WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Физика твердого тела, 2002, том 44, вып. 12 Влияние орбитального вырождения на магнитные фазы манганитов в области электронного легирования © С.М. Дунаевский, В.В. Дериглазов Петербургский институт ядерной физики им. Б.П. Константинова Российской академии наук, 188350 Гатчина, Ленинградская обл., Россия E-mail: dunaevsk@mail.pnpi.spb.ru (Поступила в Редакцию 11 января 2002 г.) На основе электронного спектра носителей заряда E(k), вычисленного с учетом орбитального вырождения eg-зоны марганца для основных типов A-, G- и C-антиферромагнитного упорядочения в La1-y CayMnO3, рассчитаны полные энергии различных магнитных конфигураций в области электронного легирования y > 0.5.

Для определения магнитной конфигурации, обладающей минимальной полной энергией, выполнялась минимизация этой энергии по углу между спинами ионов Mn+4, принадлежащих двум различным магнитным подрешеткам. Полученные таким образом для T = 0 K фазовые диаграммы манганитов, зависящие от межатомного обменного параметра Гейзенберга JAF и внутриатомного хундовского обмена JH, правильно описывают существующий эксперимент. Результаты расчета свидетельствуют, что при учете расщепления eg-уровня для равновесных A- и C-фаз в области реальных значений параметров 0.012 < JAF/t < 0.02 и JH/t = 1.7 скашивание магнитных подрешеток отсутствует. Только G-фазе с ростом концентрации электронов выгодно перейти в ферромагнитное состояние за счет механизма двойного обмена. Однако уже при x 0.1 основной фазой становится коллинеарная фаза C, и такой переход не реализуется.

Работа выполнена при поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (грант № 00-6216729 и российско-белорусский грант № 00-02-81205 Бел2000–а).

Одной из нерешенных проблем физики манганитов вать матрицы вдвое большего, чем для ферромагнетика, La1-y CayMnO3 (y = 0-1) является наблюдаемая асим- порядка [3].

метрия их фазовых диаграмм относительно значения y = 0.5 [1,2], природа которой пока до конца не вы1. Метод расчета яснена. В [3] было отмечено, что одной из причин асимметрии свойств является различие спектров E(k) Данная работа посвящена расчетам равновесных магносителей заряда в A-, G- и C-антиферромагнитных нитных фаз манганитов при T = 0 в области электронного допирования (больших y) на основе законов фазах, возникающее в результате учета орбитального дисперсии E(k), впервые полученных одним из автовырождения eg-уровня в модели двойного обмена. Так, ров (см. [3]) для основных типов антиферромагнитзонный спектр дырок вблизи потолка валентной зоны соного упорядочения (A, C и G) манганитов с учетом единения LaMnO3 (y = 0), обладающего слоистой антиорбитального вырождения eg-уровня марганца. Область ферромагнитной A-структурой, очень сильно отличается больших y = 0.6-1 (малого числа электронов в зоне от спектра электронов в CaMnO3 (y = 1), являющегося проводимости) позволяет в первом приближении не антиферромагнетиком G-типа, что связано с различным рассматривать кулоновские взаимодействия.

типом орбитального упорядочения в этих соединениях.

В работе рассматривался эффективный гамильтониВ данной работе показано, что учет орбитального ан манганитов, состоящий из гамильтониана двойного вырождения не только изменяет спектр носителей E(k) обмена („double exchange“) [8], учитывающего сильное внутриатомное хундовское взаимодействие и орбитальпри переходе от одной магнитной фазы к другой, но ное вырождение eg-уровня марганца, и гамильтониана и влияет на условия возникновения коллинеарных или Гейзенберга t2g электронов, описывающего взаимодейскошенных (A, G, C и F) магнитных фаз, отвечающих ствие локальных магнитных моментов Si друг с другом, минимуму полной энергии. Для нахождения полной энергии той или иной магнитной структуры необходимо H = HDE + HH, знать соответствующий электронный спектр E(k) ноi + + сителей заряда (электронов или дырок) в манганитах. HDE = i di di + ti j j di d, j i i j В большинстве работ (см. [4–7]), выполненных в последние годы, для расчета энергий A-, G- и C-антиферHH = Ji jSiSj, ромагнитных фаз использовался спектр E(k), рассчитанi i j ный для ферромагнитного (F) типа магнитного упоря- ti j j = ti j cos ( = );

2 дочения [4]. Для расчета спектра всех антиферромагнитных фаз необходимо учесть увеличение числа неэквиi j ±ti j sin ( = ). (1) валентных атомов в элементарной ячейке и рассматри2170 С.М. Дунаевский, В.В. Дериглазов В (1) индексы, нумеруют вырожденные атомные и C-фаз оно выбиралось пропорциональным x = 1 - y eg-орбитали |1 = |z и |2 = |x2 - y2 ; индексы i, j таким образом, чтобы в предельном случае y = нумеруют атомы; i = d - JHS, i = d + JH(S + 1), получить значение |d1 - d2| = 0.3-0.5V [11] для d — энергия невозмущенного d-уровня иона Mn+4 A-фазы LaMnO3. Для G- и F-фаз расщепление eg-уровня типа, JH — внутриатомный хундовский интеграл во втором случае по-прежнему отсутствовало.

(для Mn+3 его значение, вычисленное в [3], оказалось Из вида гамильтониана следует, что при наличиии + равным 0.25 eV); di (di ) — операторы рождения (уни- свободных носителей заряда в системе всегда присутчтожения) eg-электрона на узле i, — спиновой индекс; ствует конкуренция между ферромагнитым и антиферJi j — обменные интегралы модели Гейзенберга ло- ромагнитым типами упорядочения. Ферромагнетизму кализованных t2g-электронов; ti j — соответствующие способствует кинетическая энергия двойного обмена, интегралы перескока между ионами марганца тогда как антиферромагнитному упорядочению — гезен берговская часть гамильтониана. В простейшем случае 1 - (без учета орбитального вырождения) существуют, по 4 крайней мере, две возможности достижения компромис -t вдоль оси x, - 3 3 са между этими тенденциями. Первая — однородное состояние скошенного (canted) антиферромагнетизма 4 де Жена [12], когда угол i j между спинами ближайших 1 - ионов марганца отличается от. Вторая возможность ti j ti j = (2) 4 состоит в возникновении электронного фазового разде -t вдоль оси y, - 3 3 ления, когда носители (дырки или электроны) распреде ляются в пространстве неоднородно, образуя обогащен 4 ные ферромагнитные области на антиферромагнитном фоне [13].

-t 1 вдоль оси z, В случае орбитального вырождения в пределе y 0 на основе спектра вблизи дна зоны проводимости Vpd k =(0, 0, 0), полученного в [3], легко в соответствии где, = |1 = |z, |2 = |x2 - y2, t =, Vpd — Ed-Ep с [12] аналитически показать, что тенденция к скаинтеграл перескока (параметр Костера–Слетера) между шиванию магнитных подрешеток сохранится в полной d-орбиталью марганца и p-орбиталью кислорода.

мере только для G-фазы, а для A- и C-фаз она будет В модели двойного обмена интеграл перескока ti j сильно подавлена из-за резко анизотропного характера зависит от половины угла (i j/2) между локальными интеграла перескока и типа электронных состояний магнитными моментами ближайших ионов Mn, а чисвблизи дна зоны проводимости. Для проверки этого ленное значение t для манганитов лежит в интервале положения в работе выполнены численные расчеты пол0.15-0.3eV (см. [3]). В G-фазе для ближайших соседей ных энергий (в единицах t), приходящихся на один атом i j =. В C-фазе спины ионов Mn образуют ферромарганца, всех коллинеарных и скошенных магнитных магнитные цепочки, перпендикулярные плоскости XY.

конфигураций. Расчеты были проведены для различных В этой плоскости i j = xy =, а в цепочке i j = z = 0.

значений концентрации электронов x = 1 - y и наборов В A-фазе соседние ферромагнитные плоскости, в котопараметров JH/t и JAF/t, где JAF — параметр обменного рых i j = xy = 0, упорядочены антиферромагнитно взаимодействия для G-фазы, которой обладает рассматотносительно друг друга, т. е. i j = z =, когда атомы риваемая система в отсутствие легирования CaMnOс индексами i и j принадлежат соседним плоскостям.

(JAF = 1.5meV, TN = 141 K). Полученные результаты не В F-фазе всегда i j = 0. Для всех антиферромагнитных распространяются на область x = 0.5, так как в работе фаз от нуля отличен всего один угол i j.

не рассматривалась магнитная CE-фаза, связанная с эфВ рамках гамильтониана (1) можно рассматрифектом зарядового упорядочения. Полные энергии всех вать и влияние расщепления eg-уровня на электронантиферромагнитных конфигураций минимизировались ную часть полной энергии системы. Известно, что по соответствующему углу, в результате чего для в соединении (La–Nd)1-y Sry MnO3 [9] для значений каждого x < 0.5 определялась равновесная магнитная y = 0.52-0.62 экспериментально наблюдалась антиферконфигурация.

ромагнитная A-фаза с преимущественным заполнением Энергия, приходящаяся на один атом марганца орбиталей типа |2 = |x2 - y2. Кроме того, существуют G-фазы, вычислялась как и теоретические предпосылки [7,10] для утверждения, F что в A-фазе d1 - d2 > 0 (кроме случая y = 0). Для C-фазы знак расщепления будет обратным (см. [10]), EG x, = 3JAFS2 cos /t+ nG, cos d, (3) 2 а для G- и F-фаз расщепление eg-уровня будет отсутствовать. Поэтому нами были рассмотрены различные случаи расщепления eg-уровня при электронном легиро- где S = 3/2, F — уровень Ферми, а nG(, cos /2) — вании CaMnO3. В первом случае расщепление eg-уровня нормированная плотность состояний G — фазы, JAF — равнялось нулю для всех фаз, а во втором — для A- обменный параметр модели Гейзенберга для ближайших Физика твердого тела, 2002, том 44, вып. Влияние орбитального вырождения на магнитные фазы манганитов в области... Рис. 1. Фазовая диаграмма манганитов в диапазоне концентраций электронов от x = 0 до 0.5, построенная в результате минимизации полных энергий антиферромагнитных конфигураций по углу в рамках гамильтониана (1). Штриховыми линиями показаны границы между фазами, полученные без минимизации полных энергий по. a — без учета расщепления eg-уровня.

Диаграмма построена в координатах (x, JH/t) для значения обменного параметра модели Гейзенберга JAF/t = 0.15. Равновесные A-C- и F-фазы коллинеарны. Только равновесные G-фаза и фаза C оказываются скошенными. b — с учетом расщепления eg-уровня. Вычисленное чередование фаз G-C-A совпадает с экспериментом во всей области изменения JH/t.

соседей. Плотность состояний находилась суммирова- электронной концентрации и таким, чтобы при x = нием по соответствующей зоне Бриллюэна спектра оно равнялось величине, типичной для расщепления E(k, cos /2), вычисленного путем диагонализации мат- Яна–Теллера в LaMnO3: d = ±1.5tx для A-структуры рицы гамильтониана G-фазы, явный вид которой при- и d = -(±1.5tx) для C-фазы. Верхний знак соответведен в [3]. Аналогичным образом вычислялись полные ствовал |z — орбитали, а нижний — |x2 - y2 — энергии всех остальных магнитных структур. При этом орбитали. Таким образом, в A-фазе преимущественно в (3) первое слагаемое равнялось: JAFS2(2cos+1)/t для заполняется |x2 - y2 -орбиталь, а в C-фазе — |z G-, JAFS2(cos + 2)/t для A- и 3JAFS2 cos /t для F-фазы.

орбиталь. В пользу такого предположения свидетельОчевидно, что в рамках используемого формализма ствуют экспериментальное наблюдение статических тетможно рассчитать также и орбитальное упорядочение рагональных искажений кубической структуры в систев рассматриваемых магнитных фазах. Задача сводится ме Nd1-ySry MnO3 (y = 0.5-0.75) и зависимость знака к диагонализации все тех же матриц из [3], но с параэтих искажений от типа антиферромагнитного упорядометром ti j( ), зависящим от еще одного угла в кончения [15]. Очевидно, что такое расщепление не снимает фигурационном пространстве (см. [14]), по которому полностью вырождения уровня в исследуемом диапазоне необходимо проводить минимизацию полной энергии.

изменения x. Для фаз G и F расщепление eg-уровня Однако в данной работе эта задача не рассматривалась.

полагалось равным нулю (d1(2) = 0). Без учета расщепления eg-уровня коллинеарная фаза A существует только в узкой области электронной концентрации 2. Результаты расчета вблизи x = 0.18 при очень большом значении парамети их обсуждение ра JH/t (рис. 1, a). Скашивание магнитных подрешеток качественно меняет вид фазовой диаграммы. Фаза A В отсутствие свободных электронов магнитные фазы исчезает, а область существования коллинеарной фазы C в порядке возрастания их магнитных энергий располарезко уменьшается. Вблизи x = 0.09 при JH/t > 2.гаются как G, C, A и F. С ростом x в результате возникает область скошенной C-фазы (обозначенной на конкуренции между кинетической и магнитной энергирис. 1, a как C ) с углом скоса, равным 12. Соотями системы реализуется одно из магнитных состояний.

ветствующие углы скоса для G-структуры примерно На рис 1, a в координатах (x, JH/t) представлена фазовая пропорциональны x и достигают 180 на границе G-F.

диаграмма системы La1-y CayMnO3 в области x = 0-0.Учет расщепления eg-уровня очень сильно меняет без расщепления eg-уровня, а на рис. 1, b —с расщеплением для JAF/t = 0.015, характерным для CaMnO3 вид фазовой диаграммы. Главное изменение заключается в том, что исчезает ферромагнитная область, которая при t = 0.1 eV. На каждом из рисунков представлены по две фазовые диаграммы. Штриховыми линиями по- в эксперименте обычно не наблюдается. Вместо нее = казаны границы между фазами, полученные в приближе- в области x 0.1-0.4 минимальной энергией обладает нии коллинеарности магнитных подрешеток, а сплош- коллинеарная C-фаза, а при x 0.4 минимальной энерными линиями — с минимизацией полных энергий гией обладает коллинеарная A-фаза. Соответствующие по углу. Расщепление полагалось пропорциональным углы скоса для G-фазы примерно пропорциональны x Физика твердого тела, 2002, том 44, вып. 2172 С.М. Дунаевский, В.В. Дериглазов Рис. 2. Фазовая диаграмма манганитов в координатах (x, JAF/t). Сплошная кривая является границей между F- (A-) и G-фазами после минимизации по углу. Штриховыми линиями показаны границы между фазами, полученные без минимизации полных энергий по углу. a — без учета расщепления eg-уровня для JH = 1.7t. b — с учетом расщепления eg-уровня для JH = 1.7t.

В узкой области x = 0.21-0.28 равновесной магнитной конфигурацией является скошенная A-фаза, обозначенная на рисунке как A. Ферромагнитная фаза F2 возникает из расщепленной фазы A, ферромагнитная фаза F1 — из расщепленной фазы C.

Фазы C и A коллинеарны, фаза G скошена.

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.