WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 | 3 |
Физика твердого тела, 2006, том 48, вып. 10 Эффекты одноэлектронной зарядки в туннельной структуре на металлическом кластере © В.В. Погосов, Е.В. Васютин, В.П. Курбацкий, А.В. Коротун Запорожский национальный технический университет, 69063 Запорожье, Украина E-mail: vpogosov@zntu.edu.ua (Поступила в Редакцию 18 октября 2005 г.

В окончательной редакции 29 ноября 2005 г.) Теоретически исследованы эффекты одноэлектронной туннельной зарядки и кулоновской блокады в кластерной структуре (молекулярном транзисторе) с учетом квантования электронных уровней в островковом электроде. Спектр электронов рассчитан для малых кластеров сферической и дискообразной формы. При условии сохранения полной энергии конструкции с учетом контактной разности потенциалов получены уравнения для анализа ее вольт-амперной характеристики. В теорию введены ограничения, связанные с кулоновской неустойчивостью кластера и релаксацией электронов. Для одноэлектронных транзисторов на малых кластерах золота рассчитаны величина щели тока и ее асимметрия по напряжению. С увеличением размера кластера токовая щель меняется немонотонно.

Работа выполнена при поддержке Министерства образования и науки Украины и корпорации Samsung.

PACS: 72.20.Fr, 73.22.Dj, 73.23.Hk 1. Введение ки одноатомной высоты H 0.25 nm (кластеры дискообразной формы); толщина диэлектрической пленки Интересным объектом физики низкоразмерных си- 1.4nm, ее 2.7; острие микроскопа выполнено стем являются металлические гранулы, связанные сла- из Pt/Ir.

быми туннельными взаимодействиями (см. работы [1–7] В экспериментальных зависимостях I(V ) можно выдеи ссылки в них). Туннельным током между двумя лить следующие характерные особенности.

массивными электродами-берегами можно управлять, 1) Ширина токовой щели приблизительно пропоресли между ними поместить кластер-гранулу. На перциональна обратным радиусам диска (рис. 4 в [13]) вый взгляд вероятность туннелирования электронов, а и сферы (рис. 2, a и 1, c в [10]), что не позволяет следовательно, и ток должны быть значительно выше однозначно установить ее классическое или квантовое при наличии гранулы между берегами, чем в случае ее отсутствия. Однако в экспериментах с кластерами почти сферической [8–12] и дискообразной формы [13,14] вблизи нулевого напряжения (вплоть до некого порога) наблюдается обратная картина: ВАХ содержит плато, на котором ток практически отсутствует (токовая щель).

В работах [10–12] конструкция из двух туннельных переходов (она изображена на рис. 1) представляла собой пленку Au (111) с нанесенным диэлектриком HS(CH2)8SH толщиной 10 и диэлектрической постоянной 3, на которой формировались малые кластеры золота, имеющие форму, близкую к сферической.

Вольфрамовая игла (малой кривизны поверхности) туннельного микроскопа покрывалась пленкой Au толщиной примерно 103. Таким образом, можно считать, что все три электрода (два из них с плоской поверхностью) изготовлены из золота. По измеренной зависимости I(V ) с помощью схемотехнического подхода работы [7] в качестве подгоночных параметров подобраны емкости, туннельные сопротивления переходов и „остаточный“ (дробный) заряд Q0 гранулы.

Подобные измерения были выполнены ранее в работах [13,14]. Отметим отличительные особенности этих Рис. 1. Энергетическая диаграмма структуры Au/Au40/Au до экспериментов: объектом исследования были остров- приложения напряжения.

1850 В.В. Погосов, Е.В. Васютин, В.П. Курбацкий, А.В. Коротун плато ВАХ, ее асимметрии, а также роли дискретности электронного спектра гранулы в туннелировании электронов уделено недостаточно внимания.

Цель настоящей работы — построение аналитической модели экспериментов [10–14] и расчет токовой щели на ВАХ трехэлектродной структуры, центральным электродом которой являются металлические кластеры разных размеров и формы.

2. Предварительный анализ и постановка задачи Рис. 2. Температурная зависимость химических потенциалов Рассматриваются сферические кластеры Au в немагического Au39 и магических Au40, Au196 сферических 1/диапазоне радиусов R 7-14, R = N0 rs, т. е.

кластеров золота.

N0 100-600 (rs = 3.01a0 — среднее расстояние между электронами, a0 — боровский радиус). Аналогично для дисков одноатомной толщины 2R 10-85, N0 14-103. Введем характерную зарядовую энергию C = e2/C, C — электрическая емкость [19]. Для сфер и дисков соответственно получим C 1.82-1.и 3.2-0.42 eV. Рассматриваются температуры системы T < 30 K. Определим спектр электронов в сферических и цилиндрических ямах конечной глубины (см. Приложение). Расчет для указанных размеров в обоих случаях дает близкие величины дискретности спектра вблизи верхнего занятого уровня HO при T = 0:

p 1.2-0.3 eV. Таким образом, экспериментам [10– 13] для всего диапазона R в области щели тока соответствует режим заметного квантования уровней в кластере C p kBT. (1) Рис. 3. Размерная зависимость „остаточного “ заряда Q0 (6) для сфер (штриховая линия) и дисков (сплошная линия). Для Однако, как показывают измерения в [20], для молекупримера крестиком помечено значение Q0, соответствующее лярных систем дискретность уровней на ВАХ фактичемагической сфере Au439.

ски не проявляется. Малозаметна квантовая лестница и в экспериментах со сферическими частицами [8,10–12].

С другой стороны, о ее наблюдении в мелких квантовых точках сообщается в обзоре [2]. По мнению авторов происхождение. С другой стороны, помимо плато ВАХ настоящей работы, она определяет щель ВАХ структур, для дисков четко видна ступень квантовой лестницы исследованных в [10–14].

(рис. 3 в [13] и рис. 1, b в [14]).

Рассмотрим задачу в несколько этапов и введем обо2) Ширина щели для диска немонотонно менялась с значения.

изменением расстояния коллектор–кластер при фиксированном расстоянии эмиттер–кластер, т. е. в определен- 2.1. Структура до приложения разности ной степени зависела от фракции напряжения (рис. 3 потенциалов. Левый и правый электроды (эмиттер и в [14]). коллектор) представляют собой резервуары электронов Возможность прохождения дробного заряда при тун- с континуальными энергетическими спектрами, занятынелировании обсуждалась в обзоре [15]. В перколя- ми в соответствии с фермиевской функцией распредеционных системах предполагается солитонное проис- ления хождение заряда Q0 на каждой грануле, численному -e,c e,c расчету которого посвящен ряд работ (см. [16,17] и f (e,c + W0 ) = 1 + exp (e,c + W0 )/kBT, (2) ссылки в них). Проблема, возможно, имеет отношение к дробному квантованию (дробной статистике), когда где W0 > 0 — работа выхода электронов из полубескоразделение квантовых чисел заряда и спина электрона нечного металла. Во всех случаях энергии отсчитываютявляется важным [18]. Этому вопросу, происхождению ся от вакуумного уровня.

Физика твердого тела, 2006, том 48, вып. Эффекты одноэлектронной зарядки в туннельной структуре на металлическом кластере Химический потенциал электронов кластера µ в кван- сплава неизвестна, используя соответственно 4 и 3.8 eV товом случае находится из условия нормировки для Pb и In, получим значительно отличающуюся величину Q0 +13.6e. Однако, если принять правильной величину Q0 +0.5e, можно решить обратную задачу f (p - µ) =N, (3) и найти работу выхода сплава свинца, используемого в p=эксперименте: 3.8012 eV (вместо 4 eV для Pb).

где суммирование проводится по всем одночастичным 2.2. С т р у к т у р а п о д н а п р я ж е н и е м. Рассмотсостояниям, N — полное число термализованных (с уче- рим центральный электрод-гранулу во внешнем электритом избыточных или недостающих) электронов проводи- ческом поле. Между эмиттером и коллектором приложемости в грануле, но напряжение V. Решая отдельно электростатическую задачу для структуры, показанной на рис. 1, когда между -f (p - µ) = 1 + exp (p - µ)/kBT. (4) гранулой и эмиттером находится слой диэлектрика толщиной de с диэлектрической проницаемостью, имеем Если спектр состояний известен, из уравнения (3) для фракции можно определить химический потенциал нейтральных (de + L/2 ) 2 3 1 кластеров AuN. Энергия Ферми немагических кластеров = +, (7) dc + L + de совпадает с реальным уровнем в кластере. Для маги- 1 2 1 3 2 ческих она располагается в запрещенных промежутках где L 2R или H для сферы радиуса R и диска между термами. Температурная зависимость энергии толщиной H соответственно,, = = 1. В ква1 2 Ферми (рис. 2), как и ожидалось, является слабой и зиклассическом приближении выражение для энергии полностью определяется систематикой уровней в ямах, заряженной гранулы во внешнем электрическом поле а также числом электронов. Вычисления показывают, приобретает вид что температурный градиент химического потенциала = 00 + µ N - e NV +( N)2C/может быть как положительным, так и отрицательным, а при некоторых температурах меняет знак. Похожие - V /2(de + L + dc)2, (8) зависимости µ(R, T ) для магических кластеров NaN были рассчитаны в [21].

где 00 — энергия в отсутствие поля и зарядки, —поМежду кластером и электродами возникает контактляризуемость кластера [23]. Для удобства в дальнейшем ная разность потенциалов (см. рис. 1) будем использовать обозначение n N.

В результате зарядки возникающие внутренние меха =(W0 + µ)/e. (5) нические напряжения могут приводить к кулоновской нестабильности (и даже к кулоновскому взрыву). Для Равновесие будет достигаться путем зарядки кластера, уединенного „сферического“ кластера в отсутствие поля так как его емкость конечна. Если |µ| < W0, кластер заэта задача рассмотрена в [19]. Обобщая эти результаты, ряжается положительно с зарядом Q0 = -e(N - N0) > 0, для максимального электронного или ионного избыточгде N определяется решением уравнения (3) с заменого заряда в квазиклассическом приближении получим ной µ -W0 и спектром p, сдвинутым на -e в выражение соответствии с теоремой Купменса (см. комментарии к формуле (38) в [22]). Таким образом, получим, что -µe,i + |eV | R/e + e/2. (9) Q0 = C. (6) Например, для положительной ветви (V > 0) ВАХ в пределах 0-2 V имеют место следующие варианты:

Это выражение отличается от определения Q0 в орa) 1. Переходы электронов между эмиттером и тодоксальной теории [6]. В квазиклассическом прикластером происходят чаще, чем между кластером и ближении (W0 + µ(R) =µ1/R, µ1 = 1.9eV· a0) имеем коллектором, поэтому на кластере накапливаются элекQ0 +0.07e для всех металлов [19]. Дробность заряда троны. Вэтомрежиме максимально возможное их число поясняется тем, что в структурах с проницаемыми барьерами волновые функции электронов не являются nmax WeR/e2 + 1/2, хорошо локализованными и электроны не могут тракгде We = We0 - µe1/R, nmax +(2.5-6.5).

товаться как классические частицы, поэтому фракция b) 1. Переходы электронов между кластером и электрона (и его заряда) может быть обнаружена в коллектором происходят чаще, чем между кластером другом электроде [1,15].

и эмиттером, поэтому на кластере наблюдается недоЗначение Q0 +0.5e лучше всех остальных соотстаток электронов. Это число находится через работу ветствует эксперименту [8] (см. рис. 2, в в [8]), в выхода ионов котором измерялась ВАХ структуры, сформированной из двух крайних электродов (сплав Pb) и гранулы In nmin = - Wi + |eV | R/e2 - 1/2, радиуса R = 100 nm разделенных окисными пленками.

Интересно оценить Q0 по (6). Поскольку работа выхода где Wi = Wi0 - µi1/R, nmin -(4-11).

Физика твердого тела, 2006, том 48, вып. 1852 В.В. Погосов, Е.В. Васютин, В.П. Курбацкий, А.В. Коротун Аналогично и в остальных случаях. При вычислении Для прямой ветви ВАХ с учетом контактной разности тока целые числа nmax и nmin ограничивают сумму, потенциалов (5), руководствуясь правилом (11) и выравходящую в приведенную далее формулу (22). Учет жением (8), имеем квантования уровней может изменить эти числа не более чем на ±1 в соответствии с первым неравенством e = + C(n + 1/2) - eV, (12) p в (1) [19].

Эффективная частота столкновений возбужденных где p - e. Полагаем, что n = n(V ) и n = 0 при p (нетермализованных) электронов в кластере определяV = 0. При этом гранула имеет заряд Q0. Поэтому будем ется как трактовать n как число, обусловленное приложенным напряжением.

--1 = + vFR-1, vF =( /mrs )(9/4)1/3, (10) Если же электрон переходит из гранулы в эмиттер, то в результате ионизации n-го избыточного электрона где — время релаксации в металле, обугранулы и прилипания его к эмиттеру имеем словленное электрон-электронными столкновениями ( · 1014 = 6.23 s для Au при T = 75 K [24]), а vF — e = + C(n - 1/2) - eV. (13) p скорость фермиевских электронов в металле. Оценка в [25] дает преимущественное рассеяние электроАналогично для переходов гранула–коллектор и нов на стенках ямы и R/vF, что приводит к коллектор–гранула (0.52-0.17), т. е. к уширению уровней. Только условие низкой температуры (второе из неравенств (1)), когда распределение электронов близко к ступенчатому, c = + C(n 1/2) +e(1 - )V, (14) p дает возможность проявления дискретности спектра при резонансном протекании тока. Термализация „новых выгде верхние/нижние знаки слева согласуются со знаками сокоэнергетических“ электронов в кластере происходит справа. Независимо от величины n соблюдаются соотногораздо быстрее, чем акты туннелирования, они пополшения няют число собственных электронов кластера, меняя их e - e = C = c - c, распределение и соответственно химический потенциал.

Это состояние будет стартовым для следующего акта которые и подтверждают наличие циклов ионизации и туннелирования.

прилипания по аналогии с известным соотношением IP-EA = C для кластеров (см. например, [19]). Выражения (12)–(14) отражают „золотое правило“ переходов.

3. Основные энергетические Ранее при построении аналогичных теорий наличие и кинетические соотношения контактной разности потенциалов не принималось во внимание (см., например, [26]).

Установим связь между энергией электрона в кластеТуннелирование отдельного электрона через барьер ре, которая будет фигурировать в процессах переноса, является всегда случайным событием, протекающим с и энергией того же электрона в одном из электродов.

определенной скоростью — вероятностью в единицу В качестве начального состояния системы выберем то, времени. Туннельные скорости переходов из состояний при котором на кластере присутствует n избыточных эмиттера/коллектора в состояние на грануле зависят электронов. Будем считать, что при туннелировании от геометрии переходов и фракции напряжения. Их полная энергия всех трех электродов не изменяется.

вычисление в общем случае является далеко не тривиИспользуя (8), для перехода N электронов с эмиттера альной задачей [2,15]. Будем считать, что они малы [2], на гранулу (N = 1) имеем а температура является не слишком низкой, т. е.

=(-N)e +(+N)p e c kBT > ( + ) min{ p, C}. (15) (-e)Если условия (15) выполняются, динамика туннелирова+ (n + N)2 - n2 - eNV = 0. (11) 2C ния описывается управляющим уравнением.

Pages:     || 2 | 3 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.