WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Физика твердого тела, 1997, том 39, № 9 Экситонный полярон в модели молекулярного кристалла.

Приближение нелокального динамического когерентного потенциала © С.В. Извеков Киевский государственный университет им. Т. Шевченко, 252022 Киев, Украина (Поступила в Редакцию 11 апреля 1997 г.) Сформулировано приближение нелокального динамического когерентного потенциала (НДКП), которое является дальнейшим развитием метода динамического когерентного потенциала. Приближение НДКП является эффективным методом нахождения одноэкситонной функции Грина в модели с гамильтонианом в приближении сильной связи, в котором предполагается оптический спектр фононов, а оператор экситонфононного взаимодействия является линейным или квадратичным по фононным операторам. Получена система рекуррентных уравнений, из которой находится когерентный потенциал как функция энергии E и волнового вектора k. Получено аналитическое выражение для одноэкситонной функции Грина в случае линейного по фононным операторам экситон-фононного взаимодействия и узких (по сравнению с энергией фононов) экситонных зон. Для больших величин ширины экситонной зоны и более сложного экситон фононного взаимодействия система уравнений, определяющая когерентный потенциал, представляет собой рекуррентный алгоритм, который может быть эффективно реализован численно.

Экситон, взаимодействующий с решеточными или мо- го кристалла для расчета электронных энергетических лекулярными колебаниями, можно рассматривать как спектров в неупорядоченных системах [5–7]. Первым новое одночастичное состояние — соответственно ре- примером применения приближения когерентного пошеточный или молекулярный экситонный полярон. Мо- тенциала к упорядоченным твердым телам, где роль дель полярона, будучи одной из наиболее простых, беспорядка играют элементарные возбуждения, взаимопредставляет собой в то же время один из наибо- действующие с электроном, была s-d-модель магнитлее важных и находящих многочисленные применения ного полупроводника [8,9]. Практически одновременно примеров описания свойств многочастичных систем в с методом когерентного потенциала для магнитных потерминах квазичастиц. Эта модель неоднократно слу- лупроводников Суми [10–12] предложил приближение жила объектом теоретических исследований и исполь- (локального) динамического когерентного потенциала зовалась для объяснения экспериментальных данных. (ДКП) для исследования случая экситона, взаимодейРазнообразие поставленных целей приводило к широте ствующего с эйнштейновскими фононами при условии, используемых теоретических методов и подходов (это что взаимодействие диагонально по экситонным и фои квантополевые методы теории возмущений [1]), и нонным индексам и линейно по фононным операторам.

разнообразные вариационные и интерполяционные ме- Достоинством метода ДКП является то, что он позволяет тоды [2], и методы теории полярона малого радиуса, последовательно учесть многократные неупругие рассеоснованной на применении канонического преобразова- яния экситона фононным полем на каждом узле, тогда ния [3,4]. Применение того или иного метода ограничено как приближение статического когерентного потенциала определенной областью изменения параметров системы применимо лишь для упругих процессов рассеяния. Оди видом экситон-фононного взаимодействия и часто дает нако приближение ДКП в том варианте, в котором оно информацию лишь о части характеристик полярона. На- было предложено Суми, оказывается абсолютно неприпример, вариационные методы, как правило, позволяют годным в более сложных случаях, например при недиагоисследовать лишь нижайшие по энергии поляронные нальном экситон-фононном взаимодействии, поскольку состояния.

в этом случае существенны корреляции в рассеянии Нахождение полной информации о физических свой- экситона фононным полем на различных узлах. Другим ствах полярона (энергетическом спектре, спектральных недостатком метода ДКП является то, что он сложен для функциях) сводится фактически к вычислению одно- практического применения: для нахождения когерентноэкситонной функции Грина для соответствующего мо- го потенциала приходится решать систему функциональдельного гамильтониана, что в свою очередь требует ных нелинейных уравнений. Позже предпринимались вычисления собственно энергетической функции (массо- попытки преодолеть в какой-то мере эти недостатки мевого оператора) полярона. Наиболее эффективными из тода ДКП и расширить область его применения [13–17].

методов вычисления собственно энергетической функ- В [13] метод ДКП был переформулирован в терминах ции представляются методы, основанные на прибли- локаторов, что позволило упростить уравнения, опредежении когерентного потенциала. Известно, что метод ляющие когерентный потенциал, и сократить их число.

(статического) когерентного потенциала является одним Абе развил метод (локального) ДКП для вычисления из наиболее разработанных приближений виртуально- двухчастичных функций Грина [14,15], а также обобщил Экситонный полярон в модели молекулярного кристалла. Приближение нелокального... его на случай системы экситонов, взаимодействующих со фононными операторами. Поэтому он применим также слабодисперсионными фононами [16,17]. Приближение и в случае учета взаимодействия между экситонами. По (локального) ДКП применялось для расчета энергетиче- сути приближение НДКП представляет собой выход за ских спектров [10], спектров поглощения и люминесцен- рамки теории возмущений в расчетах массового операции [11,16], спектров с временным разрешением и ратора полярона.

мановских резонансных спектров [15] экситонных поляПостроение статьи следующее. В разделе 1 вводитронов в довольно широком диапазоне величин экситонся модельный гамильтониан. В разделе 2 представлен фононного взаимодействия и ширин экситонной зоны.

метод НДКП при нулевой температуре. Получена реЭтот метод также с успехом применялся для объяснения куррентная система уравнений, позволяющая определить экспериментов по наблюдению спектров поглощения в когерентный потенциал. Когерентный потенциал, а слемолекулярных кристаллах [18,19].

довательно, и одночастичная функция Грина определены Настоящая работа носит чисто теоретический хараканалитически в антиадиабатическом пределе.

тер и посвящена дальнейшему развитию метода ДКП — фактически его переформулировке. Результаты конкретных расчетов с использованием предложенной формули1. Модельный гамильтониан ровки метода предполагается представить в отдельной статье.

Известно, что одним из путей улучшения метода В настоящей работе приближение НДКП использо(статического) когерентного потенциала, позволяющего вано для вычисления одноэкситонной функции Грина в в какой-то мере учесть локальное окружение, является случае модели с гамильтонианом введение нелокального когерентного потенциала, зависящего только от расстояния между двумя узлами [20].

H = Eka+ak + (q) b+bq + Фурье-образ потенциала при этом оказывается функцией k q k q квазиимпульса. Понятно, что введение трансляционно инвариантного нелокального статического когерентного потенциала представляет собой новый уровень прибли- + a+an(q)eiqn(b+ + b-q). (1) q N1/2 n, q n жения, поскольку неупорядоченная система не обладает трансляционной симметрией. Иная ситуация складывается в случае динамического беспорядка (привнесенного Здесь ak, an — соответственно операторы уничтожения фононами), в этом случае введение нелокального коге- экситона в импульсном представлении с импульсом k рентного потенциала является естественным, при этом и энергией Ek и в узельном представлении экситона, не делается никаких приближений. Данный подход — локализованного на узле n, bq — оператор уничтожения введение нелокального динамического когерентного по- фонона с импульсом q иэнергией (q), (q) — функция тенциала (НДКП) — использован в настоящей работе связи экситона с фононами в приближении сильной для дальнейшего развития метода ДКП. Приближение связи, N — число молекул в кристалле, Ek = 0 + tk — НДКП является существенным улучшением метода (лоэнергия экситона, где 0 — энергия возбуждения молекукального) ДКП, поскольку он в принципе применим в лы в кристалле, tk — Фурье-образ матричных элементов случае произвольного вида экситон-фононного взаиморезонансного перехода.

действия. Кроме того, этот метод более прост с точки Модель с таким гамильтонианом далее называется зрения практического применения: процедура вычислемоделью молекулярного кристалла [10], поскольку она ния когерентного потенциала в отличие от приближения описывает в линейном приближении и в приближении (локального) ДКП, представляется в виде рекуррентсильной связи взаимодействие френкелевских экситонов ного алгоритма. Алгоритм значительно упрощается в с решеточными или молекулярными колебаниями в мопредположении, что процессы рассеяния экситона фолекулярных кристаллах с одной молекулой в элементарнонами носят чисто неупругий характер (т. е. можно ной ячейке. Эта модель не только является простейшей пренебречь импульсной зависимостью энергии экситона теоретической моделью системы экситонов, взаимодейи фононов). Как показано далее, реализация такой ситуствующих с фононами, но и довольно часто может быть ации возможна в случае оптического спектра фононов выбрана для рассмотрения реальных задач взаимодейи в антиадиабатическом пределе (ширина экситонной ствия носителей заряда или френкелевских экситонов с зоны намного меньше энергии фононов). В этом случае локальным окружением в твердых телах [21–25]. При допри нулевой температуре когерентный потенциал можно бавлении членов, учитывающих взаимодействие между найти аналитически — представить в виде непрерывной электонами, модель (1) эквивалента некоторым моделям дроби. В целом же в силу рекуррентного характера теории сверхпроводимости [26–28]. Как было отмечено алгоритма приближение НДКП весьма эффективно и выше, приближение НДКП в этом случае также примепозволяет довести расчеты до высоких по числу фононов порядков. Метод НДКП является одним из способов нимо для расчета собственно энергетических функций исключения степеней свободы системы, связанных с поляронных состояний.

4 Физика твердого тела, 1997, том 39, № 1556 С.В. Извеков 2. Приближение нелокального z = E +i. Малая положительная величина характеризует естественное затухание электронного возбуждединамического когерентного ния, например радиационное затухание. В дальнейших потенциала формулах использовано следующее соглашение: если встречаются индексы вида s, si, i = 1, 2,..., то по Введем нелокальный когерентный потенциал vk(E), ним идет суммирование. Функция Грина Gml(z) системы который зависит как от энергии, так и от импульса, т. е.

с гамильтонианом H при разложении в ряд по степеням в узельном представлении потенциал является трансляпропагатора Geff(z)ml имеет вид ционно инвариантным. Гамильтониан (1) с введенным когерентным потенциалом приобретает вид Gml(z) =[z -Heff -(-(z))]- v ml H = Heff + H, (2) = Geff(z) +Geff(z)( - v(z))ss1Geff(z) +.... (5) ml ms s1l где Здесь под и v(z) понимаются соответственно матрицы с элементами Heff = (Ek + vk)a+ak + (q) b+bq +, k q mn = mnn (6) k q и vmn(z).

H = a+ann - vn, ma+am.

n n Мы ограничимся применением метода НДКП в случае n n, m нулевой температуры. Случай ненулевой температуры В последней формуле использовано узельное предста- рассматривается абсолютно аналогично и не вносит в вление, а методологию ничего нового, однако выкладки будут знаn = gn, m(b+ + bm), (3) чительно более громоздкими. При нулевой температуре m m когерентный потенциал выбирается из условия совпадения усредненных по фононному вакууму невзаимодейгде ствующих частиц одноэкситонных функций Грина Gml(z) bm = bqeiqm N1/2 q и Geff(z) ml 0|Gml(z)|0 = 0|Geff(z)|0. (7) ml — оператор уничтожения фонона в узельном представлении, В случае ненулевой температуры в (7) должно проводиться температурное усреднение по заселенностям gn, m = (q)eiq(n-m), N фононов. Используя (7) и (5), получаем следующее q уравнение для когерентного потенциала:

vn, m = vkeik(n-m).

N 0|( - v(z))ml +(- v(z))msGeff (z)( - v(z))s1l ssk Когерентный потенциал определяется самосогласован+... |0 = 0|Tml|0 = 0. (8) ным условием так, чтобы учесть процессы рассеяния экситона фононным полем на всех узлах решетки. Вы- Приравнивания к нулю фононное вакуумное среднее (8) кладки удобнее проводить, представляя функцию Грина от t-матричного оператора T, мы фактически требуем, как ядро резольвентного оператора соответствующего чтобы рассеяние экситона в эффективном поле, задагамильтониана. Введем одноэкситонную запаздывающую ваемом когерентным потенциалом, было эквивалентно функцию Грина системы с гамильтонианом Heff в пред- рассеянию экситона фононами при отсутствии ”термиставлении вторичного квантования по фононным пере- ческих” фононов. Ясно, что найденный из уравнения менным и в узельном представлении по экситонным (8) когерентный потенциал, обеспечивающий равенство фононных вакуумных средних от Gml(z) и Geff(z), уже не ml 1 1 будет давать такого равенства для матричных элементов Geff(z) = ml N s! Ns на других фононных состояниях (это отвечало бы случаю k s=точной диагонализации функции Грина). Условие (7) можно заменить равенством матричных элементов на eik(m-l)eiq1(i1- j1)+···+iqs(is- js) каких-либо других фононных состояниях или равенством z - Ek - vk(z) - (q1) -· · · -qs q1,..., qs их линейных комбинаций (что, например, делается при i1,..., is температурном усреднении). Найденный когерентный j1,..., js потенциал при этом будет, естественно, отличаться от полученного из уравнения (7). Другими словами, коге|i1,..., is j1,... js|, (4) рентный потенциал вводится так, чтобы учесть взаимогде действие (рассеяние) экситона с фононами при заданном |i1,..., im =b+... b+|0, состоянии фононной системы.

i1 im Физика твердого тела, 1997, том 39, № Экситонный полярон в модели молекулярного кристалла. Приближение нелокального... Ряд для оператора T в (8) легко суммируется, после Используя теперь очевидное операторное тождество чего (8) преобразуется к виду [I - F]-1 = I +[ - F]-1F (15) 0|[I - ( - v(z))eff(z)]-1( - v(z))|0 = 0. (9) и определение (13), находим, что матричные элементы Здесь I — единичная матрица. Введем теперь оператор an удовлетворяют следующей системе уравнений:

ml F(z), определяемый соотношением (0),(0) a(0) = ml + a(s1)gss1Fsl, ml ms F-1(z) = eff-1(z) + v(z), (10).

.

.

который фактически представляет собой функцию Грина sn,n an = asn+s1(nsn,s1 + 1)1/2gss1Fsl ml ms гамильтониана (1) без учета экситон-фононного взаимо.

.

.

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.