WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Журнал технической физики, 2003, том 73, вып. 5 02;03 Газодинамические параметры сверхзвукового молекулярного пучка, обогащенного молекулами фуллерена © М.А. Ходорковский, С.В. Мурашов, Т.О. Артамонова, Ю.А. Голод, А.Л. Шахмин, В.Л. Варенцов, Л.П. Ракчеева Российский научный центр „Прикладная химия“, 197198 Санкт-Петербург, Россия e-mail: khodorkovskii@mail.ru (Поступило в Редакцию 17 сентября 2002 г.) Приводятся результаты экспериментальных исследований газодинамических параметров молекулярного пучка, формируемого при пропускании импульсного потока нейтрального газа через ячейку Кнудсена с парами фуллерена. Полученные результаты показывают, что предлагаемый метод может быть успешно использован для получения сверхзвуковых молекулярных пучков практически любых веществ, что представляет интерес при получении эпитаксиальных слоев и тонких пленок из труднолетучих материалов.

Для получения сверхзвукового молекулярного пучка, Наличие строгой корреляции свойств тонких пленок обогащенного атомами или молекулами труднолетучих и параметров пучка привело к необходимости определематериалов, используется метод, в котором формирова- ния совокупности газодинамических величин пучка фулние пучка происходит при истечении в вакуум смеси лерена, получаемого с помощью этого метода. Полученгазов из до- или сверхзвукового сопла. При этом, ные экспериментальные результаты были использованы как правило, используются бинарные смеси, в которых для разработки качественной модели формирования пучотношение парциальных давлений тяжелого и легкого ка в предлагаемом методе.

(несущего) газов не превышает долей процента. Та- Конструкция источника молекулярного пучка фулкое отношение давлений позволяет формировать пучки, лерена состояла из дозвукового импульсного сопла в которых осевая часть потока существенно обогащена с диаметром выходного отверстия 0.13 mm, заполнентяжелой компонентой смеси, в то время как пере- ного гелием при давлении 2-5 at, и цилиндрической носная скорость пучка, распределение по скоростям ячейки Кнудсена с парами фуллерена при температуи температура определяются условиями истечения из ре 600-650 K (рис. 1). Давление паров фуллерена при сопла легкой компоненты смеси. Использование этого этих температурах лежит в диапазоне 10-5-10-4 Torr.

метода позволяет формировать монокинетические пучки Длина ячейки 28 mm, внутренний диаметр 6 mm. Имтяжелых газов, кинетическая энергия которых может пульсный поток гелия проходит через ячейку, ось котодостигать сотен электрон-вольт [1].

В классическом методе формирования обогащенных пучков используются, как правило, смеси инертных или атмосферных газов [2]. Значительно реже встречаются работы, где в качестве тяжелой компоненты используются пары легколетучих соединений [3] и практически отсутствуют публикации о формировании пучков, обогащенных атомами труднолетучих соединений [4].

Последнее связано с экспериментальными трудностями создания прогреваемых сопловых источников, в особенности импульсных, температура которых была бы достаточна для получения разумных концентраций паров труднолетучих соединений.

Для получения импульсного газодинамического молекулярного пучка фуллерена, температура испарения которого лежит выше 250C, в [5] был предложен новый метод, в котором формирование этого пучка осуществлялось путем пропускания сверхзвукового молекулярного пучка гелия через ячейку Кнудсена с парами Рис. 1. Схема установки: 1 —ячейка Кнудсена, 1.1 —ячейка фуллерена. Этот пучок был использован для нанесения Кнудсена в увеличенном масштабе, 1.2 — внутренная полость тонких пленок фуллерена, структура и свойства которых заполнения фуллереном, 1.3 — отверстие для испарения существенно зависели от кинетической энергии адсорби- фуллерена, 1.4 — нагревательная спираль, 2 —импульсное руемых молекул [6–9]. сопло, 3 — скиммер, 4 — масс-спектрометр.

1 2 М.А. Ходорковский, С.В. Мурашов, Т.О. Артамонова, Ю.А. Голод, А.Л. Шахмин, В.Л. Варенцов...

и скоростного отношения необходимо учесть степень влияния на ширину приведенного ВП спектра аппаратных функций источника пучка и регистрирующих устройств. Для определения последней были измерены временные зависимости сигналов остаточных газов при их импульсной ионизации в ионизационной головке масс-спектрометра. Эти измерения показали, что аппаратной функцией, определяемой временем прохождения ионов в квадрупольной ловушке, можно пренебречь, так как это время прохождения не превышало нескольких микросекунд в зависимости от массы измеряемого иона.

Для оценки ширины источника пучка фуллерена измерялись ВП спектры с помощью времяпролетного массспектрометра, область ионизации которого располагалась, как указывалось выше, на небольшом (90 mm) Рис. 2. Времяпролетные спектры газового импульса молерасстоянии от среза сопла.

кул C60 на времяпролетном (1) и двух квадрупольных (2,3) Как видно из рис. 2, ширина этого ВП спектра масс-спектрометрах (90, 450 и 750 mm от среза ячейки Кнудсущественно меньше, чем ширины ВП спектров на сена).

расстояниях 450 и 750 mm. Предполагая, что распределение пучка по скоростям в области, непосредственно примыкающей к ячейке Кнудсена, близко к распределерой совпадает с осью сопла, а край ячейки (ближний нию, измеряемому масс-спектрометрами, легко оценить к соплу) находится на расстоянии 3-5 mm от среза предполагаемую ширину пучка ( ) на выходе ячейки сопла. Вниз по потоку на расстоянии 10 mm от проти- Кнудсена.

воположного края ячейки установлен первый скиммер Как показывают проведенные оценки, эта ширина с выходным отверстием 1 mm, а на расстоянии 600 mm составляет величину, не превышающую 50 µs, что более установлен второй скиммер с диаметром 2 mm. Все чем на порядок меньше ширины ВП спектра, измерякамеры, разделенные скиммерами, откачивались неза- емой квадрупольными масс-спектрометрами ( t). При висимыми высоковакуумными насосами, и остаточный выполнении соотношения t/ = 5 ошибка в измеревакуум не превышал 10-9 Torr. В камерах за первым нии ширины ВП спектра составляет не более 2.5% [10].

и вторым скиммерами были установлены квадрупольные В нашем случае (рис. 1) ширины ВП спектров, измемасс-спектрометры, пролетные ионизационные головки ряемых квадрупольными масс-спектрометрами на раскоторых располагались на оси пучка. Расстояния от стояниях 450 и 750 mm от ячейки Кнудсена, равны среза ячейки Кнудсена до их центров составляли соот- соответственно 577 и 947 µs, что более чем на поветственно 450 и 750 mm. На расстоянии 90 mm от среза рядок превышает ширину ВП спектра, оцененного на сопла была установлена электронная пушка, которая срезе ячейки. Следовательно, соотношение t/ = обеспечивала возможность диагностики пучка с помо- заведомо выполняется и измеренное ВП распределение щью времяпролетного масс-спектрометра, расположен- близко к истинному. Полученный результат позволяет ного также на оси пучка. Параметры работы импульсно- не учитывать влияние аппаратной функции источника го дозвукового сопла были следующие: время импульса пучка на форму ВПспектров, приведенных на рис. 2.

открытия ti = 100-800 µs, частота открытия сопла В то же время, как видно из рис. 2, ВП спектр, полу1-30 Hz. Для измерения газодинамических параметров ченный с помощью времяпролетного масс-спектрометра, пучка исследовались формы временных зависимостей содержит помимо узкого распределения быстрых мосигналов с квадрупольных и времяпролетного масс- лекул фуллерена длинное плато, которое формируется спектрометров на массах гелия и фуллерена (C60). Спек- молекулами с широким распределением по скоростям.

трометры были синхронизованы с моментом открытия Такой вид ВП спектра обусловлен тем, что в дрейфовую сопла. Измерения проводились в максимально широком камеру времяпролетного масс-спектрометра попадают диапазоне изменяемых внешних параметров: давление ионы молекул фуллерена, истекающие из ячейки Кнудв камере сопла, частота и длительность импульса от- сена в широком диапазоне углов, а не только вдоль оси крытия сопла, температура ячейки с парами фуллерена, сопла, совпадающей с осью пучка. Последнее означает, расстояние от среза сопла до ячейки Кнудсена.

что помимо быстрых частиц со сравнительно узким На рис. 2 приведены типичные зависимости время- распределением по скоростям вдоль оси пучка в исслепролетных спектров (ВП) фуллерена, регистрируемых дуемом потоке существует заметное (в интегральном квадрупольными масс-спектрометрами. Зная точно рас- смысле) число частиц, не сформированное в виде настояния между спектрометрами, переносная скорость правленного молекулярного пучка.

пучка может быть легко определена. В то же вре- При расчете газодинамических параметров осевой мя для определения тепловой скорости, числа Маха части пучка фуллерена влияние рассеянного газа на Журнал технической физики, 2003, том 73, вып. Газодинамические параметры сверхзвукового молекулярного пучка... Варьируя параметры t и p в выражении (1), можно определить температуру и среднемассовую скорость потока, наиболее точно описывающие экспериментально полученное распределение (рис. 3).

Проведенные расчеты показывают, что для приведенных экспериментальных условий переносная скорость молекул фуллерена p = 371 m/s, тепловая t = 112 m/s, температура T = 560 K, а число Маха равно 4. Кинетическая энергия молекул фуллерена, расчитанная из p, составила 0.526 eV.

Оценка параметров формируемого пучка фуллеренов может быть сделана исходя из модели ударной трубы, где роль камеры высокого давления (Ph) выполняет импульсное сопло, а в качестве камеры низкого давления (Pl) используется ячейка Кнудсена [14]. Число Маха Рис. 3. Спектры импульса молекул C60 в пространстве в ударной трубе в приближении бесконечного значения скоростей на двух квадрупольных масс-спектрометрах и расотношения высокого и низкого давлений (Ph/Pl) может пределение по скоростям (тонкая линия), полученное из быть рассчитано следующим образом [15]:

выражения (1).

kl+1 ah M = ·, (2) ph/pl kh - 1 al функцию распределения по скоростям не учитывалось, где kh = 1.33, kl = 1.66 — показатели адиабат гелия так как остаточное давление в камере исследования и фуллерена; ah и al — скорости звука в камере в процессе измерения не превышало 10-7 Torr. Низкое остаточное давление позволило аппроксимировать функ- высокого и низкого давления.

Выражение (2) может быть вполне использовано для цию распределения по скоростям f () максвелловской расчета числа Маха, так как давление паров фуллерена с переносной скоростью p [11,12].

в ячейке Кнудсена не превышает 10-4 Torr, а давление Функция f () (рис. 3) может быть определена из ВП в потоке гелия на входе в ячейку, полученное на распределений f (t), приведенных на рис. 2. Как видно основании результатов численного расчета газодинамииз рис. 3, ВП распределения в пространстве скоростей, ческих параметров импульсного соплового источника, полученных на обоих масс-спектрометрах, совпадают более 10 Torr. Как видно из этой формулы, для расчета с высокой точностью, что дополнительно указывает на числа Маха необходимо иметь значение скоростей звука отсутствие взаимодействия частиц в пучке за время в камере высокого и низкого давлений, рассчитанные прохождения между детекторами.

Используя выражение для интенсивности пучка, по- значения которых составили 131.345 и 96 m/s соответственно [15,16]. Полученное в результате проведенных лученное в [13], распределение молекул по скоростям расчетов значение числа Маха для приведенных выше можно записать в виде условий составило 4.7, что вполне удовлетворительно dN n0 - p совпадает с указанным экспериментальным значением.

= A0 2 (t)-32 exp - 2 = Af (), d z t Работа поддерживалась Российским фондом фунгде dN — концентрация молекул фуллерена в скоростдаментальных исследований (проект № 01-03-33162) ном интервале d, A0 — площадь входного отверстия и РНТП„Фуллерены и атомные кластеры“.

скиммера, n0 — плотность молекул перед скиммером, z — расстояние вниз по потоку от скиммера, t = 2kT/m — тепловой разброс молекул по скоро- Список литературы стям, T — температура газа перед скиммером.

[1] Kolodney E., Budrevich A., Tsipinyuk B. // J. Phys. Chem.

Таким образом, полученное в эксперименте f (t) мож1996. Vol. 100. P. 1475–1479.

но представить следующим образом:

[2] Khodorkovsky M.A., Zavilopulo A.N., Dolgin A.I. // Phys.

2 Scripta. 1994. Vol. 50. P. 696–700.

f (t) dt = Af () d, [3] Giardini-Guidoni A., Toja D., Piccirillo S. // Book of abstracts l XVII Intern. Symposium on Molecular Beams. Paris: XI где l — длина пролетной базы.

University at Orsay, 1997.

Таким образом, теоретическое распределение скоро[4] Ehbrecht M., Frber M., Rohmund F. et al. // Chem. Phys.

стей будет иметь вид Lett. 1993. Vol. 214. P. 34.

[5] Ходорковский М.А., Шахмин А.Л., Мурашов С.В. и др. // - p Письма в ЖТФ. 1998. Т. 24. Вып. 10. С. 20–23.

f () =a2t-3 exp -, (1) t [6] Girard Ch., Lambin Ph., Dereux A., Lucas A.A. // Phys. Rev.

где a — константа нормировки. B. 1994. Vol. 49. N 16. P. 11 425–11 432.

1 Журнал технической физики, 2003, том 73, вып. 4 М.А. Ходорковский, С.В. Мурашов, Т.О. Артамонова, Ю.А. Голод, А.Л. Шахмин, В.Л. Варенцов...

[7] Snyder E.J., Anderson M.S., Tong W.M. et al. // Science. 1991.

Vol. 253. N 5016. P. 171–173.

[8] Wragg J.L., Chamderlain J.E., White H.W. et al. // Nature.

1990. Vol. 348. N 6302. P. 623–624.

[9] Paillard V., Melinon P., Dupuis V. et al. // Phys. Rev. B. 1994.

Vol. 49. N 16. P. 11 433–11 439.

[10] Hagena O.F., Warma A.K. // Rev. Sci. Instr. 1968. Vol. 39.

N1. P. 42–51.

[11] Deursen A., Luming A., Reuss I. // Int. J. Mass. Spectr. Ion Phys. 1975. Vol. 18. N 2. P. 129–436.

[12] Ходорковский М.А., Марков А.А., Долгин А.И. // ЖТФ.

1989. Т. 59. Вып. 8. С. 89–91.

[13] Anderson J.B., Fenn J.B. // Ohys. Fluids. 1965. Vol. 8. N 5.

P. 780–787.

[14] Лосев С.А. // Итоги науки и техники, сер. Механика жидкости и газа. 1984. Т. 18. С. 270–311.

[15] Лойцянский Л.Г. Механика жидкости и газа. М.: Наука, 1973. 848 с.

[16] Sundqvist B. „Fullerene under high pressures“// Advances in Phys. 1999. Vol. 48. N 1. P. 1–134.




© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.