WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Физика твердого тела, 2001, том 43, вып. 12 Зарождение полупроводников III-нитридов при гетероэпитаксии © С.А. Кукушкин, В.Н. Бессолов, А.В. Осипов, А.В. Лукьянов Институт проблем машиноведения Российской академии наук, 199178 Санкт-Петербург, Россия Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе Российской академии наук, 194021 Санкт-Петербург, Россия Фонд поддержки науки и образования, 192007 Санкт-Петербург, Россия (Поступила в Редакцию 18 апреля 2001 г.

В окончательной редакции 7 мая 2001 г.) Изложены результаты теоретического анализа процессов зарождения полупроводников III-нитридов при гетероэпитаксии (на примере зарождения GaN на поверхности AlN). Сделано заключение, что температура начальной стадии формирования слоя (T ) определяет механизм этого процесса. При низкой температуре (T < 500C) зарождаются островки жидкого галлия, а затем в результате химической реакции между Ga и N образуются зародыши GaN. При температуре подложки T > 650C зарождаются только островки GaN.

Установлено, что процесс зарождения островков GaN определяется обобщенным коэффициентом диффузии молекул GaN, являющимся комбинацией коэффициентов диффузии атомов галлия и азота. Показано, что обобщенный коэффициент диффузии GaN на поверхности кристалла возрастает на семь порядков при увеличении температуры роста от 600 до 800C, что приводит к изменению механизма роста эпитаксиальных слоев полупроводников III-нитридов.

Авторы благодарят Санкт-Петербургский научный центр РАН и Фонд поддержки науки и образования (Санкт-Петербург) за финансовую поддержку работы.

Нитрид-галлиевые эпитаксиальные пленки играют ки (Tsub < 800C) происходит по модели Странского– важную роль в создании приборов коротковолновой Крастанова, а при высоких (Tsub > 800C) —по модели электроники. Два существенных фактора сдержива- Франка-ван-дер-Мерве [7].

ют прогресс в получении высокоэффективных нитрид- Однако ясного понимания механизмов зарождения галлиевых приборов: во-первых, отсутствие идеального III-нитридов и особенностей роста пленок в настоящий материала для подложки; во-вторых, наличие трудностей момент нет. В данной работе предлагается модель напо внедрению атомов азота в растущий слой. Различные чальных стадий роста пленки нитрида галлия при гетеромонокристаллы (GaAs, ZnO, MgO, MgAl2O3 и особенно эпитаксии. Этот подход базируется на теории зарождения SiC, Al2O3 и Si) активно используются как подложки для и роста тонких пленок, подробно изложенной в [8,9], гетероэпитаксиального роста GaN. Большое рассогла- где показано, что процесс роста любых кристаллических сование параметров эпитаксиального вюрцитного слоя пленок протекает в несколько стадий: зародышеобразоGaN и подложек 6H-SiC ( 4%), Al2O3 ( 15%) [1] и Si вание, эволюция островков новой фазы, взаимодействие (22.3%) [2], а также большое различие в энергиях связи островков друг с другом, взаимодействие островков атомов Ga и N (энергия связи атомов азота в 1.5 раза с поступающим на поверхность потоком атомов (стабольше, чем энергия связи полупроводников III–V [3]), дия оствальдовского созревания). Островки также могут создают особые трудности для эпитаксиального роста двигаться по поверхности подложки как единое целое, полупроводниковых пленок III-нитридов. Начальные ста- коалесцировать и вступать в другие взаимодействия [8,9].

дии образования такой пленки (зародышеобразование, Именно с позиций современной теории фазовых пепоследующая эволюция островков) играют основополареходов первого рода мы и будем исследовать процесгающую роль в получении качественных эпитаксиальных сы роста пленок нитрида галлия. В настоящей работе слоев полупроводников III-нитридов. Предпринимаются изучим стадию зародышеобразования на примере полупопытки оптимизировать как условия образования бучения пленок GaN на сапфировой подложке, покрытой ферного слоя GaN на сапфировой подложке методом хибуферным слоем AlN. В качестве примера рассмотрим мических газотранспортных реакций (MOCVD) за счет рост пленок GaN методами MBE и MOCVD. При полуизменения условий зародышеобразования GaN [4], так и чении GaN MBE-методом распыляют галлий и азот. Азот кинетику процесса доставки реагентов к подложке [5].

при этом получается разложением аммиака, и протекает Отмечены разные механизмы зародышеобразования при реакция типа эпитаксии GaN на различных буферных слоях GaN и AlN, выращенных на GaAs-подложках [6], иустановлено, Ga(g) + N(g) GaNs, (1) что рост эпитаксиальных слоев GaN на AlN и AlN на GaN при молекулярно-пучковой эпитаксии (MBE) сгазо- где индексами g и s обозначаются соответственно газовым источником NH3 при низких температурах подлож- образные и твердые продукты реакции.

2136 С.А. Кукушкин, В.Н. Бессолов, А.В. Осипов, А.В. Лукьянов При втором методе происходит реакция типа st = h — поверхностное натяжение на единицу длины диска, h равна одному монослою, 2Ga(g) + 2NH3(g) 2GaN(s) + 3H2(g). (2) -ns p2li i Отметим, что при данном рассмотрении не учитывает- D0 = — (5) s DaiCiся влияние упругих напряжений на все стадии роста i=слоя GaN.

обобщенный коэффициент диффузии (который характеНитрид галлия — стехиометрическое соединение, поризует движение границы растущего островка при криэтому, согласно теории [10], образование островков сталлизации многокомпонентного соединения), Ci0 — может происходить следующим образом.

равновесные концентрации адатомов на подложке, 1) Скорость химической реакции намного больше скорости образования островков новой фазы. В этом случае i pi = — вначале образуются молекулы химического соединения, ns i а затем из них зарождаются островки.

i=2) Скорость зарождения островков намного больше скорости образования химического соединения на подприведенные стехиометрические коэффициенты, Dai — ложке. В этом случае за счет гетерофазных флуктуаций коэффициент диффузии i-компоненты. Для оценки Dai образуются островки смеси веществ, а затем внутри будем полагать, что решетка подложки является простой них происходит химическая реакция с образованием квадратной, и в этом случае получаем стехиометрического соединения.

loiit 3) Скорости химической реакции и образования Dai = exp(-Edi/kBT ), (6) островков сравнимы, причем скорость химической реакции нелинейна, а продукт реакции является ее кагде kB — константа Больцмана, it — частота тангентализатором. При этом возможны автоколебания числа циальных колебаний i-атома на поверхности подложки зародышей и их самоорганизация.

(для удобства расчетов будем полагать ее равной частоте Образование зародышей GaN является следствием нормальных колебаний), l0i — длина диффузионных фазового перехода первого рода, происходящего между перескоков атомов.

газом и твердым телом по схеме (1). Образование зароПересыщение для многокомпонентной системы мождышей GaN по схеме (2) должно протекать в несколько но записать в виде стадий [11]. Стационарный поток многокомпонентных островков стехиометрического состава, возникающих на ns i s Ci - K i=поверхности подложки, согласно [8–10], будет иметь =, (7) s K следующий вид.

Для зародышей, имеющих форму плоского диска выns i s где K = Ci0 — константа равновесия химической i=сотой h, реакции образования зародыша соединения состава s, Ci — концентрация i-компоненты на подложке.

Is() =s( + 1) ln1/2( + 1) exp[-a/ ln( + 1)]. (3) В процессе зародышеобразования на поверхности подложки возможно образование как зародышей GaN, так Для зародышей, имеющих форму сферического сеги жидких островков Ga. Вероятность образования той мента, или иной фазы определяется скоростями зарождения, а именно потоками (3) и (4). Оценим значения потоков Is () =s ( + 1) ln( + 1) exp[-b/ ln2( + 1)]. (4) образования зародышей GaN, имеющих форму диска, и жидких островков Ga, имеющих куполообразную форЗдесь 2 2 му.

s = A1sN0 D0, s = A2sN0 D0, s s Обобщенный коэффициент диффузии D0 (5) для GaN ns образования GaN может быть представлен в виде A1s =(vs/h)1/2, vs = iwi, DaGaDaNC0GaC0N i=D0 =. (8) GaN 4(DaGaC0GalN + DaNC0NlGa) где vs — объем молекулы химического соединения, wi — объем атома i-компонеты, i — стехиометриПреобразуем D0 к виду GaN ческий коэффициент i-компоненты, N0 — число мест адсорбции на поверхности подложки, N0 1/B2 (B — D0NC0N D0 =. (9) GaN параметр решетки подложки), a = (st/kBT )2vs/h, DaNC0NlGa 4lN 1 + DaGaC0GalN b = 4(/kBT )3v2(2 + cos )(1 - cos )2/3, — s поверхностное натяжение зародыш–собственный пар, Физика твердого тела, 2001, том 43, вып. Зарождение полупроводников III-нитридов при гетероэпитаксии Температурные зависимости коэффициентов поверхностной диффузии атомов Ga (DaGa) и атомов N (DaN) (a), произведений равновесной концентрации атомов Ga (C0Ga) и N (C0N) на соответствующие значения коэффициентов поверхностной диффузии атомов Ga (DaGa) и N(DaN) (b), времени жизни атомов Ga (Ga) и атомов N (N), (c), обобщенного коэффициента диффузии GaN (D0 ) (d).

GaN Для оценки коэффициентов диффузии Ga и N на по- отметить, что обычный порядок частоты колебаний соверхности GaN воспользуемся данными работы [12], ставляет 1013 s-1 [8–10]. Для определения C0i необхов которой энергия активации атомов Ga составляет димо знать равновесные потоки испарения–конденсации EdGa = 0.2 eV, а энергия активации атомов N — J0i. Тогда с помощью (10) можно найти C0i. В общем EdN = 1.5 eV. Для простейших оценок примем, что дли- случае, согласно [8–10], J0i можно оценить по формуле ны диффузионных прыжков равны параметру решетки J0i = nsiGaN(Ga) exp(-Eavi/kBT ), (12) подложки, т. е. lN lGa В. Видно (см. рисунок, a), что коэффициенты диффузии атомов Ga и N возрастагде Eav — энергия испарения, GaN(Ga) — частота коют с ростом температуры подложки. Для определения лебаний атомов Ga и N на поверхности GaN и Ga на обобщенного коэффициента диффузии GaN необходимо поверхности жидкого галлия, nsi — плотность i-атома на знать равновесные концентрации атомов Ga (C0Ga) и N поверхностях GaN или жидкого галлия (nsi 1/B2) (для (C0N). Оценку равновесных концентраций проведем оценок примем, что GaN(Ga) 1013 s-1). Формула (12) следующим образом. Концентрацию i-компоненты на может служить лишь для оценок, а в более общем случае поверхности подложки можно найти по формуле необходимо знать значения потоков десорбции. Опираясь на данные [13], определим J0i и C0i, а затем с учетом (8)– Ci = Jii/N0, (10) (12) получим обобщенный коэффициент диффузии DGaN в зависимости от температуры (см. рисунок, d). Резульгде Ji — поток падающих на подложку атомов, i — таты расчетов показывают, что равновесные концентравремя жизни i-компоненты на подложке, ции атомов Ga возрастают на три порядка с ростом температуры в интервале 600 < T < 800C, в то время i = i-1 exp(Eai/kBT ). (11) как равновесная концентрация атомов азота в этом же Здесь i — частота нормальных колебаний атомов на интервале температур возрастает на восемь порядков подложке, Eai — энергия активации адсорбции. Следует величины. Такое поведение равновесных концентраций Физика твердого тела, 2001, том 43, вып. 2138 С.А. Кукушкин, В.Н. Бессолов, А.В. Осипов, А.В. Лукьянов приводит к тому, что с ростом температуры величины 0.8, IGa 1014 m-2·s-1. При таких значениях потока произведений коэффициентов диффузии атомов Ga и зародышей галлия и плотности атомов Ga на поверхносN на их равновесные концентрации становятся соиз- ти nGa = JGaGa = 1010 m-2 время вовлечения атомов меримыми при T > 800C (см. рисунок, b). Это в фазовый переход tf nGa/IGa 10-4 s. Таким образом, ведет к резкому возрастанию D0 в указанном тем- за время tf все избыточное пересыщение снимется и буGaN пературном интервале, что неизбежно должно сказать- дет поддерживаться его обычное значение 0.1-0.2.

ся на механизме роста полупроводников III-нитридов.

Для зародышей GaN имеем 3·1012 m-2 ·s-1, a 40, Действительно, авторы [7] экспериментально наблюда- и при том же значении пересыщения поток зародышей ли изменение механизма роста эпитаксиального слоя IGaN практически равен нулю. Итак, при этих темпеGaN и AlN от модели Странского–Крастанова к моде- ратурах зарождается практически только жидкий Ga, ли Франка–ван-дер-Мерве при возрастании температуры затем между зародышами Ga и азотом будет происходить роста выше 800C.

химическая реакция, в результате которой и образуется Для нахождения времен жизни атомов Ga и N на по- GaN. Очевидно, что при таких температурах слой GaN верхности AlN оценим энергии активации адсорбции Eai будет неупорядоченным и должен содержать большое для Ga и N. Eai, согласно [10], может быть представлена количество галлиевых включений и дислокаций.

следующим образом:

При более высоких температурах (T > 650C) обобщенный коэффициент диффузии D0 резко возрастает, GaN Eai = Eav - E0i, а коэффициент a, входящий в выражение для работы образования зародышей, уменьшается до величины где E0i — энергии образования и испарения адатома a 15 при T 650C. При этом поток заросоответственно.

дышей GaN становится отличным от нуля и равным Известно [9], что Eav = ZEi/2, где Z —конфигураIGaN 1014 m-2 · s-1, а поток островков жидкого Ga ционное число (для GaN Z = 6). Энергия образования обращается в нуль, так как при этой температуре обрасоставляет E0i = 2Ei [10] (в рамках простых моделей щается в нуль пересыщение по галлию из-за уравнивания для поверхностей типа (100)). Таким образом, опираясь концентраций атомов Ga, создаваемых внешними источна данные по энергиям испарения атомов Ga и N с пониками, и равновесной концентрации атомов.

верхности GaN [13], получимEaGa 0.84 eV, EaN 2eV.

При T > 800C образование островков GaN проВремена жизни адатомов на поверхности уменьшаются исходить не будет, так как пересыщение становится с ростом температуры эпитаксии, причем время жизни равным нулю при значениях потоков JGa 1018 m-2·s-1, атома азота на пять порядков больше времени жизни JN 1019 m-2 · s-1 и плотностях потоков Ga и N, взятых атома галлия (см. рисунок, c). Итак, оценки показали, из [13].

что при температуре подложки T < 700C именно дифТаким образом, аномально высокая энергия связи фузия атомов N лимитирует процесс зарождения GaN, атомов азота приводит: 1) к существенным различиям а при T > 850C процесс зарождения уже определяется (на 6-8 порядков) между коэффициентами диффузии диффузией атомов Ga.

атомов N и Ga на поверхности кристалла во всем темПерейдем теперь к вычислению потоков зародышей пературном интервале роста; 2) к аномально большому GaN и зародышей жидкого Ga. Поверхностное натяжеразличию между равновесной концентрацией атомов азоние GaN составляет 2J · m-2 [12], для жидкого Ga та и равновесной концентрацией атомов галлия (индия);

0.7J · m-2, а угол смачивания жидкого Ga примем 3) к возрастанию с ростом температуры обобщенного равным /6. При оценке значения пересыщения при коэффициента диффузии D0, который влияет как на выращивании методом MOCVD будем полагать, что все III-N условия зарождения полупроводников III-нитридов, так молекулы металлоорганического соединения полностью и на механизм их роста.

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.