WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     | 1 || 3 | 4 |

CuGeO3 [21], и для определенной симметрии кристаллиОднако в связи с тем что эксперименты проводились при ческого поля ион Co2+ может обладать большими значедостаточно высоких частотах, необходимых для рездениями g-фактора, вплоть до g 4.3 [25]. Таким образом, ления различных спектральных компонент, требовалось можно предположить, что рассматриваемая особенность учесть возможность нарушения пропорциональности инрезонансного магнитопоглощения обусловлена ЭПР на тегральной интенсивности магнитной восприимчивости ионах примеси Co2+ в матрице CuGeO3. При этом рост I(T ) (T ) [25,26]. В случае произвольных значений чавеличины g-фактора от g 4.3 до значений g 4.стоты и резонансного магнитного поля Bres интегральная можно связать как с влиянием эффектов расщепления интенсивность дается формулой [17] в кристаллическом поле, так и с присутствием сильного эффективного взаимодействия в спиновых кластерах в M(T, Bres) I(T ), (1) легированном купрате германия [11]. Далее в разделе Bres будут обсуждаться другие возможные объяснения резонанса 2. где M(T, Bres) — намагниченность, связанная с ЭПР Таким образом, частотные и температурные зависи- модой (Bres). В квазиоптических экспериментах в милмости параметров, характеризующих линии поглощения лиметровом и субмиллиметровом диапазоне длин волн Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. 2168 С.В. Демишев, А.В. Семено, Н.Е. Случанко, Н.А. Самарин, А.А. Пронин, Ю. Иногаки...

EPR = M1(T, Bres1)/Bres1 + M2(T, Bres2)/Bres2, рассчитанной для частоты /2 = 315 GHz, а кривая 1 соответствует магнитной восприимчивости (T ), измеренной для того же образца с помощью вибрационного магнитометра. Видно, что данные, полученные различными методами при температурах выше гелиевой, хорошо согласуются между собой. При T < 4.2K (см., например, T = 2K на рис. 5) отклонение вниз кривой EPR(T ) от кривой (T ), очевидно, оказывается обусловленным эффектом насыщения намагниченности цепочек Cu2+ (рис. 5).

Таким образом, сумма вкладов от мод ЭПР на цепочках Cu2+ и на ионах Co2+ адекватно описывает полную магнитную восприимчивость образца CuGeO3 : Co. При этом магнитная подсистема ионов Рис. 5. Полевые зависимости различных вкладов в намагниCo2+ определяет парамагнитный вклад в восприимченность CuGeO3 : Co, рассчитанные из данных ЭПР при 4.и 2.2 K. На вставке приведено сравнение EPR (точки) с чивость Co2+(T ), на фоне которого, согласно рабоданными статической восприимчивости (кривая 1).

те [21], должны наблюдаться спин-пайерлсовские особенности с TSP(x = 2%) =12.5 K. При этом в рамках универсального сценария легирования [13] для T < TSP(x = 2%) =12.5 K следует ожидать падения магудобно воспользоваться нормировкой на параметры линитной восприимчивости Cu2+ цепочек Cu2+ до нуля нии DPPH вследствие открытия спиновой щели. Именно такое поI1,2 M1,2(T, B1,2) B0 () ведение Cu2+ получено в рамках использованной в [21] res res = ·, (2) процедуры вычитания парамагнитного вклада из полной I0 M0(T, B0 ) B1,2() res res восприимчивости (T) =Cu2+(T ) +Co2+(T ), позволивгде индексы 1, 2 и 0 обозначают интегральные интенсившей „визуализировать“ спин-пайерлсовский переход на ности ЭПР линии для цепочек Cu2+, ионов Co2+ и DPPH фоне сильного парамагнитного вклада. Подчеркнем, что соответственно. Поскольку намагниченность DPPH мосогласно такой интерпретации магнитных данных должжет быть точно определена из независимых измерений, но быть справедливо условие Co2+(T ) Cu2+(T ).

формула (2) позволяет рассчитать температурные и Однако температурные зависимости интегральных полевые зависимости M1(T, Bres) и M2(T, Bres) для Cu2+ интенсивностей и соответствующих намагниченностей, и Co2+, исходя из величин I1,2/I0, которые непосредсвязанных с цепочками Cu2+ и с ионами Co2+, не соственно определяются из экспериментальных спектров ответствуют сделанным в [21] предположениям (рис. 6).

резонансного магнитопоглощения. Отметим, что отноПрежде всего видно, что интегральные интенсивности шение I1,2/I0 слабо зависит от существенно немонодля Cu2+ и Co2+ сравнимы, причем имеет место сооттонной частотной характеристики пропускания микроношение I1 > I2 (вставка на рис. 6). В результате окаволнового тракта, связывающего генератор и приемник, зывается, что вклад в полную намагниченность образца поэтому обработка данных по формуле (2) позволяет от цепочек Cu2+ превышает примесный вклад от ионов повысить точность определения температурных и поле- Co2+ более чем в 3 раза.

вых зависимостей намагниченности из высокочастотных Кроме того, обращает на себя внимание, что на темЭПР спектров. Более подробное изложение указанной пературных зависимостях отношения I1/I0 и намагниметодики приведено в работе [17].

ченности M1(Bres, T) особенность, которую можно было Восстановленные из спектроскопических данных по- бы связать со спин-пайерлсовским переходом, выражена левые зависимости различных компонент намагничен- крайне слабо. Для сравнения на рис. 6 стрелками отмености показаны на рис. 5. Видно, что для цепочек чена температура TSP = 12 K, отвечающая для образца Cu2+ диапазон T 4.2 K соответствует области линей- CuGeO3 : Co с x = 2% пику в теплоемоксти, зарегистриного отклика M(Bres, T ) Bres вплоть до Bres 12 T рованному в работе [21], и, по-видимому, связанному со (/2 360 GHz), в то время как при T = 2.2 K от- спин-пайерлсовским переходом [21]. Данные рис. 6 покачетливая тенденция к насыщению магнитного момента зывают, что в окрестности TSP = 12 K реализуется лишь видна уже при Bres 6T (/2 150 GHz). При этом слабое уменьшение I1 и M1, сравнимое по величине для всех исследованных температур и частот намагни- эффекта с погрешностью измерений, причем обращения ченность подсистемы ионов Co2+ оказывается линейной в нуль магнитного вклада от цепочек Cu2+ при T < TSP по магнитному полю (рис. 5). не происходит. Более того, в интервале 2 < T < 30 K Корректность приведенной выше процедуры разделе- наблюдается практически монотонный рост M1(Bres, T ) ния вкладов в полную намагниченность образца ил- (рис. 6). В результате температурная зависимость намаглюстрирует вставка на рис. 5, где точки соответ- ниченности подсистемы Cu2+ демонстрирует значительствуют полной спектроскопической восприимчивости ные отклонения от стандартного сценария.

Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. Высокочастотная ЭПР-спектроскопия купрата германия, легированного кобальтом зависимость M1(T ) для цепочек Cu2+ (рис. 6). Очевидно, что, если у CuGeO3 : Co для всех цепочек Cu2+ наблюдался бы спин-пайерлсовский переход, пусть даже с сильно уменьшенной щелью в спектре магнитных возбуждений, намагниченность образца при T < TSP могла бы только убывать при понижении температуры. Поэтому, на наш взгляд, слабая спин-пайерлсовская аномалия при T 12 K, наблюдаемая на фоне парамагнитного вклада, свидетельствует о неоднородном распределении примеси кобальта в образцах, в результате которого в большей части цепочек происходит полное подавление спин-пайерлсовского перехода, а в меньшей части сохраняется переход в димеризованное состояние с пониженной температурой TSP = 12 K. Относительная объемная Рис. 6. Температурные зависимости различных вкладов в доля цепочек, в которых сохранился спин-пайерлсовский намагниченность CuGeO3 : Co. Большие точки соответствуют переход, может быть оценена по амплитуде скачка данным M(T ), маленькие точки представляют результат вычина температурных зависимостях I1(T ) и M1(T ) и по тания спин-пайерлсовского вклада M(T )-MSP(T ). На вставке данным рис. 6 составляет 10%. Очевидно, что такого показана температурная зависимость интегральных интенсивколичества димеризованных цепочек может оказаться ностей резонансов на цепочках Cu2+ и на ионах Co2+, нордостаточным для наблюдения особенностей при TSP в мированная на интегральную интенсивность резонанса DPPH.

теплоемкости [21].

Цифры у кривых соответствуют теоретическим зависимостям:

1 —закон Кюри–Вейсса (формула (3)) или степенная зави- Поскольку для окрестности спин-пайерлсовского песимость в модели квантового критического поведения (форму- рехода в обычном случае характерны, во-первых, убыла (4)), 2 —закон Кюри–Вейсса (формула (3)).

вание ширины линии ЭПР на цепочках Cu2+ как для T > TSP, так и для T < TSP и, во-вторых, выполнение условия g(T ) const [23], низкотемпературный рост g-фактора (рис. 3) и низкотемпературный рост ширины Интересно, что как на кривых интегральной интенсивлинии (рис. 4) отражают главным образом характериности, так и для намагниченности гораздо более сильно стики основной массы цепочек Cu2+, в которых спинвыражена особенность при температуре T = TG = 35 K, пайерлсовское состояние полностью разрушено. Очевидотвечающей началу аномального низкотемпературного но, что в такой ситуации димеризация части цепочек роста g-фактора (рис. 3). В окрестности TG = 35 K должна сказаться в первую очередь на температурной наблюдается отчетливо регистрируемый максимум отзависимости интегральной интенсивности, что и наблюношения I1/I0 (вставка на рис. 6), соответствующий дается экспериментально (рис. 3, 4, 6).

излому кривой M1(T ) для цепочек Cu2+ (рис. 6).

Для количественного анализа температурной завиТаким образом, совокупность экспериментальных дансимости намагниченности тех цепочек Cu2+, для коных, полученных в настоящей работе, показывает, что торых спин-пайерлсовский переход полностью подаву CuGeO3, содержащего 2% Co, по-видимому, вознилен, проведена коррекция данных M1(T ) в облакает новая характерная температура TG = 35 K, при которой магнитные свойства спиновых цепочек Cu2+ сти T < TG = 35 K (рис. 6) путем вычитания спинпайерлсовской части MSP(T ).1 Полученная зависимость претерпевают существенные изменения. При этом M1(T )-MSP(T ) анализировалась как с помощью закона в области T < TG наблюдается сильное подавление Кюри–Вейсса спин-пайерлсовских особенностей, сопровождающееся квазипарамагнитным низкотемпературным ростом магM(T ), (3) T - нитного момента (рис. 6).

Подчеркнем, что в отличие от работы [21] испольтак и с учетом результатов работ [16.17], с помощью зование высокочастотной ЭПР спектроскопии позвостепенной зависимости, соответствующей квантовому лило не только выделить примесную парамагнитную При вычитании спин-пайерлсовского вклада использовалась экссоставляющую, но и провести безмодельное разделение периментальная температурная зависимость восприимчивости SP(T ), различных вкладов в магнитные свойства CuGeO3 : Co найденная в [23] для чистого CuGeO3. Функция SP(T ) перестра0 без каких-либо предположений.

ивалась в координатах SP(T /TSP), где TSP = 14 K — температура спин-пайерлсовского перехода в чистом CuGeO3. Величина MSP(T ) определялась как MSP(T ) =A · SP(T · TSP/TSP), причем значение константы A подбиралось из условия соответствия наблюдаемой ам4. Обсуждение результатов плитуды скачка интегральной интенсивности и намагниченности при 4.1. М а г н и т н ы е с в о й с т в а ц е п о ч е к Cu2+ T = TSP = 12 K (рис. 6). Таким образом, мы пренебрегали небольшим искажением вклада в кривую SP(T ) от закона Боннера– и возможность квантового критического Фишера [23,28], которое в диапазоне 2 < T < 60 K было меньше п о в е д е н и я. Прежде всего рассмотрим температурную экспериментальной погрешности в определении M(T ).

Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. 2170 С.В. Демишев, А.В. Семено, Н.Е. Случанко, Н.А. Самарин, А.А. Пронин, Ю. Иногаки...

критическому поведению [18,19,29] линейный участок, соответствующий TN 0.77 K. Данная величина оказывается значительно меньше значений температур Нееля, характерных для универсальной M(T ), (4) T T-x фазовой диаграммы CuGeO3. Действительно, согласно [2–12], концентрации 2% должны соответствовать с показателем степени <1. При расчетах для цепочек значения TN 2-4K.

Cu2+ рассматривалась только область линейного отклиИнтересно отметить, что рассмотренная выше причика T 4.2K.

на „Кюри-подобного“ поведения M(T ) для цепочек Cu2+ Найдено, что для цепочек Cu2+ и зависимость (3) не является единственно возможной. Предположим, что, и зависимость (4) позволяют хорошо описать экспенесмотря на легирование, у CuGeO3 : Co квазиодномерриментальные данные, причем кривые, соответствуюный характер магнитной подсистемы сохраняется.

щие наилучшим аппроксимациям, практически совпаС теоретической точки зрения [31], восприимчивость дают (кривая 1 на рис. 6). В случае закона Кюри– одномерной цепочки спинов с немагнитными дефектами Вейсса (3) оцененное значение параметра состав отсутствие димеризации должна следовать закону вило = -(0.8 ± 0.3) K, а для подгонки степенной Кюри, если выполняется условие T 4cJ/kB, где c — функцией было получено значение показателя степени относительная концентрация дефектов в цепочке. Пред = 0.93 ± 0.3. Таким образом, температурная зависиполагая для оценки c x 0.02 и J/kB 100 K [30], мость намагниченности большей части цепочек Cu2+ с находим, что в рассматриваемом случае T 8K, в полностью подавленным спин-пайерлсовским переходом то время как в эксперименте зависимость, близкая к оказывается весьма близкой к закону Кюри.

закону Кюри, наблюдается начиная с T 30 K (рис. 6).

Полученный результат представляется весьма необычПоэтому для CuGeO3 легирование именно магнитными ным, поскольку в отсутствие димеризации намагниченпримесями оказывается существенным для возникноность квазиодномерной цепочки спинов S = 1/2 должна вения всего комплекса особенностей его физических описываться законом Боннера–Фишера [28], для которосвойств, включая аномальную температурную зависиго в отличие от закона Кюри при низких температурах мость намагниченности цепочек Cu2+.

T < J/kB (где J — абсолютная величина обменного В квазиодномерном случае объяснение полученных интеграла в антиферромагнитных цепочках Cu2+) магданных для CuGeO3 : Co (рис. 1–6) может быть дано нитная восприимчивость убывает при понижении темпетакже в рамках модели квантового критического поратуры. Используя известные из литературы [30] значеведения, индуцированного беспорядком [16–20,29]. Расния J/kB, для CuGeO3 получаем, что намагниченность смотрим беспорядок в магнитной подсистеме (связандолжна расти с температурой в области T < 100 K, что ный, например, с легированием) достаточно сильный противоречит эксперименту (рис. 6). Таким образом, для того, чтобы значительно уменьшить температуру наблюдение зависимости M(T ), близкой к закону Кюри, перехода в магнитоупорядоченное состояние T (x) или может означать, что легирование CuGeO3 магнитными даже полностью подавить магнитный порядок (T = 0).

Pages:     | 1 || 3 | 4 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.