WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     | 1 || 3 |

3 R В пределе 1 неконтактная часть исчезает, и мы p p VQD(re, r e), (29) m n mn rere имеем ( 1) =( 1)3/ = C, которое вносит соответствующий вклад в обменное расгде C определяется выражением (19). Из сравнения щепление экситонного уровня зависимостей () и () видно, что при < 1 вклад неконтактной части в обменное расщепление противопоHm Fz,mFz(1, 2) = dr1 dr2 dr 1 dr 2CFz,n (r 1) ложен по знаку вкладу контактной части; неконтактная n,n часть, таким образом, уменьшает общий вклад дальнодействующего обменного взаимодействия в расщепление long Hm n,mn(r 1, r 2, r1, r2)Cn,Fz(r1). (30) экситонного уровня.

Для основного состояния экситона 6 7 матрица (r) 5. Учет различия фоновых пропорциональна единичной матрице и имеет вид диэлектрических проницаемостей 1 sin2(r/R) нанокристалла и матрицы (r) =, (31) 2R rДля того чтобы рассчитать вклад дальнодействующего а для основного состояния экситона 6 8 матрица обменного взаимодействия в расщепление основного (r) равна произведению скалярной огибающей из (11) уровня экситона в нанокристалле с учетом различия фона матрицу (16) новых диэлектрических проницаемостей нанокристалла и матрицы, воспользуемся подходом, развитым в рабо1 sin(r/R) Cn,Fz(r) = Rn,Fz(r). (32) тах [14–16]. Этот подход базируется на рассмотрении r 2R задачи о взаимодействии двух электронов, находящихся в состояниях вблизи -точки в валентной зоне и в зоне Выражение (30) можно преобразовать к виду проводимости соответственно. При этом кулоновский потенциал взаимодействия этих электронов имеет вид e2(1 - 2) Hm Fz,mFz(1, 2) = m2Eg1 l=0 2l + eVbulk(r, r ) =, 1|r - r | l l + 1 (l,lz) (l, Im ImFlz), (33) где 1 — диэлектрическая проницаемость на частоте 1l + 2(l + 1) R2l+1 lz=-l Fz z экситонного резонанса.

В полупроводниковом сферическом нанокристалле, где синтезированном в матрице материала со значением r фоновой диэлектрической проницаемости 2, потенци- (l, ImFlzz) = dr CFz,n(r)(pmn) rlYllz. (34) ал кулоновского взаимодействия между двумя точечны- r n ми зарядами имеет дополнительный член, обусловлен(l, ный индуцированным на сфере поверхностным заряВеличины ImFlzz) можно упростить с учетом того, что дом [24,25] матричный элемент ковариантной циклической компоненты p ( = ±1, 0) оператора импульса, вычисленный eна блоховских функциях зоны проводимости и валентной VQD(r, r ) = + VQD(r, r ), (27) 1|r - r | зоны, выражается через 3 jm-символ Вигнера где Jh m|p|n = 3P0(-1)3/2+Jh-, (35) 1 - 2 4 l + 1 rlr l VQD(r, r ) =em n 1 l=0 2l + 1 1l + 2(l + 1) R2l+где Jh = 1/2 для экситона 6 7, Jh = 3/2 для l r r экситона 6 8, постоянная P0 определена согласно (4) Yllz Yllz. (28) r r и использован канонический базис блоховских функций lz=-l Физика твердого тела, 2000, том 42, вып. Тонкая структура экситонных уровней в нанокристаллах CdSe матрицы выражение (23) перепишется в виде aB = () TF + () LT R 1 1 - + LT f0(x) sin(x)xdx. (39) 3 1 + При 1 квадрат интеграла, стоящего в квадратных скобках, стремится к значению 1/2, а огибающие волновых функций электрона и дырки совпадают. При <перекрытие между ними уменьшается, и интеграл, стоящий в квадратных скобках в выражении (39), убывает.

На рис. 2 показана зависимость величины (R/aB)3 от параметра с учетом (сплошная кривая) и без учета (штриховая кривая) различия фоновых диэлектрических проницаемостей нанокристалла и матрицы. В качестве Рис. 2. Зависимость величины (R/aB)3 от параметра с 2 взято типичное значение квадрата показателя преучетом (сплошная кривая) и без учета (штриховая кривая) различия фоновых диэлектрических проницаемостей нанокри- ломления света в стекле 2 = 2.25, а значения всех сталла и матрицы.

остальных параметров соответствуют нанокристаллам CdSe (1 = 8.4). Видно, что учет различия фоновых диэлектрических проницаемостей нанокристалла и матрицы ведет к увеличению величины.

|m, |n [23]. Тогда для экситона 6 7 после ряда преобразований получим 6. Тонкая структура основного 1 (-1)lz+1 3pcvl1 2 (l, экситонного уровня ImFlzz) =, (36) в нанокристаллах с решеткой Fz m -lz вюрцита и выражение (18) для триплет-синглетного расщепления основного состояния экситона 6 7 перепишется в В случае гексагональных кристаллов с решеткой вюрвиде [12] цита к гамильтониану Латтинжера, описывающему состояния вблизи вершины валентной зоны объемного 1 кубического полупроводника, следует добавить член, QD(R) = Cbulk + C LT + LT ST ST 3 ответственный за кристаллическое расщепление [22], 1 - 2 aB cr 2. (37) cr = - Jz -.

1 + 22 R 2 Для экситона 6 8 с учетом (13), (32) получаем Поэтому тонкая структура основного экситонного уров 3 1 ня в нанокристалле с решеткой вюрцита с учетом кри(-1)lz+1 6pcvl1 2 (l, сталлического и обменного расщеплений описывается ImFlz) = z спиновым гамильтонианом Fz m -lz H = - Jz - - (J), (40) 2 f0(x) sin(x)xdx. (38) где =crv(), Отметим, что 2 3 v() = dx x2 f0 (x) - f2 (x). (41) (3, 2 ImFzlz) = 0, Fz m -lz Выражение (41) было получено в работе [22]. Отметим, поскольку тройка (3/2, 1/2, 3) не удовлетворяет прави- что параметры TF и LT, введенные в (23), в объемлу треугольника. В результате с учетом различия фоно- ном гексагональном кристалле имеют простой физичевых диэлектрических проницаемостей нанокристалла и ский смысл: TF есть вызванное короткодействующим Физика твердого тела, 2000, том 42, вып. 1982 С.В. Гупалов, Е.Л. Ивченко полного углового момента Fex электрон-дырочной пары (рис. 3, b). Верхнему (оптически активному) подуровню отвечает значение Fex = 1, а нижнему (неактивному) — Fex = 2. Учет обоих членов в гамильтониане (40) приводит к расщеплению основного экситонного уровня на пять подуровней (рис. 3, a, b). Относительные силы осцилляторов для соответствующих переходов рассчитывались в работе [7]. Состояния ±1U, ±1L и 0U оптически активны в дипольном приближении, а переходы в состояния ±2 и 0L в том же приближении запрещены. Вместе с тем ”темновое” состояние ±2 оказывается самым низкоэнергетическим, и при низкой температуре фотолюминесценция обусловлена излучательной рекомбинацией из этого состояния. Поэтому расщепление между уровнями ±1L и ±2 оказывается возможным измерить экспериментально по стоксовому сдвигу люминесценции [5–10]. По спектрам возбуждения люминесценции можно измерить расщепления между уровнями ±1U и ±2 и между уровнями 0U и ±2, однако состояния ±1U и 0U при таких измерениях разрешить не удается [6,9].

Расщепление QD() между состояниями ±2 и ±1L TF дается выражением Рис. 3. Схема расщепления уровней экситона в гексаго нальном нанокристалле на пять подуровней. Для удобства QD() =2 + - 42 + -. (42) TF показана также тонкая структура в пренебрежении обменным 2 взаимодействием (a) или кристаллическим расщеплением (b).

При больших радиусах, когда, величина QD TF приближенно равна 3. В частности, при, 1, TF = bulk выражение (42) переходит в ST обменным взаимодействием расщепление 1s экситонно- (18). При малых радиусах, когда, имеем го уровня A (представление 7 9 группы C6v) между QD 3/4. Если пренебречь дальнодействующим TF состояниями с проекциями ±2и±1 углового момента на обменным вкладом, то параметр в (42) заменяется на параметр ось C6, а LT есть продольно-поперечное расщепление aB для экситона, распространяющегося в плоскости, пер = () TF, R пендикулярной к оси C6. В работах [5–10] изучалась тонкая структура экситонных уровней в нанокристаллах который для = 0.3 меньше примерно в 4 раза.

CdSe. При описании обменных расщеплений в этих ра- На рис. 4 представлены результаты расчета зависимости расщепления QD от радиуса нанокристалла. Сплошботах учитывался только первый член в выражении (23).

TF ная и штриховая кривые рассчитаны соответственно с Согласно [19], TF 0.12 meV, LT 0.95 meV, учетом и без учета различия фоновых диэлектрических откуда следует, что при = 0.3 отношение второго (дальнодействующего) члена к первому (короткодей- проницаемостей нанокристалла и матрицы. Пунктирной кривой соответствует расчет по формуле (42), в которой ствующему) примерно равно 3.

параметр заменен на. Темными [8] и светлыми [6] Схемы экситонных уровней, описываемые гамильтокружками отмечены экспериментальные точки. При раснианом (40) и отдельно каждым из его членов, представчете использовались следующие значения параметров лены на рис. 3. Экситонные подуровни обозначаются в Латтинжера [26]: 1 = 2.04, = 0.58, при которых соответствии со значением проекции на ось C6 полно = 0.275. Треугольниками показаны значения расго углового момента электрон-дырочной пары Fz + m.

щепления QD, рассчитанные в методе псевдопотенциаЕсли учесть лишь кристаллическое расщепление и пре- TF ла [11].

небречь обменным, то основной экситонный уровень Величины расщеплений 1 и 2 между подуровнями расщепится на два состояния, отличающиеся модулем ±1U и ±1L и между подуровнями ±0U и ±1L соответпроекции полного углового момента дырки (рис. 3, a).

ственно даются выражениями Верхнему состоянию соответствует проекция полного углового момента дырки Fz = ±1/2, а нижнему — проекция Fz = ±3/2. Если, наоборот, пренебречь 1() =2 42 + -, (43) кристаллическим расщеплением и учесть лишь обменный вклад, то основной экситонный уровень расщепится 2() =2 + + 42 + -. (44) на два подуровня, отвечающих различным значениям 2 Физика твердого тела, 2000, том 42, вып. Тонкая структура экситонных уровней в нанокристаллах CdSe Для больших радиусов ( ) 1 - 2, 2 +. Для малых радиусов ( ) 1 4 -/2, 2 4 +/4. На рис. 5 представлены результаты расчета зависимостей расщеплений 1 и от радиуса нанокристалла. Пара сплошных (штриховых) кривых соответствует расчету с учетом (без учета) различия фоновых диэлектрических проницаемостей нанокристалла и матрицы. Верхняя кривая в каждой паре описывает зависимость 2(R), а нижняя —1(R).

Пунктирные кривые рассчитаны по формулам (43), (44), в которых параметр заменен на. Темными [9] и светлыми [6] кружками отмечены экспериментальные точки.

7. Обсуждение результатов Рис. 4. Зависимость расщепления QD от радиуса нанокриTF Как видно из рис. 4, 5, теоретические кривые, полученсталла, рассчитанная при 1 = 8.4, 2 = 2.25 (сплошная ные с учетом дальнодействующего обменного взаимокривая) и 1 = 2 = 8.4 (штриховая кривая) с учетом как действия, хорошо описывают экспериментальные данные короткодействующего, так и дальнодействующего обменных для расщеплений 1 и 2, тогда как для расщепления вкладов. Пунктирная кривая — расчет в пренебрежении дальQD имеется существенное несоответствие теории и нодействующим обменным взаимодействием. Темными [8] и TF светлыми [6] кружками показаны экспериментальные значения эксперимента для нанокристаллов малого радиуса. Одрасщепления, треугольники — значения расщепления QD, TF нако именно это расщепление особо чувствительно к рассчитанные в методе псевдопотенциала [11].

форме нанокристаллов. В самом деле, как отмечалось выше, при малых радиусах QD 3/4. С другой TF стороны, слабое отклонение формы нанокристалла от сферической обычно описывается введением сохраняющей объем однородной одноосной деформации вдоль гексагональной кристаллической оси C6, в результате чего нанокристалл приобретает форму вытянутого или сплюснутого эллипсоида вращения [5–7]. Учет этой деформации приводит к перенормировке величины, которая получает добавку, пропорциональную R-2 [27].

Поскольку именно для нанокристаллов малых размеров отклонение формы от сферической наиболее вероятно, то неудивительно, что развитая нами теория в этом случае неадекватно описывает эксперимент. В то же время расщепления 1 и 2 менее чувствительны к несферичности квантовых точек. Из рис. 5 видно, что экспериментальные точки из работы [9] лучше описываются сплошной кривой (1 = 2), а из работы [6] —штри ховой (1 = 2). Это объясняется тем, что в работе [9] исследовались нанокристаллы, полученные в результате термически активируемого фазового распада пересыщенРис. 5. Зависимости расщеплений 1 (1) и 2 (2) от радиуса ного твердого раствора полупроводника в стеклянной нанокристалла, рассчитанные при 1 = 8.4, 2 = 2.25 (сплошматрице [28]. В этом случае фоновая диэлектрическая ные кривые) и 1 = 2 = 8.4 (штриховые кривые) с учетом как короткодействующего, так и дальнодействующего проницаемость окружения нанокристаллов должна пообменных вкладов. Пунктирные кривые — расчет в пренебрелагаться равной квадрату показателя преломления света жении дальнодействующим обменным взаимодействием. Эксв стекле. В работе [6] исследовались химически синтепериментальные значения расщепления показаны темными [9] зированные нанокристаллы, диэлектрическое окружение и светлыми [6] кружками.

которых было иным.

Физика твердого тела, 2000, том 42, вып. 1984 С.В. Гупалов, Е.Л. Ивченко Список литературы [1] А.И. Екимов, А.А. Онущенко. Письма ЖЭТФ 34, 6, (1981).

[2] А.И. Екимов, А.А. Онущенко. ФТП 16, 7, 1215 (1982).

[3] Ал.Л. Эфрос, А.Л. Эфрос. ФТП16, 7, 1209 (1982).

[4] T. Takagahara. Phys. Rev. B47, 15, 4569 (1993).

[5] M. Nirmal, D.J. Norris, M. Kuno, M.G. Bawendi, Al.L. Efros, M. Rosen. Phys. Rev. Lett. 75, 20, 3728 (1995).

[6] D.J. Norris, Al.L. Efros, M. Rosen, M.G. Bawendi. Phys. Rev.

B53, 24, 16 347 (1996).

[7] Al.L. Efros, M. Rosen, M. Kuno, M. Nirmal, D.J. Norris, M.G. Bawendi. Phys. Rev. B54, 7, 4843 (1996).

[8] M. Chamarro, C. Gourdon, P. Lavallard, O. Lublinskaya, A.I. Ekimov. Phys. Rev. B53, 3, 1336 (1996).

[9] M. Chamarro, M. Dib, C. Gourdon, P. Lavallard, O. Lublinskaya, A.I. Ekimov. Proceedings of Mat. Res. Soc. Symp.

Boston (1996). P. 396.

[10] U. Woggon, F. Gindele, O. Wind, C. Klingshirn. Phys. Rev.

B54, 3, 1506 (1996).

[11] A. Franceschetti, L.W. Wang, H. Fu, A. Zunger. Phys. Rev.

B58, 20, 13 367 (1998).

[12] S.V. Goupalov, E.L. Ivchenko. J. Cryst. Growth 184/185, (1998).

[13] S.V. Goupalov, E.L. Ivchenko. Acta Physica Polonica A94, 2, 341 (1998).

[14] Г.Е. Пикус, Г.Л. Бир. ЖЭТФ 60, 1, 195 (1971).

[15] Г.Е. Пикус, Г.Л. Бир. ЖЭТФ 62, 1, 324 (1972).

[16] Г.Л. Бир, Г.Е. Пикус. Симметрия и деформационные эффекты в полупроводниках. Наука, М. (1972).

[17] M.M. Denisov, V.P. Makarov. Phys. Stat. Sol. (b) 56, 1, (1973).

[18] С.В. Гупалов, Е.Л. Ивченко, А.В. Кавокин. ЖЭТФ 113, 2, 703 (1998).

[19] V.A. Kiselev, B.S. Razbirin, I.N. Uraltsev. Phys. Stat. Sol. (b) 72, 1, 161 (1975).

[20] K. Cho. Phys. Rev. B14, 10, 4463 (1976).

[21] D. Schechter. J. Phys. Chem. Solids 23, 237 (1962).

[22] Al.L. Efros. Phys. Rev. B46, 15, 7448 (1992).

[23] E.L. Ivchenko, G.E. Pikus. Superlattices and Other Heterostructures. Symmetry and Optical Phenomena. Springer, Berlin–Heidelberg (1997). 370 p.

[24] В.В. Батыгин, И.Н. Топтыгин. Сборник задач по электродинамике. Наука, М. (1970). Задача 158.

[25] H. Haug, S.W. Koch. Quantum Theory of the Optical and Electronic Properties of Semiconductors. World Scientific, Singapore (1993).

[26] D.J. Norris, M.G. Bawendi. Phys. Rev. B53, 24, 16 338 (1996).

Pages:     | 1 || 3 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.