WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     | 1 | 2 || 4 |

Из приведенных на рисунке графиков следует, что при малых размерах кластера сечения экстинкции для двух длин волн отличаются в несколько раз и более, в то время как измеренные коэффициенты поглощения при указанной температуре практически совпадают (см. рис.4). При этом расчетное значение ext на длине волны 0.4 мкм превышает соответствующее сечение на = 1 мкм, в эксперименте же наблюдается обратное соотношение (отметим, что аналогичный результат получается и в результате расчетов величины ext для других температур). Более того, в данных экспериментах не наблюдалось никакого пика в области 0.4 мкм (см. рис.3), который можно было бы связать с пиком плазмонного поглощения излучения в кластерах натрия, хотя, возможно, он скрыт в крыльях указанных выше сильных линий поглощения атомарного натрия и димеров натрия. Таким образом, малые кластеры не могут объяснить наблюдаемые зависимости поглощения.

Однако, при больших размерах частицы R > 0.1 мкм в разложении Ми существенную роль начинают в играть мультипольные члены, расчетные сечения экстинкции сближаются и становятся равными (при R >> независимо от длины волны ext стремится к величине 2R2), что в целом согласуется с экспериментальными данными. Следовательно, для решения вопроса об их возможной роли следует выяснить, могут ли вообще такие микрокапли образовываться в кюветах типа тепловой трубы и какова их концентрация.

Учитывая, что вдоль оси кюветы существует значительный градиент температур и, соответственно, градиент давления насыщенных паров существенную роль в установлеext /(2R ) Электронный журнал «ИССЛЕДОВАНО В РОССИИ» 15 http://zhurnal.ape.relarn.ru/articles/2002/001.pdf нии стационарного распределения плотности паров может играть диффузия атомов натрия в буферном газе из горячей центральной области кюветы к ее охлаждаемым концам. При этом на периферии кюветы плотность пара N может существенно превышать плотность насыщенных паров Ns(T), определяемую температурой данной точки кюветы. В таких условиях гомогенная конденсация в принципе может приводить к образованию достаточно больших микрокапель. Для выяснения роли конденсации были проведены численные расчеты процессов теплопроводности и диффузии в кювете для условий данного эксперимента.

На первом этапе вычислялось поле температур в кювете решением стационарного уравнения теплопроводности:

div[-K (T)gradT] = 0, (10) t где Kt(Т) –коэффициент теплопроводности буферного газа, зависимость от температуры которого определялась аппроксимацией табличных данных, приведенных в [27], Т = Т(z,r), r – радиальная координата. Граничные условия ставились в соответствие с цилиндрической симметрией задачи и аппроксимацией (4) экспериментально определенной температурой стенки кюветы.

На следующем этапе с учетом найденного поля температур решалось уравнение стационарной диффузии:

div[-D(T)gradN] = Q, (11) где N = N(z,r) – плотность паров натрия, D(T) – коэффициент диффузии паров натрия в буферном газе, который также находился по данным [27]. Поскольку внутренняя поверхность кюветы в горячей зоне покрыта слоем жидкого или твердого натрия, то при решении (11) полагалось, что на границах плотность паров равна плотности насыщенных паров при температуре границы. Функция Q = Q(z,r) в правой части (11) описывает скорость стационарного ухода атомов натрия из объема кюветы за счет процессов конденсации. На рис.6 показано распределение по оси кюветы (r = 0) при Q 0 (т.е., в отсутствие конденсации) температуры и плотности паров, полученное численным решением уравнений (10) и (11), а также соответствующее температуре распределение плотности насыщенных паров натрия, вычисленное с использованием таблиц [27]). Как следует из графиков в холодной области степень пересыщения S = N/Ns может достигать значительных значений (S ~ 106), что и может являться причиной интенсивной конденсации и образования достаточного количества микрокапель значительного размера.

1E+1E+1E+1E+1E+Электронный журнал «ИССЛЕДОВАНО В РОССИИ» 16 http://zhurnal.ape.relarn.ru/articles/2002/001.pdf Рис. 6. Распределение температуры (1), плотности насыщенных паров Ns (2), плотности паров N в отсутствие конденсации (3), с учетом конденсации при диффузионном переносе паров (4) и с учетом конденсации при конвективном переносе (5) на оси кюветы.

Tc = 1000 K, PAr = 1 атм.

Учет конденсации производился на основе классической теории гомогенной конденсации [50,51], согласно которой в пересыщенном паре главным образом рождаются зародыши конденсации критического радиуса:

Rcr = 2q/(kTlnS), (12) где q = mNa/Na – объем молекулы жидкого натрия, mNa – масса атома натрия, Na – плотность жидкого натрия, - коэффициент поверхностного натяжения натрия. При этом кластеры или микрокапли меньшего размера испаряются, а большего – растут. Следует отметить, что в настоящее время не установлено четкого разграничения по размерам между кластерами и микрокаплями (аэорозолями) и поэтому в дальнейшем для простоты и краткости будем и те, и другие называть микрочастицами.

Скорость рождения зародышей в классической теории определяется следующим выражением [50,51]:

4R cr Jo = qN2vT exp-, (13) 2 kT 3kT Электронный журнал «ИССЛЕДОВАНО В РОССИИ» 17 http://zhurnal.ape.relarn.ru/articles/2002/001.pdf где – коэффициент аккомодации, (доля молекул пара, прилипающих при столкновениях к поверхности капли, для чистых щелочных металлов 1 [52]), vT = (8kT/mNa)1/2 – тепловая скорость атомов натрия. Образовавшиеся микрочастицы с течением времени увеличиваются в размере и постепенно оседают под действием силы тяжести на внутреннюю поверхность кюветы, достигая максимального размера Rmax. Отметим, что n = (R/RW)3 где RW = (3mNa/4Na)1/3 – радиус Вигнера-Зейтса [41] (для натрия при комнатной температуре RW = 0.208 нм [44], соответственно число атомов в капле радиусом Rmax составляет nmax = (Rmax/RW)3.

Пусть такая микрочастица образуется в момент времени t = 0 и исчезает, опустившись на дно кюветы, в момент времени. Тогда стационарная концентрация микрочастиц Np будет определяться следующим уравнением:

Np d Np = J - = 0, (14) dt откуда следует, что Np = Jo. В этом случае скорость исчезновения атомов в объеме за счет конденсации Q может быть определена следующим образом:

nmax Q = N W(n)F(n)dn, (15) p ncr где ncr – число атомов в частице критического радиуса (ncr = (Rсr/RW)3), W(n) –скорость роста частицы, F(n) – функция распределения частиц по размерам:

nmax F(n)dn =1. (16) ncr Рост микрочастицы в условиях данного эксперимента определяется, главным образом, прилипанием к ней атомов, поступающих из окружающего пара. Как будет показано ниже, определенную роль может также играть и коагуляция микрочастиц, которой на данном этапе мы пренебрежем. Скорость роста за счет прилипания W(n) существенно различается в случае малого размера частицы R << f (свободномолекулярный режим, f – длина свободного пробега атомов натрия в буферном газе) и в случае большого размера R >> f (диффузионный режим). Поэтому в данных расчетах использовалась интерполяционная формула, приведенная в [53], описывающая оба предельных случая:

2 / 3 n R vT dn W W(n) = = (N - Ns ). (17) dt 1 + 3R n1/ 3 /(4f vT ) W Поскольку конденсация происходит с выделением тепла, то, вообще говоря, температура микрочастицы Tp повышается по сравнению c температурой среды Т, что нескольЭлектронный журнал «ИССЛЕДОВАНО В РОССИИ» 18 http://zhurnal.ape.relarn.ru/articles/2002/001.pdf ко уменьшает скорость ее роста по сравнению с (17). Однако в наших условиях, когда давление буферного газа много больше давления паров натрия, этот эффект несущественен (см. ниже), что, в частности, отмечалось в [54]. Кроме того, отметим, что плотность насыщенных паров вблизи микрочастицы зависит от кривизны ее поверхности [53]:

Ns (R) = Ns (R = ) exp(2q / RkT), (18) однако влияние кривизны существенно только для самых малых частиц и далее этот эффект учитываться не будет. Справедливость этих приближений будет обсуждаться ниже.

Интегрируя (17) можно получить явную зависимость n от времени:

n = b-1 + b-2 + ncr/ 3 + 2b-1n1/ 3 + (8 / 9)f vTR (N - Ns )t, (19) cr W где b = 3R /(4f ).

W Функцию распределения микрочастиц по размерам найдем из стационарного кинетического уравнения:

[W(n)F(n)]= 0. (20) n Из (20) легко можно получить:

-2 / 3 -1/ F(n) = C(n + bn ), (21) где:

-3(n1/ 3 n1/ 3 ) + b(n 2 / 3 ncr/ 3 ) C = - -. (22) max cr max Интегрируя (15) с учетом (17), (19), (21), (22) получим:

Q = J(n - ncr ). (23) max Таким образом, задача сводится к нахождению максимального размера микрочастицы, который, в свою очередь, определяется временем оседания частицы. Для определения воспользуемся интерполяционной формулой для стационарной скорости оседания в поле силы тяжести (см., например, [53]), справедливой как для свободномолекулярного, так и для диффузионного режимов:

Ccm g dx Na 2 / vst = = n, (24) dt 6R W где x - вертикальная координата (0 < x < 2Rp), =(Т) – динамическая вязкость буферного газа (данные о которой можно найти в таблицах ([17]), g – ускорение свободного падения, а Cс – так называемая поправка Каннингема [53]:

m Cc = 1 + [1.257 + 0.4 exp(- 1.1R / m )] (25) R Электронный журнал «ИССЛЕДОВАНО В РОССИИ» 19 http://zhurnal.ape.relarn.ru/articles/2002/001.pdf (m – длина свободного пробега атомов буферного газа). Отметим, что характерное время релаксации скорости [53] r = vst/g, как нетрудно убедиться, на несколько порядков меньше, чем характерное время оседания микрочастиц.

Из (24) с учетом (19) можно получить уравнение для определения :

2Rp = dt, (26) st v а затем найти из (19) nmax = n() и, соответственно, вычислить Q.

Результаты численного решения уравнения диффузии паров натрия в буферном газе (11) с учетом стока атомов натрия за счет конденсации приведены на рис. 6 и 7. На рис.

6 (кривая 4) показано распределение плотности паров на оси кюветы с учетом конденсации из которого следует, что этот процесс существенно понижает плотность паров в холодной части трубы, значительно уменьшая пересыщение. На рис. 7 представлены распределения вдоль оси кюветы плотности микрочастиц Np, максимального числа атомов в микрочастице nmax и плотности атомов натрия, сосредоточенных в микрочастицах Nt:

nmax (z,r=0) Nt (z, r = 0) = Np (z, r = 0) n(z, r = 0)F(n, z, r = 0)dn, (27) ncr (z,r=0) рассчитанных для Tc = 1000 К и давления аргона в кювете 1 атм. На рис. 8,9 показаны зависимости ослабления излучения с длиной волны 1 мкм на оси кюветы в зависимости от температуры и давления буферного газа, вычисленные с использованием обсуждавшихся выше расчетных значений сечения экстинкции (см. рис. 7):

(L1+L2 ) Rmax (z,r=0) Io - I K = =1 - exp Np (z, r = 0) F(n, z, r = 0)ext (n, z, r = 0)dndz. (28) Io +L2 ) Rcr (z,r=0) -(LКак видно из представленных графиков, расчетные значения величины К на дватри порядка меньше измеренных во все диапазоне параметров среды. Кроме того, наблюдаемые в экспериментах зависимости поглощения и рассеяния излучения от давления и типа буферного газа противоречат расчетным.

Электронный журнал «ИССЛЕДОВАНО В РОССИИ» 20 http://zhurnal.ape.relarn.ru/articles/2002/001.pdf 1E+1E+1E+1E+1E+1E+1E+1E+1E+1E+1E+1E+1E+1E+1E+1E+1E+1E+0 2 4 6 8 10 12 14 z, см Рис. 7. Распределение плотности микрочастиц Np (1,2), плотности атомов, сосредоточенных в микрочастица Nt (3,4) и максимального числа атомов в микрочастице nmax (5,6) при диффузионном переносе паров (1,3,5) и при конвективном переносе (2,4,6) на оси кюветы.

Tc = 1000 K, PAr = 1 атм.

Следует отметить, что в ряде работ поднимался вопрос о справедливости описания процессов конденсации выражением (13). В частности, Лоте и Паундом [55] при учете всех степеней свободы зародыша была введена поправка к (13), которая увеличивает классическую скорость нуклеации Jo в 1017 раз. Однако, в [56] показано, что реально поправка может варьироваться в диапазоне 10-2 106 (аналогичное заключение делается и в [57], причем в [57] указано, что введение поправок изменяет параметры сконденсировавшихся микрочастиц всего на 5 % при J = (10-2 102)Jo).

max -p t N, N, см, n Электронный журнал «ИССЛЕДОВАНО В РОССИИ» 21 http://zhurnal.ape.relarn.ru/articles/2002/001.pdf 1E+1E-1E-1E-1E-1E-1E-600 700 800 900 Т, К Рис. 8. Зависимость рассчитанной величины К = (IС – I)/Io от температуры центра кюветы o Tc на длине волны излучения 1 мкм в диффузионном (1,2) и конвективном (3,4) режиме для аргона (1,3) и гелия (2,4) при давление 1 атм.

1E-1E-1E-1E-0.2 0.4 0.6 0.8 1.РAr, атм.

Рис. 9. Зависимость рассчитанной величины К = (Io – I)/Io на длине волны 1 мкм от давления аргона РAr в диффузионном (1) и конвективном (2) режиме. Tc = 1000 К.

Кроме того, в работе [58] автором было указано, что сильное влияние на скорость нуклеации может также оказывать размерная зависимость коэффициента поверхностного натяжения, что при больших значениях степени пересыщения S существенно увеличивает величину Jo. Поэтому в данных расчетах была промоделирована конденсация с увеличеo o (I – I)/I o o (I – I)/I Электронный журнал «ИССЛЕДОВАНО В РОССИИ» 22 http://zhurnal.ape.relarn.ru/articles/2002/001.pdf нием скорости нуклеации вплоть до J = 1010Jo. Расчеты показали, что даже такое увеличение Jо не слишком существенно влияет на параметры микрочастиц и поглощение в парах.

В этом случае количество микрочастиц в объеме кюветы и полное число атомов, сосредоточенных в микрочастицах увеличивается в несколько раз, но одновременно в несколько раз падает их средний размер. Так в аргоне при давлении 1 атм и Тс = 1000 К концентрация микрочастиц и полное число атомов в микрочастицах увеличились соответственно всего в 4 и 1.5 раза, а их максимальный размер уменьшился в 1,6 раз, при этом величина К увеличилась всего в 1.7 раза (при К « 1 и при больших размерах микрочастиц К ~ Npext ~ 2NpR2). Такая ситуация складывается вследствие того, что при ограниченной скорости диффузионного потока увеличение скорости нуклеации быстро ограничивается исчерпанием в зоне конденсации атомарного пара. При этом существенно замедляется рост микрочастиц (пропорциональный разности N – Ns) и они оседают, не достигнув прежнего размера, поскольку время оседания, как нетрудно показать, пропорционально (N – Ns)-1/2.

Таким образом, даже при учете возможных поправок на скорость нуклеации чисто диффузионный поток не может обеспечить должного количества микрочастиц и их размера в объеме кюветы чтобы объяснить опытные данные.

Pages:     | 1 | 2 || 4 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.