WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Физика твердого тела, 2001, том 43, вып. 9 Концентрация и время жизни неравновесных носителей в CsI, NaCl при рентгеновском возбуждении © В.Д. Куликов Томский политехнический университет, 634034 Томск, Россия E-mail: kulikov@list2.epd.tpu.edu.ru (Поступила в Редакцию 16 января 2001 г.) Исследована температурная зависимость радиационно-индуцированной проводимости в области 80–300 K в щелочно-галоидных кристаллах CsI, NaCl при возбуждении импульсным рентгеновским излучением.

Показано, что увеличение проводимости с температурой удовлетворительно описывается термическим разделением электронов и дырок в генетических парах. Сделаны оценки концентрации, времени жизни электронов проводимости, пространственного распределения и вероятности термического разделения неравновесных носителей в генетических парах после термализации. Обсуждено возможное влияние двух дырок в генетической паре, возникающих при Оже-генерации, на увеличение скорости рекомбинации электронов.

Информация о концентрации, времени жизни нерав- В данной работе исследовалась температурная зановесных носителей имеет большое значение для пони- висимость радиационно-индуцированной проводимости мания закономерностей многих радиационно-стимулиро- (РИП) в области температур 80–300 K в кристаллах ванных процессов: проводимости, дефектообразования, CsI, NaCl при возбуждении испульсным рентгеновским люминесценции. излучением. Выбор этих кристаллов обусловлен низВ ионных кристаллах концентрация созданных радиа- кой эффективностью образования и накопления центров окраски, в первую очередь для CsI, под действием иоцией носителей ограничена рекомбинацией электронов и дырок в парах за счет кулоновского взаимодействия и за- низирующего излучения. Можно ожидать минимального хватом на радиационные дефекты. Скорость рекомбина- влияния дефектности на РИП в данных материалах при рентгеновском возбуждении. По результатам экспериции носителей уменьшается для более разделенных пар с увеличением температуры и при наличии внешнего элек- мента предложена модель процесса РИП.

трического поля [1,2]. Имеющаяся в настоящее время информация по оценке выхода носителей и времени жиз1. Измерения ни носителей в щелочно-галоидных кристаллах (ЩГК) недостаточна. По данным компьютерного моделирования В эксперименте использовались чистые монокристалстадий генерации носителей при возбуждении кристалла лы CsI, NaCl, выращенные из расплава соли марки NaCl фотонами с энергиями 20–250 eV, средняя энергия ОСЧ. Радиационно-индуцируемая проводимость иконгенерируемых электронов составляет 5 eV, разлет центрация носитилей n оценивались из вольт-амперных в парах — менее 5 nm [2,5]. В работах отмечается, характеристик (ВАХ) в частности, относительно слабое влияние электрического поля дырки на движение горячего электрона в i = E, (1) электронно-дырочных парах в процессе термализации.

Среднее расстояние термализации 100 nm. В генегде = enµ, e — заряд электрона, µ — подвижность, тических парах рекомбинируют электроны с энергиями E — напряженность электрического поля. Методика 1–2 eV, что ограничивает выход свободных носителей измерения ВАХ представлена в работе [5]. Генерация до 60-70% от общего числа носителей. Эксперирентгеновского излучения осуществлялась при облучементальные оценки выхода свободных носителей при нии Al мишени толщиной 300 µm сильноточным элеквозбуждении KCl сильноточным электронным пучком, тронным пучком с параметрами: максимальная энергия выполненные в [4], дают значение выхода 6%. На электронов 0.3 MeV, длительность импульса 20 ns, наш взгляд, низкое значение проводимости может быть плотность тока 400 A/cm2. Низкотемпературные измеобусловлено достаточно высоким уровнем дефектности рения проводились при помещении образца в емкость с в щелочно-галоидных кристаллах, что ведет к захвату и жидким азотом. ВАХ строились по амплитудным значерассеянию носителей.

ниям импульса тока при соответствующих напряжениях.

Прямые измерения времени жизни свободных элек- Энергия рентгеновского излучения W0, поглощенная в тронов в зоне проводимости диэлектрика представляют образце, оценивалась по методике [5]. Значения (T ) значительные трудности, так как в большинстве случаев определялись при низких уровнях напряженности элеквозможность оценки времени жизни по спаду проводимо- трического поля E 104 V/cm в образце, соответствуюсти после окончания импульса возбуждения ограничена щих области линейного изменения тока проводимости временным разрешением аппаратуры. от E. Как показывают исследования [5], до значений Концентрация и время жизни неравновесных носителей в CsI, NaCl при рентгеновском возбуждении E 1.5 · 104 V/cm можно пренебречь ударной ионизацией F-, F--центров окраски, эффектом Онзагера и влиянием электрического поля на подвижность носителей заряда. В работе использовались данные холловской подвижности в ЩГК из [6,7]. При температурах выше 30 K за счет термоактивации время захвата на мелкие ловушки меньше, чем время жизни носителей в зоне проводимости, и можно считать, что холловская и дрейфовая подвижности имеют близкие значения [4].

2. Экспериментальные результаты Изменение РИП в образце CsI от плотности падающей энергии W при комнатной температуре приведено на вставке к рис. 1, a. Поскольку длительность импульса возбуждения ( 10-8 s) больше времени жизни носителей, которая в зависимости от плотности возбуждения не превышает (10-11-10-9) [4], можно считать процесс генерации и проводимость квазистационарными. Зависимость амплитуды проводимости от плотности энергии возбуждения аппроксимируется степенным 1/Рис. 2. Температурная зависимость удельной концентрации законом W, что соответствует квадратичному электронов в кристаллах CsI (a), NaCl (b). Экспоненциальные характеру рекомбинации носителей. Квадратичный хакомпоненты: 1 — низкотемпературные, 2 — высокотемперарактер рекомбинации при рентгеновском возбуждении турные.

наблюдается в образцах CsI, KBr, KCl, NaCl как при комнатной, так и при азотной температурах. Этот экспериментальный факт дает основание считать, что рентгеновская проводимость в данных материалах связана мости в CsI более чем на порядок превышают проводис термализованными электронами зоны проводимости, мость в NaCl. В области низких температур (77-130 K) время жизни которых определяется рекомбинацией с для CsI и (77–160 K) для NaCl наблюдается незначирелаксированными дырками (Vk-центрами).

тельный рост проводимости с температурой, резкий рост Температурные зависимости РИП (T ) кристаллов проводимости наступает при температуре 130 K для CsI CsI, NaCl представлены на рис. 1, a, b. Значения проводии при более высокой ( 160 K) для NaCl. Провалы на кривых (T ) при высоких температурах T 270-280 K, возможно, связаны с захватом и рассеянием зонных электронов центрами окраски в данных материалах.

Зависимость концентрации носителей n(T ) приведена в координатах ln(n), 1/T на рис. 2. Для обоих материалов значения n(T ) увеличиваются более чем на порядок при переходе от температуры кипения жидкого азота к комнатной. Экспериментальные зависимости n(T ) кристаллов CsI, NaCl удовлетворительно описываются суммой двух экспоненциальных компонент: низкотемпературной (прямая 1) и высокотемпературной (прямая на рис. 2). Такой закон изменения n(T ) соответствует термически активационному характеру разделения электронов и дырок в генетических парах. Наличие двух компонент в n(T ), видимо, связано с существованием двух типов электронно-дырочных пар, различающихся средней энергией генерируемых электронов.

3. Модель Рис. 1. Температурная зависимость удельной проводимости в Полученные экспериментальные закономерности мокристаллах CsI (a), NaCl (b) при рентгеновском возбуждении.

гут быть положены в основу модели процесса, описыНа вставке показана зависимость от W в CsI, Wm — максимальная плотность энергии рентгеновского излучения. вающей механизм РИП при рентгеновском возбуждении Физика твердого тела, 2001, том 43, вып. 1582 В.Д. Куликов в области T 80-300 K. В отсутствие электрического Для NaCl получаем W1 = 0.03 ± 0.004 eV, что поля вероятность термического разделения носителей сравнимо с данными для CsI, однако W2 значительно в парах f (T ) или выход свободных носетелей можно выше: 0.14 ± 0.015 eV, G02/G01 200, при T = 300 K f1 0.3, f2 0.004, fe 0.01.

представить зависимостью Полученные значения выхода свободных носителей при комнатной температуре в CsI составляет 4%, что f (T ) =exp(-W/kT ), (2) не превышает аналогичных оценок в KCl [4], однако для где W — энергия активации процесса термического NaCl этот показатель значительно меньше 1%.

При рентгеновском возбуждении энергетический разделения носителей, k — постоянная Больцмана [4].

Уменьшение концентрации носителей учитывается вве- спектр электронов проводимости формируется как за счет ионизации валентных оболочек кристалла, так и дением эффективной скорости генерации носителей Ge.

за счет каналов генерации Оже-электронов. В кристалВ условиях квазистационарной генерации ле NaCl, по данным работ [2,3], возможны одноатомные Оже-переходы с рождением двух дырок в 2p- или Ge = npv, (3) 3s-оболочках Cl- и электрона проводимости с энергией 1 eV. При ионизации 2p-оболочки Na+ возможны где Ge = G0 f (T ), G0 = W0/A — скорость электронномежатомные Оже-переходы с 3s-, 3p-уровней Cl-, кодырочных пар в единице объема (W0 — энергия излуторые заселяют в зоне проводимости состояние на 3–чения, поглощенная в единице объема образца в едии 12.5 eV [3].

ницу времени, A — средняя энергия, расходуемая на Причина столь низкого выхода носителей может быть создание в веществе одной электронно-дырочной пары), связана с особенностями процесса Оже-генерации. При p — концентрация дырок, — сечение захвата центра Оже-генерации возможно образование пары из двух рекомбинации, v — тепловая скорость.

дырок и электрона. Хотя атомное время локализации При квадратичном характере рекомбинации носитедырок достаточно мало ( 10-13 s), можно ожидать, лей (n p) выражение (3) имеет вид Ge = n2v.

что за время термализации электрона ( 10-12 s) [2] Экспоненциальным зависимостям — низкотемпературделокализация дырок не превысит 1–2 параметров реной (прямая 1) и высокотемпературной (прямая 2 на шетки. В легких элементах (Z < 30) при заполнении рис. 2) для CsI и NaCl — можно сопоставить два типа дырки на внутренних оболочках атома выше вероятность неравновесных электронов с различной скоростью генеОже-переходов по сравнению с рентгеновскими [2,9].

рации и вероятностью теплового разделения. Для этих Поэтому следует ожидать более сильного Оже-эффекта в компонент закон изменения концентрации носителей n1, NaCl по сравнению с CsI и соответственно более высокой n2 с температурой запишется скорости рекомбинации носителей.

Подтверждением полученным оценкам может служить n1 = G01 exp(-W1/2kT ) / v, (4) зависимость эффективности образования автолокализованных экситонов от атомного номера элементов в n1 = G02 exp(-W2/2kT ) / v, (5) щелочно-галоидных соединениях. Экситоны образуются при рекомбинации электрона зоны проводимости с регде G0 = G01 + G02.

лаксированной дыркой. В кристаллах CsBr, KI, KCl при Сравнивая (4), (5) с данными рис. 2 (прякомнатной температуре составляет соответственно мые 1, 2) для CsI, находим: W1 = 0.025 ± 0.003 eV, 18, 15 и 12% [10]. Полное количество электронноW2 = 0.1 ± 0.01 eV, G02/G01 85, выход сводырочных пар оценивалось по поглощению энергии элекбодных носителей при T = 300 K f1 0.37, тронного пучка в кристалле, концентрация экситонов f2 0.02. Эффективный выход носителей fe нахоопределялась по формуле Смакулы, исходя из данных дится из условия G01 f1 + G02 f2 = G0 fe, откуда поглощения Vk-центров.

fe 0.04. Пространственное распределение носитеВремя жизни носителей в зоне проводимости дилей можно получить, если представить зависимость (2) электрика можно найти, как это сделано в [5], в виде f = exp(-rc/r0), где rc = e2/40kT — используя условие n = Ge, где = 1/pv.

радиус Онзагера, r0 — расстояние, на котором терДля CsI W0 = 4.2 · 10-3 J/cm-3, при T = 300 K, мализуются генетически связанные электрон и дырка.

µ = 46 cm2/Vs [6], E = 104 V/cm находим из ВАХ В нашем случае при рентгеновском возбуждении CsI n = 1.1 · 1013 cm-3, G0 = 2.9 · 1023 cm-3s-1, fe 0.04, имеем два пространственных пика низкоэнергетических Ge 1.16 · 1022 cm-3s-1, 1.1 · 10-9 s. Полученное электронов: низкоинтенсивный пик с r01 10 nm и значение удовлетворительно согласуется с эксперивысокотемпературный пик с r02 2.5 nm. Полученное ментальной оценкой времени жизни в CsI, которое, по значение r02 2.5 nm для CsI коррелирует с данными данным работы [11], при комнатной температуре состадля стекла 3–МР при — облучении, где пик функции вляет 1 ns. Для NaCl при T = 300 K µ = 20 cm2/Vs [6], простанственного распределения носителей в парах при- n = 1.15 · 1012 cm-3, G0 = 2.9 · 1023 cm-3s-1, fe 0.01, ходится на 4–5 nm [8]. Ge 2.9 · 1021 cm-3s-1, 4 · 10-10 s.

Физика твердого тела, 2001, том 43, вып. Концентрация и время жизни неравновесных носителей в CsI, NaCl при рентгеновском возбуждении Таким образом, наблюдаемое увеличение РИП в кристаллах CsI, NaCl с ростом температуры в области 77-300 K при рентгеновском возбуждении удовлетворительно описывается механизмом термического разделения электронов и дырок в генетических парах. Времена жизни электронов в CsI и NaCl при комнатной температуре имеют достаточно близкие значения 1.1 · 10-и 4 · 10-10 s, однако концентрация носителей отличается на порядок 1.1·1013 и 1.15·1012 cm-3 соответственно.

Такая ситуация, по-видимому, связана с наличием Ожегенерации низкоэнергетических электронов в NaCl, при которой две дырки в генетической паре увеличивают степень рекомбинации носителей.

Автор выражает признательность В.Ю. Яковлеву за полезное обсуждение разультатов работы.

Список литературы [1] Э.Д. Алукер, Д.Ю. Лусис, С.А. Чернов. Электронные возбуждения и радиолюминесценция щелочно-галоидных кристаллов. Зинатне, Рига (1979).

[2] М.А. Эланго. Элементарные неупругие радиационные процессы. Наука, М. (1988).

[3] A. Ausmess, M. Elango, A. Kikas, J. Pruulman. Phys. Stat.

Sol. (b) 137, 2, 495 (1986).

[4] Б.П. Адуев, В.М. Фомченко, В.Н. Швайко. ФТТ 41, 3, (1999).

[5] В.Д. Куликов, Ю.В. Лисюк. ЖТФ 70, 9, 51 (2000).

[6] C.H. Seager, D. Emin. Phys. Rev. B2, 8, 3421 (1970).

[7] F.C. Brown. Point defects in solids. Plenum Press, N. Y.

London (1972). P. 491.

[8] Д.Л. Иванов, Б.С. Яковлев. Химия высоких энергий 29, 6, 410 (1995).

[9] W. Bambynek, B. Crasemann, R.W. Fink et. al. Rev. Mod.

Phys. 44, 4, 716 (1972).

[10] В.Ю. Яковлев. Автореф. докт. дисс. Екатеринбург (1996).

[11] Б.П. Адуев, Г.М. Белокуров, В.Н. Швайко. ФТТ 37, 8, (1995).




© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.