WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Физика твердого тела, 2005, том 47, вып. 10 Экситон-дырочное рассеяние в ZnTe © В.С. Багаев, В.В. Зайцев, Ю.В. Клевков, В.С. Кривобок Физический институт им. П.Н. Лебедева Российской академии наук, 119991 Москва, Россия E-mail: bagaev@lebedev.ru (Поступила в Редакцию 13 января 2005 г.) Исследована низкотемпературная люминесценция высокочистых поликристаллов ZnTe при различных уровнях стационарного возбуждения. Обнаружено, что при увеличении уровня возбуждения в спектрах краевой люминесценции доминирует излучение, обусловленное рассеянием экситонов дырками, генерация которых обеспечивается Оже-рекомбинацией экситона, связанного на нейтральном акцепторе (Cu).

Работа поддержана грантами Российского фонда фундаментальных исследований № 03-02-16854, 04-02-17078, а также грантом поддержки ведущих научных школ НШ1923.2003.2.

1. Введение образец в пятно размером 70 µm. Предельная плотность возбуждения определялась перегревом области В реальных кристаллах прямозонных полупроводни- возбуждения, который не превышал 5 K. Увеличенное ков, содержащих мелкие примеси, при низких (гели- изображение пятна ФЛ, обрезанное по краям промеевых) температурах экситоны эффективно локализу- жуточной щелью, фокусировалось на входную щель ются на них. Вследствие больших сил осциллятора двойного монохроматора ДФС-24. Запись спектров ФЛ экситонно-примесные комплексы обычно доминируют в производилась с помощью метода счета фотонов с спектрах краевого излучения в широком диапазоне плот- разрешением не хуже 0.1 meV.

ностей возбуждения. Как правило, насытить этот канал рекомбинации в прямозонных полупроводниках удается 3. Результаты и их обсуждение лишь при достаточно мощном импульсном возбуждении.

Далее приводятся результаты экспериментов, в которых На рис. 1 приведен спектр низкотемпературной ФЛ в чистых поликристаллах ZnTe удается обнаружить исследуемых образцов при плотности мощности возбуэффект большой плотности экситонов при умеренных ждения W 200 W/cm2. При этой плотности возбуждеплотностях стационарного возбуждения.

ния в спектре доминирует излучение связанного на меди экситона (A0X Cu). Наличие именно этой примеси подтверждается появлением слабого двухдырочного перехо2. Технология и методика да (2S Cu), а также тонкой структуры A0X, характерной эксперимента именно для этого акцептора. Спектр в области дна экситонной зоны представляет собой дублетную струкТекстурированные в направлении [111] поликристалтуру, обусловленную излучением верхней поляритонной лические образцы ZnTe диаметром 25 mm со средним ветви (UP) и областью бутылочного горла нижней размером зерна 1.5-2 mm были выращены методом свободного роста из паровой фазы при температуре 660C в динамическом вакууме. В качестве исходной шихты использовался очищенный ZnTe, приведенный к составу с минимально возможным отклонением от стехиометрии. Из исходных образцов были вырезаны пластины, которые после шлифовки отжигались в жидком Zn при температуре 680C в течение 72 h. Все измерения фотолюминесценции (ФЛ) проводились на свежетравленых поверхностях. Концентрация остаточных примесей замещения по данным химического анализа составляла 1014cm-3. Основными протяженными дефектами в исследуемых образцах были межзеренные границы и двойники. Плотность дислокаций не превышала 102 cm-2.

Измерения спектров ФЛ проводились в парах He в интервале температур от 5 до 45 K. Оптическое возбуждение осуществлялось Ar+-лазером ( = 488.Рис. 1. Обзорный спектр ФЛ при температуре 4.2 K и и 514.5 nm), излучение которого фокусировалось на плотности мощности возбуждения 190 W/cm2.

Экситон-дырочное рассеяние в ZnTe поляритонной ветви (LP). В длинноволновой области присутствует слабое излучение, связанное с протяженными дефектами (Y1, Y2), обусловленное, по-видимому, наличием небольшой концентрации дислокаций вблизи границ зерен.

Эволюция спектра ФЛ в экситонной области с увеличением плотности мощности возбуждения приведена на рис. 2. При возбуждении W 30 W/cm2 не разрешается расщепление между LP- и UP-линиями, что свидетельствует о малом времени релаксации поляритона на акустических фононах. С увеличением W до 190 W/cm2 имеет место классический поляритонный спектр, соответствующий продольно-поперечному расщеплению ( LT 2meV) экситона. Наиболее существенная трансформация спектров в области дна экситонной зоны происходит при W > 3 kW/cm2. При таких плотностях возбуждения имеет место насыщение экситонно-примесного комплекса и в спектре доминирует широкая полоса (полуширина заметно превышает kT) с хвостом в длинноволновой области и мак- Рис. 3. Температурная зависимость спектров ФЛ при плотности мощности возбуждения 4kW/cm2.

симумом существенно ниже ( 5meV) дна экситонной зоны (C-полоса). Этот факт указывает на возникновение нового процесса рекомбинации, который, как показано далее, определяется рассеянием экситонов на дырках.

изменения в спектрах краевого излучения, приведенные Отметим, что по нашим оценкам [1] перегрев решетки в на рис. 2 и 3, требуют отдельного рассмотрения.

центре пятна при W = 8 kW/cm2 не превышает 5 K.

Эффекты, связанные с трансформацией спектров На рис. 3 приведена температурная зависимость вблизи дна экситонной зоны, исследовались ранее спектров ФЛ при плотности мощности возбуждения в ZnTe и других прямозонных соединениях [2,3] при доW 4 kW/cm2. Представленные на этом рисунке спекстаточно мощном импульсном возбуждении. Для объястры получены на аналогичном образце с несколько нения таких эффектов рассматривались различные пробольшей концентрацией акцептора. Из рисунка видно, цессы, происходящие в системе с большой плотностью что при увеличении температуры наблюдается заметное экситонов и неравновесных носителей заряда. В раснижение интенсивности этой полосы. Наблюдаемые ботах [2–4] утверждалось, что в ZnTe при температурах менее 50 K преобладают процессы неупругого экситон-экситонного рассеяния, а при более высоких температурах — процессы экситон-дырочного рассеяния. Процессы неупругого экситон-экситонного рассеяния должны приводить к возникновению полос, энергетическое положение которых смещено в длинноволновую область более чем на (3/4)Eex 10 meV (Eex — энергия связи экситона). Таким образом, спектральное положение линий, обусловленных этими процессами, не позволяет связать их с результатами, полученными нами. Поэтому при анализе формы линии нами были рассмотрены процессы рассеяния экситонов неравновесными носителями заряда. Теоретическое рассмотрение проводилось в основном с учетом данных работ [4,5].

Для прямозонных соединений, где сильно взаимодействие экситонов со светом, описание рассеяния экситонов на неравновесных носителях заряда удобно проводить в так называемом поляритонном базисе.

При отсутствии вырождения валентной зоны поляритонный спектр определяется двумя ветвями (верхней UP и нижней LP). Наличие вырождения в большинстве кристаллов приводит к достаточно сложной структуре Рис. 2. Спектры ФЛ при температуре 4.2K и различных плотностях мощности возбуждения. реальных поляритонных состояний. В ZnTe дисперсия Физика твердого тела, 2005, том 47, вып. 1760 В.С. Багаев, В.В. Зайцев, Ю.В. Клевков, В.С. Кривобок поляритонов определяется тремя ветвями [6]: кроме UP и LP присутствует промежуточная ветвь MP. Тем не менее для приближенного описания рассеяния экситонов на неравновесных носителях можно не учитывать MP из-за малой плотности состояний. По этой же причине можно не учитывать процессы рассеяния UP LP и UP UP при рассматриваемых температурах. Таким образом, задача сводится к изучению двух процессов:

LP LP и LP UP.

Интенсивность люминесценции, обусловленная рассеянием экситоноподобного поляритона на электроне (дырке) с образованием фотоноподобного поляритона верхней или нижней ветви, определяется выражением [4] I( ) =|c11|2|c12 - c14|+ CkKe(h)(k)ex(K)d3kd3K( E), Рис. 4. Аппроксимация (штриховая линия) C-полосы и фононных повторений свободного экситона формулами (2) и (3) со2 2 K2 k2 q E = + - +(E0 - ), (1) ответственно со следующими параметрами: TLO = T2LO = 28 K, 2M 2me(h) 2me(h) Th = 11.5 K. Экспериментальная кривая получена при температуре 5 K и плотности мощности возбуждения 8 kW/cm2.

где E0 — дно экситонной зоны; q = K + k —импульс электрона (дырки) после рассеяния; ( E) отражает закон сохранения энергии при рассеянии; K, k —импульИзвестно, что при тепловом равновесии в системе сы экситона и электрона (дырки) до рассеяния; CkK — экситона спектральную форму линии экситон-фононной вероятность рассеяния экситона и электрона (дырки) с люминесценции можно описать выражением общего импульсами (K, k) в (0, K + k); ci j — коэффициенты вида [8] преобразования Хопфилда [7]; e(h)(k), ex(K) —функ ции распределения электронов (дырок) и экситонов.

IN(E) = E exp(-E/Tex)WN(E), (3) В предположении, что CkK слабо зависит от импульсов, а для функций e(h)(k) и ex(K) используется больцмановгде WN(E) — вероятность экситон-фононного излучения ское распределение с эффективными температурами Te порядка N для экситона с кинетической энергией E.

и Tex соответственно, для экситон-дырочного рассеяния Используя этот факт, по форме фононных (LO) поможно получить следующую спектральную зависимость:

вторений можно определить температуру экситонов Tex.

Типичные результаты подгонки с помощью формулы (3) (E0 - )представлены на рис. 4 (см. вставку). TLO и T2LO I( ) =Ah обозначают температуры, определенные по первому и ((E0 - )2 + LT E0)второму LO-повторению. При аппроксимации C-полосы формулой (2) варьировались температура дырок (элек|E0 - | Th exp - m2 + 4 mhM me тронов) и множители Ah, Ae. В результате оказалось, e 2ThM Tex что лучшая подгонка достигается при Ae/Ah 0, т. е.

в процессе рассеяния не участвуют электроны. Таким |E0 - | Th образом, необходимо предположить, что концентрация 1 + m2 + 4 mhM. (2) e 2ThM Tex неравновесных дырок при повышенной плотности возбуждения существенно превышает концентрацию неравноВ формуле (2) знак „минус“ соответствует расвесных электронов. По-видимому, это связано с тем, что сению LP LP, а знак „плюс“ — LP UP. Для помимо генерации дырок непосредственно при фотовозэкситон-электронного рассеяния формула аналогична с буждении полупроводника существует дополнительный той лишь разницей, что me(mh) следует заменить на канал их генерации, обусловленный так называемым mh(me), Th на Te, а параметр масштабирования Ah на Ae Оже-процессом, при котором при аннигиляции эксито(отметим, что эти параметры отличаются для процессов на, связанного на нейтральном акцепторе, генерируется LP LP и LP UP). В уравнении (2) M = me + mh свободная дырка [9]. На это, в частности, указывает (mh — масса тяжелой дырки), — постоянная Больц- температурная зависимость C-полосы, приведенная на мана. рис. 3. Видно, что C-полоса начинает быстро гаснуть при Физика твердого тела, 2005, том 47, вып. Экситон-дырочное рассеяние в ZnTe температурах > 25 K, соответствующих термической диссоциации экситонно-примесного комплекса, обусловленного связанным на меди экситоном. Энергия связи дырки на таком акцепторе составляет 148 meV, что существенно превышает энергию связи водородоподобного акцептора в ZnTe [6]. Известно [9], что вероятность рассматриваемого процесса Оже-рекомбинации пропорциональна EA, где EA — энергия связи дырки на акцепторе. Таким образом, при повышении концентрации свободных экситонов при стационарном возбуждении возможно достижение условий, когда темп генерации дырок за счет Оже-рекомбинации в экситонно-примесных комплексах становится соизмеримым с темпом обратного захвата дырки на акцептор, что и приводит к увеличению концентрации неравновесных дырок.

4. Заключение При исследовании спектров ФЛ высокочистых кристаллов ZnTe обнаружен эффект большой плотности экситонов в условиях стационарного возбуждения.

Анализ спектров, полученых при различных температурах и плотностях возбуждения, позволяет связать наблюдаемый эффект с рассеянием экситонов дырками. В условиях нашего эксперимента проявление экситонно-дырочного рассеяния и отсутствие каких-либо признаков рассеяния экситонов электронами обусловлено, по-видимому, наличием дополнительного канала генерации свободных дырок в результате Оже-рекомбинации экситонно-примесных комплексов. Существование эффективного процесса такого рода может быть связано с наличием в исследуемых образцах остаточной концентрации меди, которая для ZnTe является глубоким акцептором.

Список литературы [1] В.С. Багаев, Т.И. Галкина, А.И. Шарков, А.Ю. Клоков, В.П. Мартовицкий, В.В. Зайцев, Ю.В. Клевков. ФТТ 45, 11, 1941 (2003).

[2] М.С. Бродин, В.М. Бандура, М.Г. Мацко. ФТТ 24, 8, 2411 (1982).

[3] C.F. Klingshirn, W. Maier, B. Honerlage. Solid-State Electron.

21, 1357 (1978).

[4] C.F. Klingshirn, H. Haug. Phys. Rep. 70, 5, 315 (1981).

[5] C.B. Guillaume, J.M. Debever, F. Salvan. Phys. Rev. 177, 2, 567 (1969).

[6] В.С. Багаев, В.В. Зайцев, Ю.В. Клевков, В.С. Кривобок, Е.Е. Онищенко. ФТП 37, 3, 299 (2003).

[7] J.J. Hopfield. Phys. Rev. 112, 5, 1555 (1958).

[8] Экситоны / Под ред. Э.И. Рашбы, М.Д. Стерджа. Наука, М. (1985). 616 с.

[9] P.J. Dean, D.C. Herbert. Top. Cur. Phys. 14, 55 (1979).




© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.