WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Физика твердого тела, 2003, том 45, вып. 9 Ориентационная и флуктуационная поляризации ланжевеновских диполей в случайном электрическом поле © C.А. Просандеев Ростовский государственный университет, 344007 Ростов-на-Дону, Россия (Поступила в Редакцию в окончательном виде 3 марта 2003 г.) Рассматриваются поляризация и диэлектрическая восприимчивость полярных областей, состоящих из микроскопических диполей ланжевеновского типа, помещенных в случайное электрическое поле. Показано, что кроме обычного фононного вклада такая система имеет две дополнительные составляющие поляризации:

ориентационную и флуктуационную. Оба вклада расходятся при устремлении амплитуды случайного поля к нулю, но могут быть стабилизированными в конечных внутренних полях. Ориентационная восприимчивость не зависит от внешнего поля, если последнее меньше амплитуды случайного поля, и быстро убывает при больших значениях. Зависимость флуктуационной восприимчивости от поля имеет максимум; при малых полях восприимчивость квадратично возрастает с полем как const + AE2, а при больших убывает как E-1/2.

Уравнение состояния в относительно больших (по сравнению с внутренними) полях имеет вид P2 E, а в слабых P E.

Работа поддержана Российским фондом фундаментальных исследований (грант № 01-02-16029).

В настоящей работе рассматриваются особенности по- n — концентрация диполей), но поперечная линейная ляризации неоднородных сегнетоэлектриков, состоящих восприимчивость расходится, что является результатом из уединенных полярных областей, находящихся в слу- вырождения энергии системы относительно вращения чайных полях. Значимость этой задачи определяется диполя вокруг продольного поля [5]. Следовательно, широкой областью применения особых диэлектрических такая идеализированная система неустойчива (неустойсвойств неупорядоченных сегнетоэлектриков и необхо- чивость голдстоуновского типа) и будет стремиться димостью развития теории этих свойств [1–4]. Полярные снять вырождение энергии.

области в этих кристаллах возникают из-за локальной В действительности в кристаллах микроскопические химической неоднородности и неупорядоченности систе- диполи находятся в дополнительных внутренних поля e, мы. В этом случае в кристалле существуют конечные се- которые возникают благодаря окружающим атомам и гнетоэлектрические области наномасштаба. Локальные дефектам структуры. Особенно значимы эти поля в тверфазовые трансформации в таких областях приводят к по- дых растворах сегнетоэлектриков [3,4]. В связи с этим явлению локальных дипольных моментов очень боль- микроскопические диполи ориентируются в кристаллах шой величины [2,3]. Было найдено, что взаимодействие не по внешнему, а по локальному полю El = e + E, между этими диполями может привести к стекольному где E = E0 + P, P — поляризация, — константа или сегнетоэлектрическому фазовому переходу (в зави- Лоренца. В результате возникает сложная ситуация, симости от того, превышает дисперсия взаимодействий когда микроскопические диполи при „включении“ внешмежду диполями величину среднего взаимодейстия или него поля лишь немного отклоняются от направлений нет) [2]. В связи с этим каждый диполь описывался случайных внутренних полей. В этом случае, как можно как квазиспин в многомерном векторном пространстве. показать, сохраняется сумма квадратов дипольных моВ настоящей работе мы распространяем этот подход ментов отдельных полярных областей. Действительно, на случай, когда диполи в полярных областях рассмат- если обозначить через µi i-й дипольный момент, а через риваются в гидродинамическом приближении [5]. Это µi — его малое изменение при вращении диполя, 2 означает, что микроскопические диполи, принадлежащие то (µi + µi)2 µi + 2µi µi µi. Последнее приполярной области, изменяют свое положение таким об- ближенное равенство получено при условии, что при разом, что квадрат модуля вектора полного дипольного гидродинамическом движении квадрат модуля полного момента остается постоянным, но направление вектора момента полярной области не изменяется, так как жестможет флуктуировать. Особые основания для такого кий диполь может только вращаться. Таким образом, рассмотрения имеются вблизи морфотропной границы, гидродинамическое приближение дает основание для т. е. там, где локальная поляризация относительно легко использования сферической модели в задаче описания фрустрирует. системы взаимодействующих полярных областей, котоИзвестно, что если ориентируемый дипольный мо- рая получила широкое распространение в последнее мент находится во внешнем поле E0, то его время в связи с ее успехами в объяснении ряда свойств средняя величина описывается формулой Ланжевена релаксоров [2]. Обратим внимание на то, что классичеµ = µ0 th (E0µ0/3kBT ), где µ0 — величина дипольного ская сферическая модель [6] дает необычный критичемомента при T 0. Продольная линейная восприим- ский индекс = 2, что соответствует нарушению закона чивость такой системы конечна ( = nµ0/3kBT, где Кюри–Вейса и наличию квадратичной зависимости от 1692 C.А. Просандеев внешнего и внутреннего полей. Таким образом, ориентационная поляризация в указанных условиях существенно определяется случайными полями, имеющимися в системе.

Последние выводы справедливы при условии µ0El kBT. В теории дефектов часто считается, что в диэлектриках произведение дипольного момента отдельного микроскопического диполя и электрического поля намного меньше тепловой энергии, так как в противном случае электрические поля были бы столь велики, что приводили бы к электрическому пробою [7]. Однако в данном случае мы рассматриваем полярные области, которые включают большое количество микроскопических диполей и изменяют свою ориентацию кооперативным образом (см. далее).

Рис. 1. Зависимость ориентационного вклада в диэлектричеКроме того, каждый из микроскопических диполей скую восприимчивость и поляризацию от величины поля.

этой полярной области находится в микроскопическом поле, которое в сегнетоэлектриках на отдельных узлах может превышать макроскопическое поле на несколько порядков. Никакого отношения к пробою это поле не температуры квадрата частоты мягкой полярной моды имеет, так как, будучи усредненным по ячейке, оно (обратной диэлектрической проницаемости).

Сначала исследуем обычную ориентационную про- дает обычное макроскопическое поле. В настоящей работе рассматривается неупорядоченный кристалл, дольную поляризацию полярных областей и лишь затем в котором вблизи критической температуры имеются опишем эффекты, связанные с нестабильностью попегидродинамические движения дипольных моментов речной восприимчивости. Вместо микроскопических див области порядка размера неоднородности [5], т. е.

полей будем рассматривать поле поляризации, которое в нанообласти. Это делает дипольный момент при таких в любой точке пространства направлено по локальному движениях особенно большим. Понятно, что для того, полю, P(r) =nµEl(r)/El. (Здесь и далее не выделенные чтобы получить большое произведение дипольного жирным шрифтом величины P, E, e, El и µ обозначают момента и поля, необязательно наличие только больмодули соответствующих векторов). Амплитуда локаль шого поля (хотя локальные поля в сегнетоэлектриках ного поля есть El = E2 + e2 + 2Ee cos, где —угол очень велики), достаточно иметь большой дипольный между направлениями внешнего и случайного полей.

момент, что предполагается при рассмотрении полярных Считая сначала, что функция распределения случайных нанообластей. Подчеркнем, что принятое неравенство полей по углу изотропна, и рассматривая температуне является принципиальным для наблюдения гидры, для которых kBT µ0El, получаем обычную формуродинамических флуктуаций (для последних важно лу для продольной поляризации ланжевеновских диполишь, чтобы локальная поляризация следовала за лей P = µ0nE/3kBT. В обратном пределе (kBT µ0El) направлением локального поля). Это неравенство лишь имеем дает возможность получить результаты в аналитическом виде. В случае невыполнения указанного неравенства µn 1 - e2/3E2, E > e, P = p(, E) sin d = nµ можно рассчитать результат численно, но в данной 2E/3e, E < e, 0 работе мы рассматриваем только предельные случаи, для которых можно найти точные выражения.

E + e cos В тех же приближениях опишем поведение диэлектриp(, E) =. (1) E2 + e2 + 2eE cos ческой восприимчивости. Если µ0El kBT, то Полученная зависимость (рис. 1) существенно отличаетpp =, ся от ланжевеновской: при E < e поляризация линейно 1 - pрастет с полем, но в точке E = e характер поведения полностью изменяется — поляризация быстро насыща1 dP 2nµ 1/e, E < e, 0 = = (2) ется. Особенность при E = e имеется только во второй 0 dE0 e2/E3, E > e.

производной поляризации по полю, или (что то же самое) в первой производной нелинейной восприимчи- Существенной особенностью полученной формулы являвости. Это поведение можно интерпретировать следую- ется то, что она в слабых полях дает величину, которая щим образом. В слабых полях диполи ориентируются обратно пропорциональна амплитуде случайного поля.

в основном по случайным внутренним полям, но в боль- Из этого следует, что в слабых случайных полях восприших — уже по внешнему полю. Переход между этими имчивость в полярных областях особенно велика и даже двумя случаями происходит при совпадении величины расходится при устремлении величины случайного поля Физика твердого тела, 2003, том 45, вып. Ориентационная и флуктуационная поляризации ланжевеновских диполей... к нулю (если температуру при этом тоже устремлять Это означает, что в параэлектpических кристаллах орик нулю при сохранении неравенства µ0El kBT ). Из по- ентационная поляризация дает добавку в напряжение, лученных результатов следует, что случайные внутрен- пропорциональное квадрату поля. В случае поляризованние поля стабилизируют высокополяризуемое состояние ного кристалла E должно быть заменено на E + Ep, где полярных областей и способствуют появлению больших Ep — внутренне поле. Тогда вкладов в диэлектрическую проницаемость, связанную nµ2 EEp с их ориентацией в поле, в условиях больших величин P2 = 1 + +.... (5) 3 5eдипольных моментов в суперпараэлектриках.

Полученные результаты никак не изменяются, если Здесь добавочное напряжение пропорционально первой вместо непрерывного потенциала для примеси рассмотстепени поля. Из этого рассмотрения видно, что полярреть многоямный симметричный потенциал. При этом ные области могут давать заметные добавки к электрозаселенность каждой из ям может быть определена по стрикционному и пьезоэффекту при условии малых e формуле Больцмана, а выписанные интегралы заменятся (но при применении полученных формул e ограничено на суммы по ямам. Барьеры между ямами сказываются снизу: µ0El kBT ).

только на кинетике. Можно показать, что конечный Выше мы рассматривали только „замороженные“ результат совпадает с полученными выше при условии, (quenched) случайные поля. В действительности имеется что при каждом данном значении поля имеется тери реориентируемый вклад в случайное поле. В частномодинамическое равновесие. Этого можно достигнуть, сти, при появлении в образце макроскопической поляриохлаждая систему при каждом значении поля, начиная зации этот вклад ориентируется вдоль поляризации. Таот температур, при которых имеется термодинамическое кой вклад можно описать функцией распределения [10] равновесие во внешнем поле.

Другой особенностью полученной формулы является 1 f (e) = e-|e-P| /d2, (6) ее независимость от температуры. Продольная ланdжевеновская восприимчивость обратно пропорциональна температуре. Ориентационная восприимчивость по- где d определяет ширину функции распределения, — лярных областей, которую мы получили в пределе коэффициент, связывающий случайное поле с макроµ0El kBT, не зависит от температуры (или слабо скопической поляризацией (обычно этот коэффициент зависит через изменение µ с температурой). При этом совпадает с коэффициентом Лоренца, который опреоткрывается новая возможность объяснить свойства деляет отличие локального поля от среднего). После так называемых „high-k materials“ [8,9] кооперативной усреднения диэлектрической восприимчивости с данной ориентационной поляризацией полярных областей. Дей- функцией распределения можно получить ствительно, особенностью таких материалов является 4nµ 4nµ 2Pто, что они описываются дебаевской восприимчивостью, 0 = erf (P/d), 1 - +.... (7) 30P 3 0d 3dв которой отсутствует фактор 1/kBT [9]. В некоторых материалах такого сорта этот фактор присутствует [8].

Как видно, результат растет при уменьшении ширины Это может означать, что размер полярной области функции распределения и расходится при устремлении не настолько велик, чтобы удовлетворить неравенству этой величины к нулю (при этом следует устремлять µ0El kBT. Следует отметить тот факт, что в больширину функции распределения к нулю вместе с устремшинстве „high-k materials“ высокая электропроводность лением к нулю температуры, но так, чтобы неравенство, материала и полярные области могут быть в основном обеспечивающее насыщенность средней величины дипообусловлены электронами [9].

ля в поле, все время выполнялось).

Интересно исследовать и средний квадрат поляризаГлавное условие для рассматриваемых эффектов — ции. Можно считать, что каждая полярная область имеет близость системы к энергетическому вырождению. Кроконечный средний квадрат поляризации вдоль локальме системы ориентируемых диполей можно предложить ного поля (например, из-за локальной тетрагональной другой пример такой системы — домены с малой деформации). В этом случае упругой константой k, cоответствующей возвращающей силе, действующей на доменную стенку. В этом случае, если поле направлено к стенке под случайным P2 = nµ2 p2(, E) sin d углом, среднюю поляризацию можно найти с помощью формулы nµ2 (e + E)= 12eE3 - 4e3E +(E2 - e2) ln. (3) 16eE3 (e - E)2 2 2EZ 2EZ P = cos2 sin d =, (8) kv 3kv В слабых по сравнению с e полях E получаем где Z = P0S, P0 — поляризация в домене, S —плоnµ2 E P2 = 1 + +.... (4) щадь стенки, v — объем одного домена. Как видно, 3 10eФизика твердого тела, 2003, том 45, вып. 1694 C.А. Просандеев восприимчивость (производная полученного выражения Для того чтобы найти продольную восприимчивость, по E) особенно велика, если упругая константа k мала, воспользуемся условием сохранения модуля поляризачто соответствует квазивырожденности системы отно- ции PP =(P)2/2P0 и следующим математическим сительно различных положений доменных стенок. Для приемом [5]:

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.