WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. 10 Катодолюминесценция связанных экситонов в кристаллах ZnSe и двухфононный резонанс © А.А. Клюканов, К.Д. Сушкевич, М.В. Чукичев, В. Гурэу Молдавский государственный университет, МД-2009 Кишинев, Молдавия E-mail: klukanov@cinf.usm.md Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова, 119899 Москва, Россия (Поступила в Редакцию 11 августа 2003 г.) Проведены исследования катодолюминесценции кристаллов ZnSe, отожженных в вакууме [ZnSe(Vac)], в вакууме и затем в расплаве сурьмы [ZnSe(Vac)(Sb)], а также в расплаве цинка с последующим отжигом в сурьме [ZnSe(Zn)(Sb)]. В излучении всех образцов наблюдались серии Is,d-nLO.

1 В образцах [ZnSe(Vac)] LO-фононные повторения линии излучения Is сопровождаются одноплазмонными 1 сателлитами. Энергия плазмона, определяющая интервал между повторениями, равна p 10 meV.

= Наименьшую полуширину имеют линии излучения образцов [ZnSe(Zn)(Sb)].

Впервые наблюдалось аномальное уширение бесфононной линии Is на образцах [ZnSe(Vac)], обусловлен1 ное высоким содержанием вакансий цинка.

Развита теория формы спектра излучения в условиях двухфононного резонанса с учетом взаимодействия связанного экситона с плазмон-фононными смешанными модами колебаний. Показано, что расщепление линии Id при T 2 K может быть обусловлено резонансным экситон-фононным взаимодействием экситон= 1 примесных комплексов.

1. Введение смещение Id в длинноволновую сторону. Аналогично 1 работе [1] это смещение интерпретировалось как следЛиния излучения Id в кристаллах ZnSe, по данным ствие существования двух линий различных комплексов 1 работ [1–7], возникает при рекомбинации экситона, локана основе VZn и CuZn. Легко видеть, что смещение лизованного на нейтральном акцепторе, которым может линии Id в противоположных направлениях может быть 1 служить, как вакансия цинка (VZn), так и атом меди, обусловлено взаимодействием связанного экситона с замещающий цинк (CuZn). В связи с тем, что отжиг электронно-дырочной плазмой. Действительно, энергия кристаллов ZnSe в жидком цинке ведет к исчезновению связанного экситона, отсчитанная от дна зоны проводилинии Id, а отжиг в вакууме — к росту концентрации мости, вакансий Zn и соответственно к ее возгоранию, причастность вакансий Zn к линии Id не вызывает сомнений. ВоEn = n||n - Vk|(k)nn|2 1 прос же об участии меди в формировании линии Id нам 2 (k, 0) k представляется открытым. Авторы работы [1], исследуя кристаллы ZnSe высокой чистоты, сначала произвели n||n -N+ + - N- - (1) их отжиг в насыщенных парах селена, приводящий к образованию VZn, а затем допировали их медью путем зависит от концентрации плазмы через статическую диффузии в парах аргона. Естественно ожидать, что экранировку, которая характеризуется множителем после такой процедуры линия Id в спектре излучения - /(k, 0). Следовательно, в разных образцах и при может присутствовать за счет VZn, что и наблюдалось разных уровнях возбуждения расположение линии Id в на опыте [1]. Последующий отжиг в цинке должен был спектре может быть различным. В формуле (1) оператор исключить влияние VZn на спектр. Поскольку серия Гамильтона состоит из суммы оператора Гамильтона Id-nLO после низкотемпературного отжига осталась в свободного экситона и его взаимодействия с примесным спектре излучения, это могла быть, по мнению авторов центром. Остальные обозначения здесь и далее те же, работы [1], только серия экситон-примесного комплекса что и в работах [8–10].

на основе CuZn. По нашему мнению, результат экспериЧастотная зависимость скорости спонтанной рекоммента [1] можно объяснить еще и тем, что при таком бинации при взаимодействии связанного экситона с ± низкотемпературном отжиге в цинке вакансии цинка модами [11] колебаний имеет вид полностью не исчезают.

n Другим аргументом в пользу двух центров на основе + N+ + r() =r0 1 + x Im(z )e- (x+n+ mb) VZn и CuZn является факт смещения линии Id при g n=0 m=- n! увеличении концентрации Cu в коротковолновую область спектра [1]. В то же время авторы работы [4] nm. (2) после легирования кристаллов ZnSe медью наблюдали (x + n + bm)2 + nm Катодолюминесценция связанных экситонов в кристаллах ZnSe и двухфононный резонанс Согласно формуле (2) при низких температурах интенсивности фононных повторений подчиняются распределению Пуассона. Развитая нами теория [8–10] позволяет объяснить многие тонкие особенности эксперимента. Так, на линиях Id и Id–LO в ряде образцов 1 наблюдаются побочные полосы со стороны длинных волн [7,9,10]. В работе [7] эти боковые полосы приписываются участию в излучении акустических фононов. Однако, в других образцах таких боковых полос нет. Следовательно, единообразно объяснить все данные как результат взаимодействия связанных экситонов с акустическими фононами невозможно. Расчеты формы спектра излучения по формуле (2) позволяют получить согласие с экспериментом, если указанные побочные полосы считать плазмонными повторениями линий Id и Id–LO при низких концентрациях плазмы. И в том случае, когда плазмоны не являются элементарными возбуждениями, кулоновское взаимодействие связанного экситона с плазмой при неупругих столкновениях приводит к побочной полосе с длинноволновой стороны спектра.

На основании отклонения распределения интенсивностей LO-фононных повторений линии Id от пуассонова при T = 4.2 K в работе [9] нами высказано предположение о новой линии Is, положение в спектре Спектры катодолюминесценции кристаллов ZnSe при темкоторой при концентрациях плазмы N 1017 cm-3 сов= пературе 4.2 K: a — образец [ZnSe(Vac)], b — образец падает с положением второго LO-фононного повторения [ZnSe(Zn)(Sb)].

линии Id. Казалось бы, несоблюдение распределения Пуассона можно связать с наличием двух центров VZn и CuZn, ответственных за линию Id, если для одного затем в расплаве сурьмы [ZnSe(Vac)(Sb)]. Исследовались центра взаимодействие с LO-фононами считать слабым, также образцы [ZnSe(Zn)(Sb)], спектр одного из которых а для другого — сильным. Однако, это предположение (рисунок, b) состоит из линий Is,d, Ix и их LO-фононных 1 не находит экспериментального подтверждения, так как повторений. Для серии Ix -nLO распределение Пуассона либо в кристаллах, легированных медью, либо в чистых для интенсивностей фононных сателлитов выполняется кристаллах первое LO-фононное повторение должно с NLO 0.1. Как видно из рисунка, b, доминирует в спек= быть интенсивнее линии Id, что не наблюдается [1,4].

I тре линия Id, для которой среднее число LO-фононов, Прямое экспериментальное доказательство существоваиспущенных на один фотон, равно NLO 0.25, если = ния серии Is -nLO–mP1 было представлено в работе [10].

NLO определять по отношению интенсивностей первого При низких концентрациях электронно-дырочной плазповторения Id–LO и бесфононной линии Id. Однако, 1 мы 1016 cm-3 суперпозиция линий Is и Id–2LO на 1 в области второго LO-фононного повторения распрерис. 1 работы [10] очевидна. Здесь рассмотрены новые деление Пуассона нарушается. При = 456.2 nm имеэкспериментальные особенности в сериях Is,d-nLO и ет место наложение линий Is и Id-2LO. Для серии 1 проанализируем условия резонансного взаимодействия Is -nLO константа NLO 1.5. Спектр излучения кри= экситонных комплексов.

сталлов [ZnSe(Vac)(Sb)] имеет вид, аналогичный спектру на рисунке, b. Наибольшие отличия состоят в том, 2. Результаты эксперимента что доминирует линия Ix, а линии серий Is,d-nLO имеют 1 большую полуширину и несколько слабее по интенсиви их обсуждение ности. Для серии Is -nLO в образцах [ZnSe(Vac)(Sb)] = Катодолюминесценция кристаллов ZnSe при темпе- константа NLO 1. И в том, и другом случае серия Is ратуре T = 4.2 K возбуждалась электронным пучком с -nLO налагается, как видно из рисунка, b, на полосу излучения ДАП. Существенные отличия наблюдаются энергией 40 keV. Частота следования импульсов была 200 Hz при длительности 40 µs. Излучение анализирова- в спектрах кристаллов [ZnSe(Vac)] (рисунок, a). Лилось с помощью монохроматора ДФС-12 в области длин ния Ix практически отсутствует. Линия Id и ее первое 1 волн 400–800 nm. Кристаллы ZnSe, выращенные из па- LO-фононное повторение уширены, а в области длин ровой фазы, отжигались сначала в вакууме [ZnSe(Vac)] волн = 455 nm наблюдается широкая бесструктурная (их спектр излучения представлен на рисунке, a), а полоса. Каждое из нескольких LO-фононных повторений 2 Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. 1748 А.А. Клюканов, К.Д. Сушкевич, М.В. Чукичев, В. Гурэу серии Is -nLO (n = 1, 2, 3, 4) сопровождается первым со свободным центром Is носит иной, резонансный 1 плазмонным сателлитом. Энергия плазмона, найденная характер. Действительно, энергии связи экситонов на по расстоянию между линиями, равна p 10 meV. центрах Is,d отличаются друг от друга на величину = Низкая интенсивность излучения, отсутствие линии Ix 2 LO. Когда расстояние между электронными урови большая ширина линий серий Is,d-nLO обусловлены нями энергии сравнивается с энергией одного или сильным взаимодействием связанного экситона с VZn, нескольких колебательных квантов, возникает сильное концетрация которых значительно выше, чем у образ- взаимодействие с колебаниями решетки, характерное цов [ZnSe(Zn)(Sb)]. Высокая концентрация Is -центров, для электрон-фононного резонанса [12–16]. При резоответственных за серию Is -nLO (по нашим предполо- нансных условиях пиннинга [12–15] происходит расжениям этими центрами являются комплексы, включаю- щепление вырожденного уровня энергии под действием щие VZn и вакансию селена [9]), следует из анализа спек- возмущения. В нашем случае состояние экситона на s тров излучения. Как видно из рисунка a, интенсивность нижнем уровне Em = E1 с двумя фононами и состояние d линии Is не намного меньше интенсивности линии Id.

экситона на верхнем En = E1 без фононов принадле1 Матричный элемент жат одному двукратно вырожденному уровню энергии электрон-фононной системы, который расщепляется в Mn = n|(re - rh)| = (re, rh)(re - rh)dredrh, n результате взаимодействия электронной и фононной подсистем. В оператор Гамильтона помимо оператора (3) Гамильтона свободного экситона необходимо включить определяющий вероятность обнаружить электрон и дырего взаимодействие с центрами Id и Is. Экситон может ку в пределах одной элементарной ячейки меньше для 1 быть локализован либо вблизи одного, либо вблизи Is -центра, чем для Id, так как один из носителей локали1 другого. Обычная теория возмущений здесь оказываетзован вблизи Is -центра, а другой — далеко. Следователься неприменимой, так как приводит к расходящимся но, сравнительно высокая интенсивность линии Is может результатам. Рассмотрим задачу об излучательной ревозникать только за счет их большой концентрации.

комбинации связанных экситонов в условиях резонанса Рассмотрим Is -центр, у которого локализован экситон, En - Em - 2 0 0, когда в резонанс попадает верхняя и расположенный рядом такой же свободный центр, мода плазмон-фононных колебаний с частотой +.

отделенный от первого потенциальным барьером. ТунИспользуя методы расчета, развитые в работах [8–10], нелирование экситона от одного центра к другому приведет к расщеплению уровня энергии. При высокой находим выражение для вклада связанных экситонов в концентрации примесей расщепленные уровни слива- скорость спонтанной эмиссии света в полупроводниках ются в минизону, аналогичную примесной. Поскольку взаимодействие связанного экситона с соседним цен- 4 ePcv k0T r() = eтром ослабляет связь со своим центром, минизона будет 3 vg m0c простираться от уровня изолированного центра в сто рону дна зоны проводимости. Рекомбинация связанных g Nn|Mn|2 Re ei(- )tInn(t)dt. (4) экситонов из такой минизоны приведет к уширению n линии излучения Is. Причем это уширение не будет симметричным относительно линии Is, но распространится от нее в коротковолновую сторону. В состояниях свя- Здесь и vg — частота и групповая скорость света, занных экситонов, принадлежащих минизоне, электрон e и m0 — заряд и масса электрона, k0 — постоянная и дырка имеют большие радиусы состояний, по величине Больцмана, T — температура кристалла, а = Eg — приблизительно равные друг другу. Благодаря этому ширина его запрещенной зоны. Nn — число связанных связь с LO-фононами и плазмонами таких экситонов экситонов в n-ом квантовом состоянии в единице объема является слабой и экситоны минизоны рекомбинируют полупроводника, n символизирует набор квантовых чибез участия фононов и плазмонов в оптических пе- сел связанного экситона. Производящая функция формы реходах. Фононные повторения возникают только при спектра излучения имеет вид рекомбинации сравнительно удаленных друг от друга t Is -центров. Все эти особенности мы и наблюдаем в i спектре излучения отожженных в вакууме кристаллов Inn(t) = n| exp{- (s)ds - (t)}|n, (5) ZnSe в районе длин волн 455 nm на рисунке, a.

где |n = (re, rh) — волновая функция связанного n 3. Двухфононный резонанс связанных экситона, — оператор Гамильтона связанного эксиэкситонов тона без взаимодействия с колебаниями кристалла в i i Hs s. ВзаЭкситоны, связанные центром одного типа, могут представлении Гейзенберга (s) =e e- взаимодействовать не только с центрами той же при- имодействие с фононами и плазмонами преобразуется в роды. Однако, взаимодействие экситона на центре Id запаздывающее взаимодействие экситона с самим собой Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. Катодолюминесценция связанных экситонов в кристаллах ZnSe и двухфононный резонанс (t), которое имеет вид лебаниях, является резонансным периодическим возмущением, действующим на экситонную подсистему.

t s Мы приходим, таким образом, к известной квантово (t) = vk ds ds1k(s)-k(s1)K(s - s1), механической задаче [18], согласно которой функции n k 0 и под действием периодического возмущения перехоm n e дят в функции an + am, а вероятность обнаружить n m k = eikr - eikr. (6) экситон в состоянии, если при t = 0 он был в m Здесь re, rh — радиус-векторы электрона и дырки.

состоянии, будет периодически с периодом 2/ n Частоты мод колебаний кристалла, включая плазменные 2- 2 En-Em изменяться от нуля до, где = - — колебания, с которыми взаимодействует экситон, вычис расстройка резонанса. Относительная интенсивность ляются из условия обращения в нуль диэлектрической компонент дублетной структуры бесфононной линии функции (k, ).

излучения при рекомбинации экситона из дублетного состояния с энергиями n (9) определяется выражением K(t) = T (t)Im d, I1 - (k, ) = и может быть как больше, так и мень I2 + ше единицы в зависимости от величины и знака расT (t) =n( )e-i t +(n( ) +1)ei t, (7) стройки резонанса. При точном резонансе = 0 и I= 1.

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.