к понижению концентрации активного компонента в освещенном месте. Что касается j = vx f (0, v)dv = vx f>(0, v)dv величины эффекта, то она может быть существенно vx>больше, чем в случае термодиффузии из-за того, что при ударах второго рода резонансный компонент может - vx f<(0, v)dv. (17) быть ”разогрет” до больших температур. Так, при столкvx<новениях возбужденных атомов лития с молекулами CO2 первые получают энергию 0.5 eV, что приводит Здесь первое слагаемое определяет поток в капилляр, к изменению их концентрации в освещенной области а второе — из него. В начале капилляра функция примерно в 4 раза.

распределения атомов по скоростям сильно анизотропна:

в капилляр входят холодные атомы, а выходят нагретые.

Светоиндуцированное течение Определение функции распределения на границе случайно рассеивающих сред представляет сложную задачу по капиллярам Милна [12]. Здесь мы дадим формально граничное Приведенное выше описание светоиндуцированных условие без решения этой задачи, заметив, что ввиду процессов переноса позволяет предсказать еще один сильной анизотропии значения n> и n<, определяемые эффект. Рассмотрим действие облучения на протекание как чистого атомного газа в кнудсеновском режиме через капилляр или пористую среду, в которых атомы возбуждаn> = f<(0, v)dv и n< = f<(0, v)dv, (18) ются светом. Допустим, что удары возбужденных атомов vx>0 vx<о стенки являются ударами второго рода, подобными рассмотренным выше для атомно-молекулярных соудасущественно различны. Тогда в выражении для порений. Сам факт тушения возбужденных атомов при их тока (17), записанном в виде j = n>v> - n и v< — средние скорости входящих в какой к единице, установлен достаточно надежно [9,10], пилляр и выходящих из него атомов, положим имеются и экспериментальные свидетельства того, что n> = na/2 — объемной плотности атомов, двигающихся часть энергии электронного возбуждения атома перев капилляр, и n< = n(0)/2 — плотности атомов, двигадается в этом процессе в его поступательные степени ющихся из начала капилляра в диффузионном режиме.

свободы [11]. Будем считать рассеяние атомов на стенках Соответствующие средние скорости будут v> = vT, диффузным, а длину свободного пробега l, совпадающую где vT — средняя тепловая скорость, и v< = v, где по порядку величины с диаметром капилляра, малой по v — средняя скорость атомов, нагретых в капилляре в сравнению с длиной капилляра. Движение атома в этих результате тушения возбуждения при столкновениях со условиях подобно движению в среде со случайно расстенкой. Таким образом, вместо (17) получим пределенными рассеивателями. Таким образом, описание процессов переноса в этом случае сводится к данному 2 j = n0vT - n(0)v. (19) выше для примеси в газовой среде.

Для плотности потока атомов воспользуемся выражеРешая (16) и (19) совместно, получим следующее нием (11). Значение D определяется распределением выражение для плотности потока через капилляр:

по скоростям атомов разогретых ударом о стенки. Этот разогрев будет расти по мере углубления атома в каj = n0vT D/2Lv. (20) пилляр, пока процессы охлаждения не остановят этот рост. Чтобы не усложнять рассмотрение без достаточных Вычисление распределения атомов по скоростям по сведений о процессах обмена энергий при неупругих длине капилляра требует детального знания характера ударах возбужденных атомов о поверхность твердых столкновения второго рода атома со стенкой и не может диэлектриков, примем, что стабилизация нагрева про- быть проведено в этой работе. Укажем тем не менее, исходит непосредственно на входе капилляра. В таком что эффектом разогрева резонансного газа в капилляре случае значение D не зависит от x и при сохранении можно в принципе воспользоваться для разделения мнопотока в капилляре из (11) получается гокомпонентных газовых смесей с помощью обычного селектора скоростей атомов при возбуждении капилn D = - j = const. (15) ляра излучением, резонансным электронному переходу x Журнал технической физики, 1998, том 68, № 12 А.М. Бонч-Бруевич, Т.А. Вартанян, С.Г. Пржибельский, В.В. Хромов только одной из имеющихся компонент. Кроме того, из случае их успешного практического применения. Невыражения (20) видно, что возможно и изменение потока сомненно, что процесс изменения концентрации резогаза в капилляре вследствие действия света на длину нансно возбуждаемой системы в области освещения свободного пробега атома в нем. может служить основой методов разделения газовых смесей и должен учитываться при любом воздействии Можно указать, на два возможных механизма такого действия, связанных с отличием угловых распределе- ограниченных лазерных пучков в газах, в частности в оптико-акустической спектроскопии с использованием ний рассеяния на поверхности тепловых, нагретых и достаточно мощных непрерывных лазеров.

возбужденных атомов. Первый из них связан просто с Вопрос о существовании подобных эффектов в молеотличием температуры падающего пучка от температуры кулярных средах требует дополнительных исследований.

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.