WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Физика твердого тела, 2002, том 44, вып. 9 Поглощение электромагнитного излучения электронами наносферы © Д.В. Булаев, В.А. Маргулис Мордовский государственный университет им. Н.П. Огарева, 430000 Саранск, Россия E-mail: theorphysics@mrsu.ru (Поступила в Редакцию 19 ноября 2001 г.) Исследован электродинамический отклик электронного газа на поверхности наносферы. Найдено аналитическое выражение для поглощения электромагнитного излучения наносферой. Показано, что при низкой температуре на кривой поглощения имеются два резонансных пика. Исследовались форма, положение и интенсивность пиков. Зависимость поглощения от частоты излучения имеет изломы, связанные с вырождением электронного газа. Исследованы число и положение изломов, а также величины скачков на изломах.

Рассматривались случай изолированной сферы и случай сферы, обменивающейся электронами с резервуаром.

Работа выполнена при поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (грант № 01-0216564), DFG(грант N 436 RUS 113/572) и Программы „Университеты России“ (грант № 015.01.01.049).

Недавний значительный прогресс в нанотехнологии ядра [17,18]. Исследования оптического поглощения насделал возможным изготовление сферических нано- ноструктур позволили понять кинетику роста нанострукструктур с размерами от нескольких до сотен нано- туры [18] и найти значения таких параметров, как время метров [1–3]. Исследования сферических наноструктур релаксации электрона и константы электрон-фононной показали, что они обладают интересными спектральны- связи [17]. Исследования нелинейного оптического отми [4] и оптическими свойствами [5–7]. Как показано клика нанооболочечных сферических и сфероидальных в [5–8], поглощение оптического излучения сферичесистем [21–23] показали, что оболочка структуры может ской металлической наноструктурой хорошо описываетзначительно усиливать нелинейный оптический отклик ся в рамках классического подхода. Оптические свойсистемы. Отметим, что в случае тонкой металлической ства наночастицы зависят от ее размера и геометрии.

или полупроводниковой оболочки (порядка нескольких Влияние формы наноструктуры на спектр поглощеатомных слоев) в свойствах системы становится важным ния исследовалось в [9]. Плотная упаковка наносфер проявление квантовых эффектов, и использование класможет образовывать трехмерный кристалл. Коллективсической модели для описания оптического поглощения ные оптические свойства таких наносфер рассмотрены нанооболочкой является неприменимым [17].

в [3,10–12]. Отметим, что такие кристаллы имеют фотонЦель данной работы — исследование внутризонную запрещенную зону и являются фотонными кристалных оптических переходов в наносфере. Отметим, что лами [13–15]. В последнее время появилась возможность исследование внутризонных оптических переходов дапокрытия сферической наноструктуры металлической ет важную информацию о параметрах энергетическоили полупроводниковой оболочкой. Так, в [16] сообщаго спектра и ферми-поверхности электронов [24–28].

ется о создании кристаллов из наносфер на основе ядра Модель сферы может быть применена для исследоваиз CdSe, покрытого оболочкой из ZnS. Исследованию ния различных физических свойств металлической или оптических свойств диэлектрических ядер из Au2S, пополупроводниковой оболочки, толщина которой много крытых металлической оболочкой из золота, посвящен меньше размеров структуры. Такая модель используется ряд работ [17–20]. Данные сферические нанооболочечдля анализа спектральных [29,30], магнитных [31–34] ные структуры образуются в результате смешивания и транспортных свойств [35] сферических или сфероиводных растворов HAuCl4 и Na2S. Получаемые при этом дальных наноструктур, а также для исследования влиясферы имеют размеры в несколько десятков нанометния электрон-электронного [36] спин-орбитального [37] ров. Исследования по поглощению электромагнитного взаимодействия на спектральные свойства электронов излучения среды, содержащей такие нанооболочечные структуры, показали, что в спектре поглощения су- в сферических системах.

ществует резонансный пик в оптической области, связанный с поглощением излучения нанооболочечными структурами [17,18]. На основе классической теории [8] 1. Поглощение электромагнитного была разработана теоретическая модель для описания излучения оптических свойств сферических нанооболочек. Было установлено, что пик поглощения соответствует плазРассмотрим систему невзаимодействующих электроменному резонансу электронов в системе, а положение и интенсивность пика поглощения зависят от толщины нов, находящихся на поверхности наносферы. Собственметаллической оболочки и диаметра диэлектрического ные функции и собственные значения гамильтониана 1558 Д.В. Булаев, В.А. Маргулис системы хорошо известны и имеют вид Подставляя (2) в (1), получим e = 1 - e- /T l,m(, ) =Yl,m(, ), El = l(l + 1), 3cmR2 () где l, m — орбитальное и магнитное квантовые числа, f (El)[1 - f (El + )]l(l + 1) 0 = /mR2, Yl,m(, ) — сферические гармоники, l=m — эффективная масса, R — радиус сферы. Исполь (l + 1)( + l) +l( - (l + 1)). (3) зуя теорию возмущений для взаимодействия электронов с высокочастотным электромагнитным полем [38], Из (3) видно, что зависимость () будет иметь можно найти поглощение электромагнитного излучения.

резонансный характер. Резонансы возникают при чаВ случае вырожденного электронного газа для величины стотах электромагнитного излучения = (l + 1) для поглощения наносферой получим значений l, при которых f (El) 1 - f El + (l + 1) 0 не является малой величиной.

() Для учета размытия резонансов рассеиванием введем = 1 - e- /T лоренцевское уширение дельтообразных пиков по фор2c R2Nf муле f (El)[1 - f (El + )] ( )-0 (x) =, (4) -l,m l,m + xгде — феноменологическое время релаксации. С уче| l, m, -f|HR|l, m, 0 |2(El - El + ), (1) том (4) выражение (3) можно записать в виде суммы двух слагаемых: = +, где 1 где () — вещественная часть диэлектрической прони цаемости (предполагаем, что в рассматриваемой здесь = (1 - e- /T ) области частот нет дисперсии), Nf — концентрация падающих на наносферу фотонов с частотой, f — f (El)[1 - f (El + )]l(l + 1)0 волновой вектор фотона, f (El) — электронная функция, 1 + ( + l)распределения, множитель 1 - exp(- /T ) учитывает l=вынужденное испускание фотонов. Оператор электрон фотонного взаимодействия имеет вид = (1 - e- /T ) |e| 2 Nf f (El)[1 - f (El + )]l2(l + 1) 0 HR = ef p,.

m () 1 + [ - (l + 1)]l=Здесь = e2/3cmR2 ().

где ef — вектор поляризации фотона.

Нерезонансный член описывает процессы, связанПри вычислении матричных элементов оператора HR ные с эмиссией фотонов, причем вблизи точки резонанса электромагнитное поле предполагается однородным, т. е.

= O /( )2. Поэтому в случае высокочастотного 1 считается, что длина волны фотона много больше радиполя вкладом в поглощение в окрестности резонанса уса сферы.

можно пренебречь. Опустив нерезонансный член, получим Направим ось Oz вдоль вектора поляризации фотона.

Матричные элементы перехода в дипольном приближе = (1 - e- /T ) нии имеют вид f (El)[1 - f (El + )]l2(l + 1) l, m, -f|HR|l, m, 0. (5) 1 + [ - (l + 1)]l=|e| 2 Nf |e| 2 Nf = l, m |pz |l, m = m,m Из формулы (1) видно, что при достаточно низкой m () mR () температуре в поглощении участвуют только те электроны, энергия которых находится в интервале [µ -, µ].

l2 - m2 (l + 1)2 - m (l + 1) l,l-1 + l l,l+1. (2) Заметим, что при изменении частоты электромагнитного 4l2 - 1 4(l + 1)2 - излучения уровень µ - может пересечь энергетический уровень электрона. В результате изменяется число Как следует из (2), в дипольном приближении переходы электронов, участвующих в поглощении, и в зависимовозможны только между соседними уровнями (l = l±1). сти поглощения от частоты возникает излом.

Физика твердого тела, 2002, том 44, вып. Поглощение электромагнитного излучения электронами наносферы Рис. 1. Возникновение новых резонансных пиков на кривой поглощения с ростом температуры; R = 10-5 cm, = 5 10-11 s, µ = 5.15 10-15 erg.

Из условия возникновения изломов µ - = El на- наносферы существенно зависят от выбора способа опиходим, что изломы возникают при частоте электромаг- сания системы [34]. В связи с этим далее рассмотрим два нитного излучения случая — случай постоянного химического потенциала и случай постоянного числа электронов на сфере — µ и проведем детальный анализ различий в поглощении kink(l) = - l(l + 1). (6) между этими случаями.

Отсюда следует, что расстояние между соседними изломами равно kink(l) — kink(l - 1) = l.

2. Наносфера в термостате Величину скачка поглощения на изломе, при близl ких к нулю температурах, можно оценить следующим Будем считать, что сфера находится в контакте с ревыражением:

зервуаром, имеющим химический потенциал µ и температуру T.

l Для дальнейшего анализа удобно ввести квантовое l2(l + 1) число l0, такое что El µ < El +1. При нулевой тем 0.

[µ/ - l(l + 1)/2] 1+ [µ/ - (l + 1)(l + 2)/2]2 пературе l0 есть орбитальное квантовое число верхнего, (7) занятого электронами уровня, и резонанс в поглощении Как известно, термодинамические свойства трехмер- возникает при переходе электронов с l0-го уровня на ного электронного газа (например, диамагнетизм Лан- (l0 + 1)-й при частоте электромагнитного излучения, дау) практически не зависят от того, постоянно ли равной (l0 + 1) (сплошная линия на рис. 1). При число частиц в системе (N = const) или постоянен увеличении температуры вклад электронных переходов химический потенциал (µ = const). Это обстоятельство с (l0 - 1)-го уровня на l0-й в поглощение становится прежде всего связано с тем, что влияние выбора способа существенным и возникает резонансный пик при частоописания системы на ее термодинамические свойства те, равной l0 (штриховая на рис. 1). При дальнейшем имеет порядок N-1/3 [39], и при очень большом числе росте температуры возникают максимумы в поглощении частиц этим вкладом можно пренебречь. при переходе электронов с (l0 -2)-го уровня на (l0 -1)-й В случае электронного газа на наносфере число ча- или с (l0 + 1)-го на (l0 + 2)-й (штрих-пунктирная линия стиц в системе невелико, поэтому физические свойства на рис. 1) и т. д.

Физика твердого тела, 2002, том 44, вып. 1560 Д.В. Булаев, В.А. Маргулис Рис. 2. Температурное размытие изломов на правом крыле второго резонансного пика; R = 10-5 cm, = 5 10-11 s, µ = 5.15 10-15 erg.

Оценим интенсивности первого (при = l0) и вто- величина скачка на этом изломе. Так при µ El величирого (при = (l0 + 1)) пиков на скачка на изломе равна (l0 - 1)2 (рис. 3). Отметим, что при изменении величины химического потенциала ( = l0) = (1 - e- l0/T ) f (El ) 0 0-изменяются только положение излома и величина скачка на изломе, поэтому по обе стороны от изломов кривые [1 - f (El )](l0 - 1)2 + O 1/( )2, (8) поглощения совпадают. Как следует из (7), для других изломов величина скачка на изломе уменьшается с l = (l0 + 1) = (1 - e- (l0+1)/T ) f (El ) 0 уменьшением l (рис 2).

Оценим поглощение при нулевой температуре. В об [1 - f (El +1)]l2 + O 1/( )2. (9) ласти частот электромагнитного излучения близких Отметим, что с увеличением температуры интенсивк резонансной частоте, равной (l0 +1), в уравнении (5) ность наибольшего пика (при = (l0 + 1)) уменьшасущественны только два слагаемых с l = l0 - 1 и l0.

ется, а интенсивности остальных пиков увеличиваются.

Тогда, оставляя в (5) только эти слагаемые и устремив При T = 0 K на рис. 1 виден излом, соответствуютемпературу к нулю, получим щий пересечению шестого электронного энергетического уровня с µ -. Как видно из рисунка, температура (T = 0) l0(l0 + 1) в 0.5 K полностью замыкает этот излом. Следующие 1 + [ - (l0 + 1)]два излома, возникающие на правом крыле второго резонансного пика вследствие пересечения уровня µ- µ (l0 - 1)2l+ (El + - µ), (10) 0-пятым и четвертым энергетическим уровнями, показа1 + ( - l0)ны на рис. 2. Из рисунка видно, что с увеличением где (x) — ступенчатая функция температуры положение изломов не изменяется и даже небольшое увеличение температуры приводит к замет- 0, при x 0, ному сглаживанию изломов.

(x) = Рассмотрим излом, соответствующий пересечению 1, при x > 0.

уровня El с µ -. Из (7) и (6) следует, что чем 0-ближе химический потенциал к электронному энергети- В формуле (10) первое слагаемое описывает резоческому уровню El, темближе kink к l0 и тембольше нансный пик в поглощении, возникающий при частоте Физика твердого тела, 2002, том 44, вып. Поглощение электромагнитного излучения электронами наносферы Рис. 3. Изменение положения излома и величины скачка на изломе на кривой поглощения при разных значениях химического потенциала. Показан излом, возникающий при пересечении уровня El0-1 - ; R = 10-15 cm, T = 0K, = 5 10-11 s.

с µ = (l0 + 1), а второе слагаемое — излом, возникаю- а при µ >El + (излом с номером l0 - 1 находится щий при частоте = µ/ - (l0 - 1)l - 0/2. Из (10) правее резонансной частоты (l0 + 1)) следует, что при частоте электромагнитного излучения, (l0 + 1) = l0.

равной l0, в поглощении нет резонанса при T = 0. Это связано с тем, что при нулевой температуре уровень El С ростом температуры множитель f (El )[1 - El +1] является заполненным ( f (El ) =1), поэтому переходы 0 в (9) уменьшается и, следовательно, уменьшается инэлектронов с уровня El +1 на El невозможны. Увеличе0 тенсивность пика поглощения (рис. 1). Отметим, что ние температуры приводит к появлению резонансного величины резонансных частот полностью определяются пика при частоте, равной l0 (за счет множителя химическим потенциалом и радиусом сферы. Действи[1 - f (El )] в (8)) (рис. 1).

тельно, из (5) видно, что при низкой температуре Из (9) видно, что при T = 0 интенсивность пика резонансы возникают при частотах l0 и (l0 + 1), при частоте = (l0 + 1) будет наибольшей, так как т. е. их положения зависят от R и l0, последняя в свою f (El )[1 - f (El +1)] = 1. Поэтому из (10) получим 0 0 очередь определяется химическим потенциалом.

= (l0 + 1) 3. Изолированная наносфера (l0 - 1)2l= l0 + (El + - µ), (11) В случае изолированной сферы число электронов в си(l0 + 1)(1 + 2) стеме N = const и химический потенциал определяются где учтено, что El + (l0 + 1) =El +. Как сле0-из условия нормировки. На рис. 4 приведены графики дует из этой формулы, при µ

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.