WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     | 1 |   ...   | 2 | 3 ||

Однако, как показали расчеты поля температур в кювете существуют небольшие перепады температуры Т между ее осевой частью и стенкой (не более 15 К в нагретой зоне трубы при Т=1000 К). По этой причине в кювете оказывается возможным конвективный перенос паров из пристеночных слоев в приосевую зону, а, затем, и из горячих областей кюветы в холодные. Процессы такой конвекции практически невозможно детально промоделировать, однако, тем не менее, в первом приближении их можно описать с использованием эффективного коэффициента диффузии Deff, который можно оценить приравниваем конвективного потока диффузионному:

Deff N = vcN, (29) где vcz – скорость конвективного потока вдоль оси, которая предполагается порядка вертикальной (радиальной) конвективной скорости: vcz ~ vcr. Величину vcr в свою очередь можно оценить из уравнения Буссинеску [59]:

(vcr)vcr = vcr - gT, (30) где – кинематическая вязкость среды, – температурный коэффициент расширения (для газов = 1/Т), g – ускорение cвободного падения. Для наших условий вязкий член мал даже для небольших давлений буферного газа и тогда скорость конвекции можно оценить следующим соотношением (полагая, что (vcr)vcr ~ vcr2/Rp):

Электронный журнал «ИССЛЕДОВАНО В РОССИИ» 23 http://zhurnal.ape.relarn.ru/articles/2002/001.pdf T vcr ~ R g. (31) p T Отсюда получаем оценку для величины Deff, считая, что градиент плотности паров устанавливается на длине горячей зоны кюветы и N ~ N/L1:

T Deff ~ L1 R g. (32) p T Отсюда следует, что величина Deff не зависит от давления и типа буферного газа. Отметим, что в зависимости от температуры величина Deff в десятки и сотни раз может превышать коэффициент обычной диффузии малой примеси паров натрия в буферном газе при атмосферном давлении.

Для оценок влияния конвекции на образование микрочастиц в кювете был промоделирован процесс диффузии и конденсации с использованием формулы (32). При этом полагалось, что по всей длине кюветы Т = 15 К. Отметим, что при учете конвективной теплопроводности перепад температур может быть существенно меньше. Результаты расчетов также показаны на рис. 6-9. Из них следует, что в этом случае поглощение значительно больше, хотя и не достигает величин, зарегистрированных в экспериментах. Более того, полученные в расчетах зависимости поглощения от давления и сорта буферного газа качественно соответствуют наблюдаемым (ср. рис. 2 и 8, 3 и 9). Это объясняется тем, что, хотя эффективный коэффициент диффузии и не зависит от давления и типа буферного газа, скорость оседания существенно определяется ими. Как и в случае диффузионного переноса увеличение скорости нуклеации на 10 порядков по сравнению с классической в условиях конвективного переноса не слишком существенно влияет на параметры микрочастиц и поглощение в парах. Отметим, что в обоих случаях обычной и конвективной диффузии узкие зоны конденсации (см. рис.6 и 7), расположенные в области z = 7 – 11 см (где температуры уже достаточно малы) практически совпадают.

Учитывая полученные результаты, рассмотрим справедливость сделанных ранее приближений и правомерность использования выражения (17) для скорости роста частиц.

Превышение температуры частицы над температурой среды можно найти из уравнения [53]:

Tp - T = m HvD(T) (NT - Ns (Tp )Tp )/(KTT) (33) Na где Hv 90.1 кДж/моль [Кик]– удельная теплота испарения натрия. Оценки по уравнению (33) в максимуме распределения плотности микрочастиц для рассчитанного значения плотности паров N в этой области кюветы показывают, что в зависимости от параметров среды разность Tp – T не превышает 10-3 К, соответственно, и увеличение давления насыЭлектронный журнал «ИССЛЕДОВАНО В РОССИИ» 24 http://zhurnal.ape.relarn.ru/articles/2002/001.pdf щенных паров пренебрежимо мало, составляя не более, чем ~ 0.1 %, что практически не влияет на характерные размеры микрочастиц. Также пренебрежимо мало и изменение максимального размера частиц (порядка (10-5 10-6)nmax) за счет изменения величины Ns при учете кривизны поверхности микрочастиц.

Более существенным является влияние коагуляции. При достаточно больших концентрациях микрочастиц, получаемых в конвективном режиме (см. рис. 7) характерное время коагуляции больших частиц (R > f) может оказаться сравнимым с временем оседания микрочастиц. Так, при Тс = 1000 К и Pбуф = 1 атм., когда плотность микрочастиц наиболее велика, в максимуме распределения Np(z) характерное время коагуляции с, оцененное по формуле [53]:

c = (34) 4kTN p составляет 1100 с при расчетном времени оседания ~ 450 с. Однако коагуляция не меняет общего числа атомов, сосредоточенных в микрочастицах, при этом суммарное сечение экстинкции, как нетрудно показать, в случае слияния достаточно больших частиц с размерами R > (которые и вносят основной вклад в поглощение и рассеяние излучения) только убывает. При меньших температурах и давлениях буферного газа отношение /с существенно больше и влияние коагуляции становится пренебрежимо мало.

Отметим, что горизонтальное смещение частиц z в диффузионном режиме за время оседания весьма мало. Так, для больших микрочастиц с размером R > f в области конденсации (Т ~ 300 500 К при Тс = 1000 К) z ~ (D)1/2 ~ 0.01 0.03 cм. Аналогичный результат получается в свободномолекулярном режиме оседания при R < f (см., например, [43]). Более существенным может оказаться вынос микрочастиц конвективными потоками. Однако, это может привести только к расширению области существования микрочастиц в сторону холодной зоны кюветы.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ Таким образом, микрочастицы, образующиеся в результате конденсации конвективных потоков паров натрия в кюветах могут в принципе, учитывая всю приближенность расчетов, вносить некоторый вклад в наблюдаемое в экспериментах ослабление интенсивности проходящего излучения в инфракрасной области спектра > 0.9 мкм в парах натрия. Тем не менее, учитывая, что конденсация происходит в холодной зоне кюветы, температура микрочастиц невелика. При этом, даже считая, что микрочастицы излучают как поверхность черного тела на внутренней границе зоны конденсации, интенсивность их свечения будет мала. Так, например, при Tс = 1000 K и Рбуф = 1 атм. внутренняя граница Электронный журнал «ИССЛЕДОВАНО В РОССИИ» 25 http://zhurnal.ape.relarn.ru/articles/2002/001.pdf зоны конденсации лежит при z ~ 7 см. Температура в этой области Т(z=7 см, r=0) ~ 510 K.

Интенсивность же излучения черного тела при этой температуре составляет ~ 2·10-эрг/(см2ср). Однако, в экспериментах [3,4] зарегистрирована на много порядков большая интенсивность излучения паров натрия ~ 10-11 эрг/(см2ср). Такого же порядка и интенсивность свечения неоднородно нагретого столба паров натрия в «красном» крыле резонансных D-линий, рассчитанная в приближении их квазистатического уширения буферным газом и при учете больцмановского спектрального распределения населенности резонансных уровней [4]. Следовательно, если процессы конденсации и могут давать реальный вклад в наблюдаемое поглощение в парах натрия, то объяснить величину измеренной интенсивности их свечения они не в состоянии. Кроме того, как показано в работе, и молекулярная компонента паров натрия (димеры и тримеры) также не может объяснить зарегистрированные в эксперименте зависимости поглощения в инфракрасной области спектра > 0.9 мкм.

Исходя из всего вышеизложенного, следует, что вероятным механизмом формирования далекого крыла спектральной линии могут быть многочастичные столкновения в совокупности с больцмановским характером спектрального распределения населенностей (3) на резонансном уровне, о котором упоминалось ранее. Такой механизм может существенно модифицировать контур поглощения спектральной резонансной линии по сравнению с простой квазистатической моделью, предполагающей наличие только бинарных столкновений в рамках приближения ближайшего соседа. Все эти вопросы нуждаются в дополнительном исследовании.

Авторы глубоко благодарны Б.М.Смирнову и А.С.Иванову за полезные обсуждения кинетики кластеров натрия, а также Г.В.Симоновой за предоставление программы численного расчета сечений экстинкции малых сферических частиц. Настоящая работа выполнена при поддержке грантов РФФИ № 00-15-96539-л и № 99-02-18176-а.

ЛИТЕРАТУРА 1. Ю.К.Земцов, А.Н.Старостин, ЖЭТФ, 103, 345 (1993).

2. Ю.К.Земцов, А.Ю.Сечин, А.Н.Старостин, ЖЭТФ, 110, 1654 (1996).

3. Ю.К.Земцов, А.Ю.Сечин, А.Н.Старостин и др., Письма в ЖЭТФ, 65, 807 (1997).

4. Ю.К.Земцов, А.Ю.Сечин, А.Н.Старостин и др., ЖЭТФ, 114, 135 (1998).

5. А.Г.Леонов, А.А.Руденко, А.Н.Старостин и др., Письма в ЖТФ, 26, 52 (2000).

6. D.O.Wharmby, IEE Proc., 127, 165 (1980).

7. N.D.Bhaskar, E.Zouboulis, T.McClelland, W.Happer, Phys. Rev. Lett., 42, 640. (1979).

8. A.Vasilakis, N.D.Bhaskar, W.Happer, J. Chem. Phys., 73, 1490. (1980).

Электронный журнал «ИССЛЕДОВАНО В РОССИИ» 26 http://zhurnal.ape.relarn.ru/articles/2002/001.pdf 9. E.Zouboulis, N.D.Bhaskar, A.Vasilakis, W.Happer, J. Chem. Phys., 72, 2356. (1980).

10. J.Huennekens, S.Schaefer, M.Ligare, W.Happer, J. Chem. Phys., 80, 4794 (1984).

11. M.Palle, S.Milosevic, D.Veza, G.Pichler. Opt. Com., 57, 394 (1986).

12. M.Ligare, J.B.Edmonds, J. Chem. Phys., 95, 3857. (1991).

13. Л.М.Биберман, В.С.Воробьев, И.Т.Якубов. Кинетика неравновесной низкотемпературной плазмы. М., «Наука», 1982 г.

14. Л.А.Апресян, Ю.А.Кравцов, Теория переноса излучения, М., «Наука», 1983 г.

15. A.Phelps, Tunable gas laser utilizing ground state dissociation, JILA Rpt. 110, Un. Of Colorado, Boulder, Colorado (1972).

16. G.York and A.Gallagher, Power gas laser on alkali dimers A-X band radiation, JILA Rpt.

114, Un. Of Colorado, Boulder, Colorado (1974).

17. G.York, R.Scheps, A.Gallagher, J. Chem.Phys., 63, 1052. (1975).

18. W.P.West, A.Gallagher, Phys.Rev. A, 17, 1431. (1978).

19. M.J.Jongerius, J. Phys. B: At. Mol. Phys., 20, 3345. (1987).

20. K.J.Nieuwesteeg, Tj.Hollander, C.Th.J.Alkemade, J. Phys. B: At. Mol. Phys., 20, 515.

(1987).

21. J.Schlejen, C.J.Jalink, J.Korving et al. J. Phys. B, 20, 2691 (1987).

22. M. Shurgalin, W.H. Parkinson, K. Yoshino et al, Meas. Sci. Techol. 11, 730 (2000).

23. С.R.Vidal, J.Cooper, J. Appl.Phys., 40, 3370 (1969).

24. В.Демтредер. Лазерная спектроскопия. М., «Наука», 1985 г.

25. D.A. Evensky, K.M. Sando, Phys. Rev. A 31, 772 (1985).

26. A.N.Starostin, I.I.Yakunin, A.G.Leonov, A.A.Rudenko, D.I.Chekhov. On emission of radiation at the extremely far wing of resonance line. Proceedings of 15th ICSLS, ed. J.Seidel, p.16, Melvill, 2001.

27. Физические величины, Справочник, М., Энергоатомиздат, 1986 г.

28. Зайдель А.Н., Островская Г.В., Островский Ю.И. Техника и практика спектроскопии, М., «Наука», 1976 г.

29. Таблицы спектральных линий. М., «Наука» 1977 г.

30. А.Н.Ключарев, М.Л.Янсон. Элементарные процессы в плазме щелочных металлов. М., Энергоатомиздат, 1988 г.

31. J.Schlejen, J.Mooibroek, J.Korving et al. Chem. Phys. Let., 128, 489 (1986).

32. J.P.Woerdman, J.J.De Groot, Chem. Phys. Let., 80, 220 (1981).

33. H.-K. Chung, K. Kirby and J.F. Babb, Phys. Rev. A 63, 032516 (2001).

Электронный журнал «ИССЛЕДОВАНО В РОССИИ» 27 http://zhurnal.ape.relarn.ru/articles/2002/001.pdf 34. J.J. de Groot and J.A.J.M. van Vliet, The high-pressure sodium lamp — Philips technical library, Basingstoke: Macmillan Education, 1986.

35. B.Kendric. Phys. Rev. Let., 79, 2431 (1997).

36. R.L.Martin, E.R.Davidson. Mol. Phys., 35, 1713 (1978).

37. J.L.Martins, R.Car, J.Buttet. J. Chem. Phys., 78, 5446 (1983).

38. T.C.Thompson, G.Izmiran, S.J.Lemon et al. J. Chem. Phys., 82, 5597 (1985).

39. V.Bonavic-Koutecky, P.Fantucci, J.Koutecky. Chem. Rev., 91, 1035 (1991).

40. W.A.de Heer. Rev. Mod. Phys., 65, 611 (1993).

41. Б.М.Смирнов. УФН, 167, 1169 (1997).

42. Ю.И.Петров. Физика малых частиц. М., «Наука», 1982 г.

43. Б.М.Смирнов. УФН, 170, 495 (2000).

44. U.Kreibig, M.Vollmer. Optical Properties of Metal Clusters. Berlin, Springer, 1995.

45. J.M.Pacheco, W.-D.Schone. Phys. Rev. Let., 79, 4986 (1997).

46. J.-H.Klein-Wiele, P.Simon, H.-G.Rubahn. Phys. Rev. Let., 80, 45 (1997).

47. T.Reiners, C.Ellert, M.Schmidt, H.Haberland. Phys. Rev. Let., 74, 1558 (1995).

48. T.Inagaki, L.C.Emerson, E.T.Arakawa, M.W.Williams. Phys. Rev. B, 13, 2305 (1976).

49. М.Борн, Э.Вольф. Основы оптики. М., «Наука», 1970 г.

50. Я.И.Френкель. Кинетическая теория жидкостей. М., Изд-во АН СССР, 1946 г.

51. Я.Б.Зельдович. ЖЭТФ, 12, 525 (1942).

52. М.Н. Ивановский, В.П. Сорокин, В.И. Субботин, Испарение и конденсация металлов, М., Атомиздат, 1976 г.

53. В.Н.Пискунов. Теоретические модели кинетики формирования аэрозолей. Саров, Издво НИИЭФ, 2000 г.

54. М.В. Брыкин, К.Г. Гарнисов, ТВТ, 32, 267 (1994).

55. J. Lothe, G.M. Pound, J. Chem. Phys. 36, 2080 (1962).

56. В.Г. Щукин, В.В. Марусин, Журнал Физической Химии 55, 1105 (1981).

57. В.Г. Горбунов, У.Г. Пирумов, Ю.А. Рыжов, Неравновесная конденсация в высокоскоростных потоках газа, М., Машиностроение, 1984 г.

58. Д.И. Жуховицкий, ТВТ 32, 261 (1994).

59. Л.Д. Ландау, Е.М. Лифшиц, Гидродинамика, 4-ое изд., М., «Наука», 1988 г.

Pages:     | 1 |   ...   | 2 | 3 ||



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.