WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 | 3 |
Физика твердого тела, 2000, том 42, вып. 11 Тонкая структура экситонных уровней в нанокристаллах CdSe © С.В. Гупалов, Е.Л. Ивченко Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе Российской академии наук, 194021 Санкт-Петербург, Россия E-mail: goupalov@coherent.ioffe.rssi.ru (Поступила в Редакцию 13 апреля 2000 г.) Рассчитана тонкая структура основного уровня экситона в сферическом нанокристалле полупроводника со структурой цинковой обманки и вюрцита с учетом короткодействующей и дальнодействующей (неаналитической) составляющих обменного взаимодействия. Найдена зависимость от зонных параметров для вклада дальнодействующего обменного взаимодействия в спиновый гамильтониан, описывающий расщепление основного экситонного уровня. Исследовано влияние на тонкую структуру экситонного уровня различия фоновых диэлектрических проницаемостей нанокристалла и диэлектрической матрицы, в которой он синтезирован.

Работа поддержана Российским фондом фундаментальных исследований (грант № 98-02-18267).

С начала 80-х годов, когда было показано, что в 1. Обменное взаимодействие полупроводниковых нанокристаллах, диспергированных электрона и дырки в экситоне в широкозонной стеклянной матрице, происходит трехмерное пространственное ограничение носителей за- Последовательная теория электрон-дырочного обменного взаимодействия в полупроводниках была развита ряда [1–3], стекла, активированные нанокристаллами, Пикусом, Биром [14–16], Денисовым и Макаровым [17].

стали широко использоваться в качестве модельных В приближении эффективной массы оператор кулоновобъектов для изучения квантоворазмерных эффектов в ского взаимодействия между электроном и дыркой в полупроводниковых квазинульмерных системах.

полупроводниковом кристалле включает три вклада, опиВ последнее время появилось большое число работ, сывающих соответственно прямое кулоновское взаимопосвященных обменному взаимодействию электрона и действие (HC) и обменное взаимодействие, дальнодейдырки в нанокристаллах с размерами, малыми по сравствующее (Hlong) и короткодействующее (Hshort). Ввенению с боровским радиусом экситона aB в объемном дем двухчастичные возбужденные состояния кристалла полупроводнике [4–11]. Такой интерес вызван тем, |m, ke; n, kh, где ke,h — волновой вектор электрона или что благодаря сильному трехмерному пространствендырки, индексы m и n нумеруют вырожденные состояния ному сжатию волновых функций электрона и дырки, электрона в зоне проводимости (представление c) и обменные расщепления экситонных уровней становятдырки в валентной зоне (представление v) в точке ся очень большими по сравнению с их значениями в экстремума ke,h = 0 (-точка). Вначале рассмотрим объемных полупроводниках (оставаясь при этом малыми полупроводник кубической симметрии со структурой по сравнению с характерными энергиями размерного цинковой обманки; случай кристалла с решеткой вюрциквантования) и возрастают как R-3 с уменьшением та обсуждается в разделе 6. Тогда матричные элементы радиуса нанокристалла R, в то время как энергия уровней операторов HC и Hlong между указанными двухчастичныразмерного квантования возрастает как R-2. Такая ми состояниями можно привести к виду [14–16,18] зависимость обменного расщепления основного экситонного уровня наблюдалась экспериментально в нанокри- 1 4eHC n,mn(k e, k h, ke, kh) = m сталлах CdSe [5–10] и была приписана влиянию лишь V 0|ke - k e|аналитической (короткодействующей) части обменного m mn nke+kh,k, (1) +k h взаимодействия. В кратких сообщениях авторов [12,13] e было показано, что дальнодействующая, или, как ее 1 4e2 (Kpm n )(Kpmn) иногда называют, неаналитическая, часть обменного вза- long Hm n,mn(k e, k h, ke, kh) = V bm2Eg Kимодействия приводит к такой же зависимости обменного расщепления от радиуса и что ее вклад в это ke+kh,k. (2) +k h расщепление имеет тот же порядок величины, что и e вклад аналитической части. Цель настоящей работы — Здесь K — суммарный волновой вектор ke+kh = k e+k h, изложение последовательной теории обменного взаимоm0 — масса свободного электрона, Eg — ширина задействия электрона и дырки в сферической квантовой прещенной зоны, pmn = m|p|n — матричный элемент точке полупроводника с решеткой цинковой обманки оператора импульса, рассчитанный между электронными или вюрцита и ее обобщение с учетом различия фоно- блоховскими функциями |m, k = 0 и |n, k = 0 (ды вых диэлектрических проницаемостей нанокристалла и рочное состояние n, k и электронное состояние n, -k матрицы. связаны между собой операцией инверсии времени), Тонкая структура экситонных уровней в нанокристаллах CdSe 0 и b — низкочастотная и высокочастотная (на ча- можно представить в виде стоте электронно-дырочного возбуждения) диэлектричеshort Hm n,mn(r e, r h, re, rh) =short,mna3(re - rh) ские проницаемости, e — заряд электрона, V —объем m n кристалла. Отметим, что дальнодействующее обменное (re - r e)(rh - r h), (8) взаимодействие иногда называют неаналитическим обменным взаимодействием, поскольку предел матричного где a0 — постоянная решетки и множитель a3 выдеэлемента (2) при K 0 зависит от способа стремления лен, чтобы коэффициенты short,mn имели размерность m n K к нулю.

энергии. Зависимость этих коэффициентов от зонных Обменное взаимодействие (2) затрагивает лишь соиндексов находится из соображений симметрии, а их стояния электронно-дырочной пары, оптически активные абсолютные значения — из сравнения теории с экспев дипольном приближении. Такие состояния можно хариментом по изучению тонкой структуры экситонных рактеризовать полным угловым моментом пары I = 1, уровней (см., например, [19]). Число линейно независиа оператор дальнодействующего обменного взаимодеймых коэффициентов совпадает с числом неприводимых ствия (2) записывать в инвариантном виде [13] представлений, содержащихся в прямом произведении c v.

2 4 e2P0 (K)Отметим, что иногда [4,20] короткодействующая часть Hlong(k e, k h, ke, kh) = 1 - K,K, (3) обменного взаимодействия определяется как сумма анаbm2Eg Kлитического обменного взаимодействия (8) и контактгде ной части неаналитического обменного взаимодействия (7). Таким образом определенное короткодействующее P0 = |pn|2, (4) m обменное взаимодействие записывается в форме выражеm,n ния (8), но с перенормированной константой а матрицы I ( = x, y, z) размерности 3 3 —матрицы 4 eпроекций углового момента I = 1.

short a3 =short a3 + p p. (9) m n,mn 0 m n,mn В координатном представлении матричный элемент 3 bm2Eg m n mn оператора дальнодействующего обменного взаимодействия имеет вид [14–16] 2. Квантование экситонов в сферических нанокристаллах elong Hm n,mn(r e, r h, re, rh) =-(re - rh)(r e - r h) bm2Eg В случае сильного квантования (R aB) волновая функция электрон-дырочной пары определяется в 2 p p, (5) основном отражениями электрона и дырки от стенок m n mn rere |re - r e| квантовой точки, а кулоновское взаимодействие между ними является слабым возмущением. Тогда в нулевом где индексы и пробегают значения x, y, z. Отметим, приближении огибающая двухчастичной волновой функчто, поскольку ции экситона записывается как произведение 1 1 (ar)(br) exc(re, rh) =(e)(re)(h)(rh), (10) (a)(b) = 3 - ab - ab(r), (6) r r3 r2 где (e)(re) и (h)(rh) — одночастичные волновые функции электрона и дырки, локализованных в квантовой где a, b — произвольные векторы, матричный элемент оператора дальнодействующего обменного взаимодей- точке.

Состояния электрона в сферической квантовой яме ствия (5) содержит контактную часть характеризуются значениями орбитального углового моlong мента электрона le. Низшей энергии соответствует Hm n,mn(r e, r h, re, rh) =(re - rh)(r e - r h)(re - r e) состояние электрона, описываемое сферической волной с орбитальным угловым моментом le = 0. Его волновая 4 e p p. (7) 2 функция при бесконечно высоком барьере имеет вид 3 bm2Eg m n mn 1 sin(re/R) (e) m (re) = |m, (11) Вклад в короткодействующее (аналитическое) взаимоre 2R действие вносят Фурье-компоненты кулоновского потенциала с волновыми векторами b + k e - ke, где b — где спиновый индекс m принимает значения ±1/2.

отличные от нуля векторы обратной решетки. При доста- Огибающая волновой функции основного состояния точно малых значениях ke и kh, удовлетворяющих крите- размерно-квантованной дырки в спин-орбитально отщерию применимости метода эффективной массы, оператор пленной зоне 7 в кубических полупроводниках кристалHshort имеет характер контактного взаимодействия и его лического класса Td совпадает с огибающей в (11).

Физика твердого тела, 2000, том 42, вып. 1978 С.В. Гупалов, Е.Л. Ивченко Состояние размерно-квантованной дырки в четырех- При 1 подзоны легких и тяжелых дырок в кратно вырожденной по спину зоне 8 (спин дырки объемном полупроводнике сливаются в одну вырожденJh = 3/2, его проекция n = ±3/2, ±1/2) не ха- ную зону. Как следует из (14), (16), в этом пределе рактеризуется определенным значением орбитального огибающая волновой функции размерно-квантованной момента lh. В пренебрежении гофрированностью поверх- дырки в основном состоянии не зависит от спиновых индексов и совпадает с огибающей функции (11).

ностей постоянной энергии (сферическое приближение) хорошим квантовым числом является полный момент дырки Fh = Jh+lh [21]. Такое состояние (2Fh + 1)-кратно 3. Обменное взаимодействие вырождено по проекции Fz углового момента Fh на электрона и дырки в нанокристалле ось z. Основному уровню соответствует Fh = 3/2, полупроводника с простой зонной Fz = ±3/2, ±1/2. Волновая функция дырки в этом структурой состоянии имеет вид [22] (h) Для того чтобы провести сравнительную оценку коFz (rh) = Rn,Fz(rh)|n, (12) роткодействующего и дальнодействующего обменных n вкладов в расщепление экситонных уровней, рассмотрим сначала оптические переходы между простой зоной прогде компоненты матрицы R(r) могут быть выражены водимости 6 и простой валентной зоной 7 в полупрочерез 3 jm-символы Вигнера водниках с решеткой цинковой обманки (кристалличеr ский класс Td). В этом случае 1s экситонный уровень Rn,Fz(r) =R-3/2 flh (-1)3/2-lh+Fz R четырехкратно вырожден с учетом спинового вырождеlh=0.ния электрона и дырки. Поскольку прямое произведение r 3/2 lh 3/6 7 разлагается на неприводимые представления n µ -Fz Ylhµ, (13) r и 2 [23], удобно вместо базиса |m, n (m, n = ±1/2), µ в котором записаны матричные элементы (2), (5), (8), использовать базис состояний |5, ( = x, y, z) и |2.

где Ylhµ — нормированные шаровые функции, Состояние |5, оптически активно для света, линейно (h) поляризованного в направлении, а состояние |j 2( ) flh(x) =C jlh((h)x) +(-1)lh/неактивно. Если энергию отсчитывать от уровня 2, то j2 (h) в новом базисе ненулевые компоненты короткодействующего и дальнодействующего обменных членов имеют jlh (h)x, (14) вид short H (k e, k h, ke, kh) =bulka3 KK, ST B jlh — сферические функции Бесселя, =(1 - 2)/(KK long H (k e, k h, ke, kh) = LT a3 KK, (17) + 2) — отношение масс легкой и тяжелой дырок, 1, B K — параметры Латтинжера в сферическом приближегде aB — боровский радиус экситона в объемном полунии, (h) — первый корень уравнения проводнике, bulk — величина расщепления экситонного ST уровня на синглет и триплет, LT — продольно-поj0(x) j2 x + j2(x) j0 x = 0, (15) перечное расщепление экситона. Поскольку обменное расщепление экситонных уровней мало по сравнению с а C находится из условия нормировки расстояниями между уровнями размерного квантования, обменное взаимодействие электрона и дырки в нанокристалле можно учитывать по теории возмущений. Из (17) 2 f0 (x) + f2 (x) x2dx = 1.

следует, что для экситона в сферическом нанокристалле радиуса R aB расщепление на синглет и триплет дается выражением [12] Поскольку в основном состоянии Fh = Jh, функции (h) Fz (rh) и |n преобразуются по одному и тому же 1 aB QD(R) =C bulk + LT, (18) ST ST представлению группы вращений. Поэтому матрица R(r) 3 R должна быть сферическим инвариантом. В инвариантной где форме ее можно записать как [12,13] sin4 x C = dx 0.672. (19) 1 r r r x R(r) = f0 - f2 -, (16) 4R3/2 R R r При выводе (18) потенциальный барьер на границе нагде J —4 4 матрицы проекций углового момента нокристалла предполагался бесконечно высоким. В этом Jh = 3/2 ( = x, y, z). случае огибающие волновых функций как электрона, Физика твердого тела, 2000, том 42, вып. Тонкая структура экситонных уровней в нанокристаллах CdSe так и дырки совпадают с огибающей функции (11) и обращаются в нуль на границе нанокристалла. Полагая для оценки bulk 0.1meV, LT 1 meV, получаем, ST что из двух членов в уравнении (18) дальнодействующий вклад в расщепление QD превалирует.

ST Отметим, что в случае экситона 6 7 вклад в обменное расщепление (18) вносит только контактная часть (7) дальнодействующего обменного взаимодействия. Это следует из того, что имеющая характер диполь-дипольного взаимодействия неконтактная часть дальнодействующего обменного взаимодействия преобразуется по представлению группы Td, не содержащему тождественного представления.

4. Обменное взаимодействие электрона и дырки в нанокристалле Рис. 1. Зависимости () (сплошная кривая) и () (штриполупроводника со сложной ховая кривая).

структурой валентной зоны Рассмотрим теперь экситон 6 8 в нанокристалле Здесь радиуса R aB. Волновые функции электрона и дырки aB даются в этом случае выражениями (11) и (12) соответ = () TF + () LT, (23) ственно. Короткодействующее обменное взаимодействие R имеет вид [7] 2 a0 TF = exch, aB short(k e, k h, ke, kh) =- excha3(J)KK, (20) 4 e pcv LT = ;

ba3 m0Eg B где exch — константа обменного взаимодействия, — действующие на электронный спин матрицы Паули. Для 1 2 дальнодействующей части (2) получаем () = dx sin2(x) f0 (x) + f2 (x) ; (24) 6 4 epcv 2 long(k e, k h, ke, kh) = KK b m0Eg K () = dy y2[I0(y) +I2(y)]2, (25) (2)3 1 K2 - (JK)2 - K2(J) 8 6 Il(y) =2 2(-1)l/2 dx x fl(x) sin(x) jl(xy).

1 5 + (J) (JK)2 - K2 + (JK)2 - K2 (J) Выражение (24) для короткодействующего вклада в па6 4 раметр было получено в работе [7]. Выражение (25) для параметра (), определяющего дальнодействующий вклад, можно переписать в виде 1 - (K)(JK) - K2(J), (21) 3 2 () = dx sin2(x)[ f0 (x) + f2 (x)] где pcv = i S|px|X — междузонный матричный элемент оператора импульса.

Гамильтониан обменного взаимодействия электрона и + dy y22I0(y)I2(y). (26) (2)дырки в квантовой точке радиуса R aB имеет вид exch = -(J). (22) Зависимости () и () представлены на рис. 1.

Физика твердого тела, 2000, том 42, вып. 1980 С.В. Гупалов, Е.Л. Ивченко Отметим, что в отличие от экситона 6 7 вклад в Согласно (5), этот член приводит к дополнительному дальнодействующий член вносит не только контактная, слагаемому в операторе дальнодействующего обменного но и неконтактная часть неаналитического обменного взаимодействия электрона и дырки взаимодействия. Вклад в расщепление контактной части равен long Hm n,mn(r e, r h, re, rh) =-(re - rh)(r e - r h) LT aB m2Eg - ()(J).

Pages:     || 2 | 3 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.