WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     | 1 | 2 ||

На Рис. 4, где использованы обозначения Рис. 3, приведены экспериментальный и теоретический K-спектры фотопоглощения атома Rb, рассчитанные в различных приближениях. Для того, чтобы сравнить теоретический спектр с экспериментом, измеренное сечение уменьшено в 1.09 раз. Этот коэффициент оценен при сопоставлении экспериментальных и рассчитанных с учетом монопольной перестройки остова в одноэлектронном приближении ПФ асимптотических сечений фотоионизации 1s-оболочек атомов Rb и Kr при одинаковых энергиях фотоэлектрона. Уменьшение экспериментального спектра имеет следующее обоснование:

асимптотическое значение сечения 1s-ионизации атома Rb должно быть несколько меньше чем в случае атома Kr. При расчете сечения K-поглощения атома Rb использованы те же приближения, что и в случае атома Kr. Полуэмпирические пороги одно- и двухэлектронной ионизации атома Rb отмечены на Рис. 4 вертикальными линиями. Рассчитанное в приближении ПФ фоновое сечение поглощения уменьшается от 2.4 kb до 2.1 kb по мере увеличения энергии фотона от порога 1s-ионизации до 15900 эВ. Все теоретические спектры уширены функциями Лоренца (FWHM=2.908 эВ) и Гаусса (FWHM=2 эВ) и сдвинуты на -3.7 эВ.

Как видно из Рис. 4, в обоих теоретическом и экспериментальном спектре проявляется интенсивный резонанс перед порогом ионизации 1s-оболочки, который отсутствовал в спектре атома Kr. В отличие от атома Kr, фотоионизация 1s-оболочки атома Rb представляет Электронный журнал «ИССЛЕДОВАНО В РОССИИ » http://zhurnal.ape.relarn.ru/articles/2000/097.pdf собой сумму двух каналов фотоионизации:

P 1s25s S 1s1 5s(n/)p 1 2P (22) P Радиальные части 5p АО Rb, рассчитанные в LS-ПФ приближении для 1s1{5s5p (1P)} 2P и 1s1{5s5p (3P)} 2P, приведены на Рис. 5. Как видно из рисунка, AO 5p электронов в конфигурации 1s1{5s5p (3P)} 2P более локализованы, чем в случае конфигурации 1s1{5s5p (1P)} 2P.

Так же из рисунка видно, что первая пучность 5p AO в конфигурации 1s1{5s5p (3P)} 2P примерно в два раза интенсивнее чем в случае 1s1{5s5p (1P)} 2P конфигурации. Это выражается в сильной зависимости амплитуды 1s (n / )p перехода от терма конечной конфигурации и ее отличии от амплитуды, рассчитанной в пренебрежении термовой зависимостью. Как результат - 1s1{5s(n/)p (3P)} 2P канал фотоионизации состоит из ярко выраженного 1s 5p резонанса, сходящейся к порогу ридберговской серии и непрерывного спектра фотоионизации. В противоположность этому в 1s1{5s(n/)p (1P)} 2P канале фотоионизации ярко выраженные резонансы не наблюдается.

Из Рис. 4 видно, что для атома Rb дополнительный учет эффектов поляризации остова полем возбужденного электрона (КП ПФ приближение) приводит к увеличению вероятности поглощения фотона в околопороговой области энергий возбуждающего излучения примерно 20 Rb K - край Эксперимент ПФ КП ПФ КВКП ПФ (Осн) КВКП ПФ (Осн+Сат) КП ПФ (Сат) 15200 15225 15200 15300 15400 15500 15600 15700 15800 Энергия фотона [эВ] Рисунок 4. Сравнение экспериментального и теоретического K-спектра фотопоглощения атома Rb, рассчитанного в различных приближениях (см. пояснения в тексте). Сечения сателлитов кратной ионизации так же представлены на рисунке. Экспериментальное сечение фотопоглощения уменьшено в 1.09 раз. Вертикальными штрихами отмечены полуэмпирические пороги одно- и двухэлектронной ионизации. Фоновое поглощение теоретического спектра связано с ионизацией всех внешних оболочек. Все теоретические спектры уширены функциями Лоренца (FWHM=2.908 эВ) и Гаусса (FWHM=2 эВ) и сдвинуты на -3.7 эВ.

Сечение фотопоглощения [kb] Электронный журнал «ИССЛЕДОВАНО В РОССИИ » http://zhurnal.ape.relarn.ru/articles/2000/097.pdf 0.на 10%. Дополнительное 5-10% увелиRb 5p - AO чение рассчитанного сечения фотопоглощения Основного канала в широком 0.диапазоне энергий (КВКП ПФ приближении) обусловлено межканальным взаимодействием каналов прямой -0.и кратной фотоионизации (1,2). В от 1s1{5s5p 1P} 2P личие от атома Kr, основной эффект в 1s1{5s5p 3P} 2P этом случае обусловлен взаимодейст- -0.вием одноэлектронного 1sp канала 0 5 10 15 20 25 R [a.e.] фотоионизации с двумя наиболее интенсивными1s5sp's и 1s4pp'p Рисунок 5. Радиальные части 5p АО атома Rb, рассчисателлитами кратной ионизации. Партанные в LS-ПФ приближении. Сплошная линия и циальное влияние наиболее интенсивштриховая линии соответствуют 1s1{5s5p 1P} 2P и 1s1{5s5p 3P} 2P конфигурациям, соответственно.

ного 1s5sp's сателлита кратной ионизации на амплитуду прямой фотоионизации примерно такое же как и менее интенсивного 1s4pp'p канала. Это связано с тем, что матричный элемент оператора Hee в (2) для 1s4pp'p канала больше чем соответствующий матричный элемент для 1s5sp's канала.

Так же на Рис. 4 приведены сечения для 1s15s0 (n/) p(n/) s, 1s14p5 (n/) p (n/) p, 1s14s1(n/) p(n/) s, 1s13d9 (n/) p(n/) d и 1s13p5 (n/) p (n/) p сателлитов кратной ионизации, рассчитанные в КП ПФ приближении. Необходимо отметить два основных отличия расчета сечений сателлитов кратной ионизации атомов Rb от случая Kr. Во-первых, появля ется новый 1s15s0 (n/) p(n/) s сателлит кратной ионизации, благодаря наличию у атома Rb остовного 5s-электрона. Сечение кратной ионизации этого канала может быть рассчитано по формуле (11). Во вторых, при расчете сечения 1s14s1(n/) p(n/) s сателлита кратной иони зации по (11), необходимо разделить вклад наиболее интенсивного 1s14s1 5s2 (n/) p перехода на 2, что так же связано с наличием в остове одного 5s-электрона.

Полное сечение K-фотопоглощения, обозначенное КВКП ПФ (Осн+Сат), так же приведено на Рис. 4. Как видно из рисунка, теоретический K-спектр фотопоглощения атома Rb находится в хорошем согласии с экспериментальным в области энергий за порогом первого сателлитного канала. В области непосредственно за 1s-порогом рассчитанные значения () все еще немного меньше экспериментальных. Отчетливая околопороговая тонкая структура, наблюдаемая в K-спектре фотопоглощения атома Rb при 15201 эВ, 15219 эВ и 15333 эВ со ответствует переходам в 1s15s1n p n s, 1s14p5n p n p и 1s13d9n p n d состояния двойного возбуждения. Тогда как структура, соответствующая 1s14s1n p n s и 1s13p5n p n p состояниям кратного возбуждения, более размыта в экспериментальном и теоретическом спектрах.

4.3 Сечение L3-фотопоглощения атома Xe.

Экспериментальный и теоретические L3-спектры фотопоглощения атома Xe, рассчитанные в 5p P (r) Электронный журнал «ИССЛЕДОВАНО В РОССИИ » http://zhurnal.ape.relarn.ru/articles/2000/097.pdf различных приближениях, представлены на Рис. 6. При расчете сечения L3-поглощения использованы те же приближения, что и в случае атома Kr. Полуэмпирические пороги одно- и двухэлектронной ионизации атома Rb отмечены на Рис. 6 вертикальными линиями. Рассчитанное фоновое сечение поглощения уменьшается от 51 kb до 43 kb по мере увеличения энергии фотона от L3-порога ионизации до 5050 эВ. Все теоретические спектры уширены функциями Лоренца (FWHM=2.591 эВ) и Гаусса (FWHM=1 эВ) и сдвинуты на -1.5 эВ.

При расчете фотопоглощения L3-оболочки атома Xe использовано приближение, в котором полное сечение равно сумме сечений двух парциальных каналов фотоионизации:

(n/ )d 2p6 1S 2p5 P (23) (n/)s Амплитуда перехода в состояния непрерывного спектра d-симметрии в области пороговых энергий фотона примерно в 7 раз больше, чем при переходе в состояния s-симметрии и имеет резонансное поведение. Поэтому и в экспериментальном, и теоретическом спектрах фотопоглощения на пороге присутствует отчетливый резонанс формы, который связан с переходом в состояния непрерывного спектра d-симметрии (Рис. 6). Как видно из Рис. 6, учет дополнительного корреляционного потенциала притяжения в КП ПФ приближении приводит к увеличению вероятности L3-поглощения в области порога примерно на 10%. Интерференция Xe L3 - край Эксперимент ПФ КП ПФ КВКП ПФ (Осн) КВКП ПФ (Осн+Сат) КП ПФ (Сат) 4775 4800 4825 4850 4800 4850 4900 4950 5000 Энергия фотона [eV] Рисунок 6. Сравнение экспериментального и теоретического L3-спектра фотопоглощения атома Xe, рассчитанного в различных приближениях (см. пояснения в тексте). Сечения сателлитов кратной ионизации так же представлены на рисунке. Вертикальными штрихами отмечены полуэмпирические пороги одно- и двухэлектронной ионизации. Фоновое поглощение теоретического спектра связано с ионизацией всех внешних оболочек. Все теоретические спектры уширены функциями Лоренца (FWHM=2.591 eV) и Гаусса (FWHM=1 эВ) и сдвинуты на -1.5 эВ.

Сечение фотопоглощения [kb] Электронный журнал «ИССЛЕДОВАНО В РОССИИ » http://zhurnal.ape.relarn.ru/articles/2000/097.pdf Основного и Сателлитных каналов фотоионизации (1,2) приводит к дополнительному 510%-му росту рассчитанной вероятности L3-фотопоглощения во всем интервале энергий возбуждающих фотонов (КВКП ПФ (Осн) приближение). При этом в расчетах учтена интерференция 2pd и 2ps Основных каналов фотоионизации с наиболее интенсивным 2p5pd'p каналом кратной ионизации.

Сечения фотопоглощения для 2p55p5 (n/) s/d (n/) p, 2p55s1(n/) s/d (n/) s, 2p5 4d9 (n/) s/d (n/) d и 2p5 4p5 (n/) s/d (n/) p сателлитов кратной ионизации, рассчитанные в КП ПФ приближении, тоже приведены на Рис. 6. При расчете сечений сателлитов кратной ионизации по формулам (9), (11) и (13), учтен дополнительный множитель 2/3, с целью разделить L2- и L3-сателлиты кратной ионизации. Так же на Рис. 6 представлен КВКП ПФ (Осн+Сат) - полный теоретический спектр L3-поглощения атома Xe. Как видно из рисунка, теоретическое сечение L3-фотопоглощения атома Xe находится в хорошем согласии с экспериментальным. Тем не менее рассчитанная вероятность поглощения фотонов несколько меньше измеренной, особенно непосредственно за L3-порогом. Ярко выраженная околопороговая тонкая структура L3-спектра поглощения атома Xe, наблюдаемая при энер гиях 4796 эВ, 4810 эВ и 4863 эВ соответствует переходам в 2p55p5n d n p, 2p55s1n d n s и 2p5 4d9n d n d состояния двойного возбуждения.

5. Выводы В работе представлено экспериментальное и теоретическое исследование K-края фотопоглощения атомов Kr и Rb, и L3-края поглощения атома Xe. Cпектры K-фотопоглощения атомов Kr и Rb измерены на станции ROEMO синхротрона HASYLAB, DESY с разрешением 2 эВ в области энергий возбуждающих фотонов 14270-14900 эВ и 15160-15920 эВ, соответственно. Это позволяет наблюдать поглощение 5s-, 4p-, 4s-, 3d- и 3p-оболочек дополнительно к 1s-оболочке. Спектр L3- фотопоглощения атома Xe измерен на станции EXAFS II в лаборатории HASYLAB, DESY с разрешением 1 эВ в области энергий 4760-5075 эВ, что позволяет наблюдать поглощение 5p-, 5s-, 4d-, и 4p-оболочек дополнительно к 2p оболочке.

Для интерпретации результатов измерений исследовано влияние многоэлектронных эффектов на форму рассчитанных сечений однократной и двукратной фотоионизации указанных атомов в исследуемом диапазоне энергий. При расчете атомных орбиталей, входящих в выражения для сечений фотоионизации, использовано приближение Паули-Фока, которое позволяет учесть зависимость массы электронов от скорости и контактное взаимодействие. Для учета монопольной перестройки электронных оболочек использована теория неортогональных орбиталей, а для учета интерференции каналов однократной и двукратной ионизации – теория возмущений. Для учета поляризации остова вылетающим электроном использовано приближение корреляционного потенциала [15]. В работе получено, что:

• учет монопольной перестройки остовных электронных оболочек в поле образовавшейся внутренней вакансии позволяет в основном объяснить зависимость сечения фотоионизации от энергий возбуждающего излучения;

• поляризации атомного остова полем возбужденного электрона и интерференция каналов одно- и двукратной фотоионизации увеличивают рассчитанное сечение однократной Электронный журнал «ИССЛЕДОВАНО В РОССИИ » http://zhurnal.ape.relarn.ru/articles/2000/097.pdf фотоионизации, что позволяет объяснить наблюдаемую на эксперименте вероятность поглощения фотонов в области энергий за порогом кратной ионизации;

• тонкая структура, наблюдаемая в экспериментальных спектрах поглощения за порогом ионизации, обусловлена переходами в состояния двукратного возбуждения;

• наличие открытой внешней 5s-оболочки приводит к появлению интенсивного резонанса перед порогом 1s-ионизации атома Rb, который связан с переходом в 1s1{5s5p (3P)} 2P ридберговское состояние;

• в случае L3-фотопоглощения атома Xe происхождение околопорогового пика связано с резонансным фотопоглощением в сплошной спектр d-симметрии.

В целом получено хорошее согласие измеренных и рассчитанных спектров в исследуемом диапазоне энергий возбуждающего излучения. Небольшие различия теории и эксперимента в области между порогом однократной и первым порогом двукратной ионизации, повидимому, связаны с приближенным учетом корреляций фотоэлектрона с остовом.

Литература.

[1] Amusia M.Ya. and Cherepkov N.A. (1975) Case Studies in Atomic Physics 5 [2] Сухоруков В.Л., Демехин В.Ф., Тимошевская В.В., Лаврентьев С.В. (1979) Оптика Спектроскопия 47 [3] Сухоруков В.Л., Демехин В.Ф., Явна В.А., Дуденко А.И., Тимошевская В.В. (1983) Оптика Спектроскопия 55 [4] Сухоруков В.Л., Явна В.А., Демехин В.Ф. (1982) Известия Академии Наук Серия Физическая 46 [5] Sukhorukov V.L., Hopersky A.N., Petrov I.D., Yavna V.A. and Demekhin V.F. (1987) J. Physique 48 [6] Sukhorukov V.L., Hopersky A.N. and Petrov I.D. (1991) J. Phys. II 1 [7] Arp U., Lagutin B.M., Materlik G., Petrov I.D., Sonntag B. and Sukhorukov V.L. (1993) J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 26 [8] Demekhin Ph.V., Petrov I.D., Demekhina N.V., Sukhorukov V.L., Kodre A., Arcon I., Preseren R. Abstracts of XXI Intern. Conference on The Physics of Electronic and Atomic Collisions, 1999, 22-27 July, Sendai, Japan. Volume I, p.SA007-37.

[9] Demekhin Ph.V., Petrov I.D., Demekhina N.V., Sukhorukov V.L., Kodre A., Arcon I., Preseren R. Abstracts of 31th European Group for Atomic Spectroscopy Conference, 1999, 6-July, Marseille, France, p.197-198.

[10] Kau R., Petrov I. D., Sukhorukov V. L., Hotop H. (1996) J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. [11] Лагутин Б.М., Демехин Ф.В., Петров И.Д., Сухоруков В.Л., Эресман А., Фольвайлер Ф., Шморанцер Х. и Шартнер К.-Х. (1998) ЖСХ 39,6 [12] Саченко В.П. и Демехин В.Ф. (1965) ЖЭТФ 49 [13] berg T (1967) Phys Rev 156 [14] Юцис А.П. и Савукинас А.Ю. (1973) Математические основы теории атома.

(Вильнюс) 480с.

Pages:     | 1 | 2 ||



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.