WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Физика твердого тела, 2001, том 43, вып. 10 Поведение сегнетоэлектрика скандотанталата свинца в переменном электрическом поле © Л.С. Камзина, Н.Н. Крайник Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе Российской академии наук, 194021 Санкт-Петербург, Россия (Поступила в Редакцию 16 марта 2001 г.) Диэлектрическими и оптическими методами изучено поведение неполностью упорядоченного сегнетоэлектрика скандотанталата свинца (степень упорядочения s = 0.8) в области спонтанного сегнетоэлектрического перехода в переменных электрических полях. Обнаружено два разных типа диэлектрической нелинейности.

В полях, больших 2 kV/cm, нелинейность обусловлена индуцированными поляризационными эффектами и макрогистерезисным поведением, в то время как в малых полях нелинейность, вероятнее всего, связана с динамикой доменных стенок и/или межфазных границ.

Работа выполнена при поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (грант № 01-0217801).

Среди большого числа неупорядоченных сегнетоэлек- Наличие спонтанного сегнетоэлектрического перехотриков со структурой перовскита особое место зани- да 1-го рода в кристаллах PST подтверждалось рядом мают соединения типа PbB 1/2B 1/2O3, которые помимо диэлектрических и оптических измерений Так, наблютипичного релаксорного поведения, обнаруживают при далось резкое падение диэлектрической проницаемости температурах ниже максимума диэлектрической прони- при некоторой температуре (Td) при охлаждении образцаемости еще и спонтанный переход между сегнето- ца ниже температуры максимума [1], отсутствоваэлектрическим и релаксорным состояниями в отсутствие ла частотная зависимость диэлектрических параметров электрического поля. Степень размытия фазового пе- в температурной области непосредственно ниже Td [5], рехода между сегнетоэлектрической и параэлектриче- наблюдалась аномалия теплоты перехода и двойные ской фазами зависит от степени упорядочения ионов B петли диэлектрического гистерезиса выше температуры и B (s) в октаэдрических положениях в решетке. К та- спонтанного перехода Td [3,7]. При измерении малоким соединениям относятся некоторые составы керамик углового рассеяния света (МРС) в стехиометрических PLZT [1,2], а также монокристаллы и керамика скан- кристаллах PST с разной степенью упорядочения ионов дотанталата свинца PbSc1/2Ta1/2O3 (PST) [3] и скандо- при температуре Td наблюдался аномально узкий пик ниобата свинца PbSc1/2Nb1/2O3 (PSN) [4]. В послед- интенсивности, свидетельствующий о перколяционной них двух веществах, изменяя температурные условия природе спонтанного перехода [8].

выращивания монокристаллов или проводя соответству- Следует заметить, что все эти необычные свойства ющую термообработку уже выращенных образцов, уда- характерны только для стехиометрических составов PST ется менять степень упорядочения ионов B и B (s). и PSN. В работе [4] была предпринята попытка изучить В веществах с дальним порядком (s 1) наблюдает- влияние вакансий по свинцу на существование спонтанся четкий сегнетоэлектрический фазовый переход 1-го ного сегнетоэлектрического перехода в керамике PST.

рода, отсутствует промежуточная релаксорная фаза, а Было показано, что беспорядок в расположении иоследовательно, отсутствуют и все основные черты, при- нов Sc3+ и Ta5+ сам по себе не препятствует спонтанносущие релаксорным соединениям. По мере уменьшения s му сегнетоэлектрическому переходу в разупорядоченных температурная область существования релаксорного со- соединениях и только определенное число вакансий по стояния увеличивается, начинают проявляться типичные свинцу может подавлять спонтанный переход и привочерты релаксорного поведения, но спонтанный фазовый дить к чисто релаксационному поведению.

переход остается даже в разупорядоченных материалах. В последнее время появилось достаточно много работ В частично упорядоченной PST керамике, как показано по изучению влияния постоянного электрического поля в работе [5], релаксорное состояние захватывает область на характер спонтанного фазового перехода и релаксортемператур 150C и простирается вплоть до темпе- ное поведение в подобных соединениях. Этот интерес ратуры 170C. Из данных другой работы следует [6], связан с тем, что электрическое поле оказывает разное что чистая параэлектрическая фаза существует только влияние на эти состояния, а также изменяет однородвыше 400C. Следовательно, в таких веществах имеется ность и стабильность сегнетоэлектрического состояния.

возможность связать обычное сегнетоэлектрическое и Было показано, что температура спонтанного сегнеторелаксорное поведение в одном и том же соединении без электрического перехода Td линейно повышается с увеприложения каких-либо внешних воздействий, а также личением амплитуды поля в практически упорядоченных проследить взаимосвязь между ними при приложении образцах PST и PSN. Эта зависимость несколько отклопостоянных и переменных электрических полей. няется от линейной в неупорядоченных образцах [5,9,10].

Поведение сегнетоэлектрика скандотанталата свинца в переменном электрическом поле Постоянное электрическое поле уменьшает температур- 2. Экспериментальные результаты ный интервал существования релаксорной фазы.

и обсуждение Однако для полного понимания динамики полярных областей, природы релаксорного поведения, а также На рис. 1 представлены температурные зависимости механизмов диэлектрической нелинейности и ее связи диэлектрической проницаемости (кривые 1–3) и танс кристаллической структурой требуются эксперименты генса угла диэлектрических потерь (кривые 1, 3 ) для в переменных электрических полях разной частоты и стехиометрического кристалла PST при разных амплитуамплитуды. В литературе в основном приводятся данные дах измерительного поля. Из рисунка видно, что с увео влиянии амплитуды переменного поля для граничных личением амплитуды измерительного поля до 600 V/cm случаев: либо для слаборазупорядоченных соединений наблюдается незначительное смещение Tmax в сторону с четким фазовым переходом [11], либо для сильнонизких температур ( 2C) и возрастание величины разупорядоченных веществ без дальнего порядка [1].

в максимуме (вставка на рис. 1). В области полей до Достаточно хорошо изучено поведение типичного релак100 V/cm максимальная величина остается практически сора магнониобата свинца (PMN) [12–14] в переменных неизменной, и только в больших полях наблюдается полях, а также обычных сегнетоэлектриков с нормальной нелинейная зависимость max от амплитуды перемендоменной структурой. В сегнетоэлектриках с четким ного поля. В поле 600 V/cm изменения максимальной фазовым переходом процессы переключения поляризавеличины составляют 10%. В области спонтанции имеют место в достаточно больших полях, и петля диэлектрического гистерезиса не индуцируется до тех пор, пока амплитуда переменного поля не превысит величину коэрцитивного поля. В релаксорных соединениях диэлектрическая проницаемость системы уже в небольших электрических полях обнаруживает сильную зависимость от амплитуды переменного поля, связанную в первую очередь с динамикой межфазных границ полярных областей [15].

Диэлектрическая нелинейность в веществах, занимающих промежуточное положение между нормальными сегнетоэлектриками и релаксорами, практически не изучалась за исключением работы [1], в которой исследовались изменения диэлектрической нелинейности в керамике PLZT, связанные с изменением содержания La.

В данной работе изучено влияние амплитуды переменного электрического поля на диэлектрический отклик стехиометрических неупорядоченных кристаллов PST вблизи температуры спонтанного сегнетоэлектрического перехода и в промежуточной фазе с целью выяснения, какой из механизмов переключения поляризации является преобладающим и как он связан с изменением природы релаксирующих элементов.

1. Методика эксперимента и исследуемые образцы Диэлектрическая проницаемость и tg кристаллов PST (степень упорядочения s = 0.8, Td = 24, Tmax = 28C) измерялись вдоль кристаллографического направления 100 на частоте 1 kHz при нагревании от 0 до 70C Рис. 1. Температурные зависимости диэлектрической пронисо скоростью 1C/min. Амплитуда переменного измецаемости () (1–3) и тангенса угла диэлектрических потерь рительного поля менялась от 1 до 600 V/cm. Оптическое (tg ) (1, 3 ) для кристалла PST (s = 0.8) при разных амплипропускание и малоугловое рассеяние света исследоватудах переменного измерительного поля E, V/cm: 1, 1 —1, лись на частоте 50 Hz в том же температурном интервале 2 — 125, 3, 3 — 600. Частота переменного поля 1 kHz. На при приложении переменного электрического поля до вставке: зависимость максимальной величины от амплитуды 4 kV/cm. переменного поля.

Физика твердого тела, 2001, том 43, вып. 1882 Л.С. Камзина, Н.Н. Крайник ного фазового перехода Td температурные зависимости совпадают в исследуемом интервале полей (кривые 1 -3 ). Наблюдаемая нелинейность в исследуемом кристалле PST существенно ниже, чем в классическом релаксоре PMN [14]. В исследуемом кристалле степень упорядочения s составляет 80%, следовательно, только 20% объема вещества остается разупорядоченным, что и приводит к значительно меньшей нелинейности.

Увеличение амплитуды переменного поля сдвигает температуру максимума в сторону низких температур, оставляя неизменным положение спонтанного сегнетоэлектрического перехода в пределах точности измерений. Это подтверждается температурными зависимостями tg (кривые 1, 3 на рис. 1). Положение максимума tg соответствует температуре перехода Td и не зависит от амплитуды измерительного поля в исследуемом интервале полей.

Как видно из рис. 1, в кристалле PST температуры спонтанного фазового перехода и максимума находятся достаточно близко к друг другу, причем известно, что чем больше степень упорядочения ионов, тем меньше температурный интервал между ними. Кроме того, аномалия при спонтанном фазовом переходе выражена нечетко, наблюдается только резкое падение при охлаждении вещества, поэтому только диэлектрических измерений недостаточно для получения наглядной картины влияния переменного электрического поля на вид и положение этих аномалий.

В наших предыдущих работах [8,9] было показано, что спонтанный фазовый переход в этих кристаллах проходит по перколяционному типу, следовательно, средний размер кластера новой фазы на пороге протекания стремится к размеру образца, при этом переходе образуется крупномасшабная неоднородная структура, фазовый переход сопровождается появлением аномально узких пиков интенсивности МРС и как следствие минимумом оптического пропускания.

На рис. 2, a, b представлены температурные зависимости оптического пропускания, снятые на частоте 50 Hz, для того же кристалла PST, на котором производились диэлектрические измерения. Видно, что положение минимума оптического пропускания соответствует температуре Td и в полях 0 < E < 2kV/cm практически не обнаружено зависимости этой температуры от величины электрического поля (кривые 1,2 на рис. 2, a). При увеличении напряженности перемен- Рис. 2. Зависимость оптического пропускания от температуры для кристалла PST при разных амплитудах переменного элекного поля свыше 2 kV/cm минимальное пропускание, трического поля E, kV/cm: 1 —0, 2 —1 (a); 3 —2, 4 —4 (b).

свидетельствующее об образовании крупномасштабной Частота переменного поля 50 Hz.

структуры, захватывает все более широкую область температур и при E = 4 kV/cm минимальное пропускание начинает наблюдаться уже при температурах ниже Td и захватывает область температур 8C (кривые 3, 4 на диэлектрического гистерезиса для керамических образрис. 2, b).

цов PST [3]. При температурах T < Td в разупорядоОбсудим полученные результаты. Чтобы ответить на ченной керамике PST наблюдается обычная петля гистевопрос, с каким механизмом связана наблюдаемая нели- резиса с небольшой коэрцитивной силой ( 4kV/cm).

нейность в больших и малых полях, рассмотрим петли По мере приближения к температуре спонтанного сегФизика твердого тела, 2001, том 43, вып. Поведение сегнетоэлектрика скандотанталата свинца в переменном электрическом поле нетоэлектрического перехода коэрцитивная сила будет [12] A.K. Tagantsev, A.E. Glazounov. Phys. Rev. B57, 1, 18(1998).

[13] A.E. Glazounov, A.K. Tagantsev, A.J. Bell. Phys. Rev. B53, 17, уменьшаться. В промежуточной релаксорной фазе при 11 281 (1996).

температурах немного выше Td для стехиометрических [14] D. Vieland, M. Wittig, L.E. Cross. Philos. Mag. A64, разупорядоченных образцов PST наблюдаются четко вы(1991).

раженные двойные петли диэлектрического гистерезиса, [15] A.E. Glazounov, A.K. Tagantsev, A.J. Bell. Ferroelectrics 184, подтверждающие наличие фазового перехода 1-го рода.

217 (1996).

Аналогичные петли наблюдаются и в наших кристаллах PST. Из данных работы [3] следует, что в небольших полях напряженностью до 1 kV/cm в релаксорном состоянии при T > Td зависимость P-E практически линейная, следовательно, наблюдаемая в наших кристаллах нелинейность в диэлектрическом отклике в полях до 1 kV/cm (вставка на рис. 1), скорее всего, связана с динамикой доменных или межфазных состояний, а не с гистерезисным поведением, возникающим под действием электрического поля.

Характер нелинейности меняется с увеличением напряженности переменного поля. При температурах немного ниже Td поле 2 kV/cm (кривая 3 на рис. 2) достаточно для индуцирования макроскопической поляризации и возникновения макродоменной структуры в узком температурном интервале ( 2C), что и приводит к минимальному пропусканию. Увеличение поля до 4kV/cm(кривая 4 на рис. 2, b) расширяет температурный интервал существования макродоменной структуры и макроскопической поляризации под действием поля до 8C.

Таким образом, проведенные в данной работе диэлектрические и оптические исследования стехиометрических неупорядоченных монокристаллов PST ясно указывают на два разных типа диэлектрической нелинейности в этих кристаллах. Один тип наблюдается в полях до 2 kV/cm и, скорее всего, связан с динамикой доменных стенок и/или межфазных границ, другой — с индуцированными поляризационными эффектами и макрогистерезисным поведением. Поведение доменных процессов вблизи Td в переменных полях требует дальнейших исследований.

Список литературы [1] Q. Tan, D. Viehland. Phys. Rev. B53, 21, 14 103 (1996).

[2] O. Bidault, N. Manguy, B. Dkhil. Ferroelectrics 240, 1–4, (2000).

[3] F. Chu, N. Setter, A.K. Tagantsev. J. Appl. Phys. 74, 8, (1993).

[4] F. Chu, I.M. Reaney, N. Setter. J. Appl. Phys. 77, 4, (1995).

[5] F. Chu, C.R. Fox, N. Setter. J. Am. Ceram. Soc. 81, 6 (1998).

[6] Л.С. Камзина, Н.Н. Крайник, Л.М. Сапожникова, И.С. Бараш, Н.В. Зайцева. Письма в ЖТФ, 14, 19, 1760 (1988).

[7] F. Chu, I.M. Reaney, N. Setter. J. Appl. Phys. 78, 7, (1995).

[8] Л.С. Камзина, А.Л. Корженевский. Письма в ЖЭТФ 50, 3, 146 (1989).

[9] Л.С. Камзина, Н.Н. Крайник. ФТТ 42, 1, 136 (2000).

[10] Л.С. Камзина, Н.Н. Крайник. ФТТ 42, 9, 1664 (2000).

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.