WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     | 1 || 3 |

2 d2 1 d H = - (A - B) 2I - 2 B - RS(r) +(A + B) d2r r dr - + z - - d2 2 d 2 + 3B +z -z - z, (29) + - RD(r) =-ERD(r). (34) - d2r r dr r2 2 -+z - + - Аналогичные уравнения были получены в работе [29] где I есть единичная матрица 3 3. Собственные функ- методом „приведенных матричных элементов“, разрации гамильтониана (29) могут быть выбраны в форме ботанным в теории угловых моментов [38], для свясобственных функций FM квадрата оператора полного занной на мелком акцепторе дырки, где дополнительно углового момента F2 и его проекции Fz на ось z. Здесь присутствуют слагаемые, отвечающие за кулоновское F = L + J, где L = -ir r является оператором орби- взаимодействие.

тального углового момента, а F(F + 1) и M являются Общее решение системы (33)–(34), не расходящееся собственными значениями F2 и Fz соответственно.

при r = 0, выглядит следующим образом:

Для нахождения верхних энергетических уровней дырок в сферическом нанокристалле рассмотрим состоя- RS(r) =C1 j0(r/a) +C2 j0(r/a), (35) ния с полным моментом F = 0, 1. Для F = 0 существует только один тип дырочных состояний, описываемый RD(r) =- C1 j2(r/a) + 2C2 j2(r/a), (36) P волновыми функциями где C1, C2 — произвольные коэффициенты, jl(z ) — P 00(r,, ) =RP(r) C00 Y1m (, )um, (30) 0 1m11m2 1 2 сферические функции Бесселя, которые выражаютm1,mся через функции Бесселя полуцелого аргумента jl(z ) = /2z Jl+1/2(z ); положительный множитель где RP(r) — радиальная часть волновой функции, связан со значением энергии E (значения E меньше jm Ynm(, ) обозначают шаровые функции, а C — j1m1 j2mнуля) коэффициенты Клебша-Гордона [37]. Для F = 1 суA ществуют два типа дырочных состояний, описываемых E = (1 - µ)2 = - 2; (37) a2 2mhaSD P волновыми функциями 1M и 1M, вырожденных по квантовому числу M, пробегающему значения -1, 0, 1, коэффициент определяется следующей формулой:

SD 1M(r,, ) =RS(r)Y00(, )uM 1 - µ =. (38) 1 + 2µ + RD(r) C1M Y2m (, )um, (31) 1 2m11m2 1 m1,mСледуя [29], мы ввели здесь параметр µ, который равен P B 1M(r,, ) =RP(r) C1M Y1m (, )um. (32) 1 1m11m2 1 µ = = 2. (39) A m1,mФизика твердого тела, 2004, том 46, вып. 1470 А.С. Москаленко, И.Н. Яссиевич определяет плотность вероятности нахождения дырки на определенном расстоянии от центра нанокристалла.

В качестве иллюстрации на рис. 3 изображено распределение радиальной плотности вероятности для двух (0 и 1) состояний (31).

Следует отметить различие между основным и первым возбужденным состояниями рассматриваемого типа. Для основного состояния вклад d-состояний мал.

Кроме того, мы имеем j2(0) =0.245, j2(0) =0.и уравнение (41) приближенно переписывается в виде j0() +2 j0() =0 (наименьший корень этого уравнения равен 4.162). Решение этого уравнения представляет собой специфическое усреднение решений уравнений j0() =0 и j0() =0, где первое уравнение дает уровни энергии легкой дырки, а второе — тяжелой.

Причем множитель 2 перед j0() отвечает двукратному вырождению подзоны тяжелых дырок. Этот факт приводит к тому, что энергия нижнего состояния с достаточной точностью находится, если вместо сложной структуры валентной зоны рассматривать простую зону, в которой дырки имеют усредненную массу m = 3mlmh/(ml + 2mh), как это было сделано в [24] или найдено с точностью до поправок второго порядка в [25,26]. Для состояния, отвечающего 1, аналогичное рассуждение не может быть проведено. Как видно из рис. 3, для этого состояния подмешивание d-состояний достаточно велико.

P Рассмотрим далее функции 00. В этом случае уравнение Шредингера приводит к следующему уравнению, определяющему собственные значения энергии и радиРис. 3. Плотность вероятности для дырок в зависимости от альные функции:

S радиуса для состояний, описываемых функцией 1M(r,, ).

Сплошной линией показан вклад s-состояния, штриховой — d2 2 d (A + 2B) + - RP(r) =-ERP(r), (43) вклад d-состояния, пунктирной — полная плотность вероятноd2r r dr r2 сти. a — 0 = 4.286, когда подмешивание d-состояний мало.

Для наглядности вклад d-состояний показан с фактором 100. решение которого, непрерывное при r = 0, находится b — 1 = 6.276. Подмешивание d-состояний достаточно велив виде RP(r) =Cj1(r/a), где C — произвольная ко: 2s1d-гибридизация.

константа.

Граничные условия для бесконечно высоких стенок задают условие на возможные значения В приближении бесконечно высокого энергетического j1() =0. (44) барьера на границе нанокристалла (r = a) имеем Три наименьших корня уравнения (44) равны RS(a) =RD(a) =0. (40) 1 0 = 8.892, 1 = 15.285, 2 = 22.123. (45) Решая уравнения (40), приходим к следующему уравнению, определяющему возможные значения и соответP Наконец, для функций 1M находим следующее уравственно возможные значения энергии дырки:

нение для собственных значений энергии дырок и их j2() j0() +2 j0() j2() =0. (41) радиальных волновых функций:

Корни этого уравнения легко находятся численно.

d2 2 d (A - B) + - RP(r) =-ERP(r), (46) Для параметров Si 1 = 4.22, 2 = 0.53 и 3 = 1.38 d2r r dr r2 ( = 0.505, µ = 0.493) [36] выпишем три наименьших корня уравнения (41), определяющих три верхних уров- а также уравнение, определяющее собственные значения ня дырок для решений рассматриваемого типа (31) энергии:

j1() =0, (47) 0 = 4.286, 1 = 6.276, 2 = 9.306. (42) где три наименьших корня Используя эти значения, можно построить радиальные волновые функции (35)-(36), квадрат модуля которых 0 = 4.493, 1 = 7.725, 2 = 10.904. (48) Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. Экситоны в нанокристаллах Si так как кулоновское взаимодействие не перемешивает соответствующие состояния (Приложение A).

Добавка к гамильтониану невзаимодействующих электрона и дырки, которые находятся соответственно в точках re и rh относительно центра нанокристалла, имеющего диэлектрическую константу 1, вследствие непосредственного кулоновского взаимодействия имеет вид eV1(re, rh) =-. (49) 1|re - rh| Для электронно-дырочной пары, находящейся внутри сферического нанокристалла, имеющего диэлектрическую константу 1 и окруженного средой с диэлектрической константой 2, необходимо, кроме того, учитывать Рис. 4. Зависимость энергии размерного квантования от радидополнительную поправку к гамильтониану уса нанокристалла для четырех нижних состояний электронов (сплошные линии) и четырех верхних состояний дырок (штриe2 rerh l V2(re,rh) =- Bl Pl(cos ) ховые линии).

1a al= e2 re 2l e2 rh 2l + Bl + Bl, (50) Для наглядности на рис. 4 отображена зависимость 21a a 21a a l=0 l=собственных значений энергии от радиуса нанокристалла для основных и нескольких возбужденных состояний появляющуюся вследствие взаимодействия электрона и электронов и дырок.

дырки с распределенным „зарядом изображения“ снаружи от нанокристалла [40]. В уравнении (50) — угол между re и rh, Pl(cos ) — полиномы Лежандра, 4. Кулоновский сдвиг а коэффициенты Bl задаются формулой Для нахождения энергии электронно-дырочной пары в 1 - Bl =(l + 1). (51) нанокристалле необходимо также учесть влияние кулоl1 +(l + 1)новского взаимодействия между электроном и дыркой.

Понятно, что это взаимодействие приводит к умень- Следует заметить, что, если учитывать спин, кулоновшению энергии электронно-дырочной пары (экситонный ское взаимодействие расщепляет экситонные мультиэффект) в нанокристалле [39]. Для расчета этого эф- плеты за счет наличия обменных интегралов. Величифекта воспользуемся теорией возмущений. При этом на обменного расщепления не превышает 30 meV и в качестве невозмущенных состояний будем рассмат- убывает с увеличением размера нанокристаллов [10,41].

ривать состояния, состоящие из невзаимодействующих В настоящей работе будем пренебрегать обменным электрона и дырки в нанокристалле. Волновые функ- взаимодействием в силу его малости. Однако оно легко ции таких состояний задаются произведением волновых может быть учтено, если, например, воспользоваться функций электрона и дырки. Для использования теории результатами работы [42].

возмущений обычно необходимо, чтобы расстояния меж- Кроме того, отличие симметрии нижнего электронду энергетическими уровнями невозмущенной системы ного уровня от сферической приводит к расщеплению были больше возникающих поправок. экситонных мультиплетов в зависимости от абсолютной Невозмущенные электронные состояния, обладающие величины дырочного квантового числа M (Приложенаименьшей энергией, состоят из нижнего электронного ние A). Однако эти поправки не превосходят 5 meV для состояния и верхнего дырочного состояния, соответ- нанокристаллов с радиусом не менее 1 nm. Поэтому в SD ствующего волновой функции 1M для основного экси- настоящей работе можно пренебречь ими.

P тонного состояния и 1M для первого возбужденного Тогда кулоновская поправка к энергии электронносостояния. Оба этих экситонных состояния 18-кратно дырочной пары в нанокристалле может быть представвырождены без учета спина (шесть электронных долин и лена в следующем виде:

трехкратного вырождения дырочных функций). С учетом спина имеется 72-кратное вырождение соответственEC = d3red3rhV1(re, rh)e(re)h(rh) но. Поскольку расстояние между верхними дырочными SD уровнями, соответствующими волновым функциям 1M P + d3red3rhV2(re, rh)e(re)h(rh), (52) и 1M, очень мало (см. (42) и (48)), упомянутое выше условие применимости теории возмущений не выполнено. Тем не менее теория возмущений может быть где e(re), h(rh) — плотность вероятности для элекприменена для вычисления нижних экситонных уровней, тронов и дырок соответственно. При этом в испольФизика твердого тела, 2004, том 46, вып. 1472 А.С. Москаленко, И.Н. Яссиевич 5. Заключение Полученные результаты для энергии экситонов неплохо согласуются с экспериментальными данными по фотолюминесценции кремниевых нанокристаллов с радиусом 2 < a < 4.5 nm, полученными в [44,45]. Имеется существенное несовпадение с результатами работы [7] и других работ, выполненных этой же экспериментальной группой. Вопрос, в чем причина такой низкой энергии фотолюминесценции образцов, используемых в [7], остается открытым. Следует отметить, что указанный диапазон радиусов нанокристаллов исследовался только в нескольких работах. Для нанокристаллов, обладающих большим радиусом, достоверные эксперименталь ные данные на данный момент отсутствуют.

Рис. 5. Зависимости энергии экситона от радиуса нанокриДля малых нанокристаллов (a < 2nm) результаты, сталла для основного (сплошная линия) и первого возбужполученные в приближении эффективной массы, могут денного (штриховая) мультиплетов, вычисленные по формусильно отличаться от экспериментальных данных, так лам (53), (54). Для сравнения приведены экспериментальные данные из работ [7,18,43-45], полученные методом измерения как радиус таких нанокристаллов достаточно близок фотолюминесценции (PL). к постоянной решетки Si и условия применения приближения эффективной массы нарушены. Следует заметить, что полученные результаты неприменимы также для нанокристаллов, обладающих слишком большим зуемых обозначениях e(re) = e(re), а h(rh), прерадиусом (a > 5nm), так как в этом случае энергия небрегая расщеплением по M, связанным с несфесвязи экситона в объемном Si сравнима или превышает ричностью нижнего электронного состояния, можно 2 энергию размерного квантования электронов и дырок.

Известно, что в пределе большого радиуса нанокристалзаписать в виде (Приложение A): h(rh) = RS(rh) лов надо учитывать квантование движения экситона как + RD(rh) (4) — для состояний с дырочной вол 2 целого [46].

SD новой функцией 1M и h(rh) = RP(rh) /(4) —для 1 Недавно в работе [26] было показано, что конечность P состояний с дырочной волновой функцией 1M, где потенциальных барьеров для электронов и дырок на графункции R соответствуют верхним дырочным уровням.

нице нанокристалла может влиять на энергию электронРасчет первого слагаемого в (52) при помощи но-дырочных пар для малых радиусов нанокристалла, ЭВМ для основного состояния экситона дает величину a < 2.5 nm. Кроме того, известно, что особенности по-2.5e2/(1a). Принимая в виде диэлектрической кон- верхности нанокристалла, зависящие от окружающей станты Si значение 1 = 12, а в качестве эффективной среды, а также от применения различных технологидиэлектрической константы окружающей среды 2 = 4 ческих процессов, таких как пассивация водородом и (SiO2 с большим содержанием нанокристаллов Si), полу- окисление, влияют на спектр излучения нанокристаллов [18,47]. Для сравнения экспериментальных спектров чим для второго слагаемого в (52) величину 0.2e2/(1a).

с теоретическими расчетами также необходимо учитыТаким образом, энергия основного экситонного мультивать разброс нанокристаллов по размерам [24], отличие плета определяется следующей формулой:

формы нанокристаллов от сферы, а также возможный 2 поляронный эффект [48,49]. Точное определение размера eEex = Eg + 34.3 + 18.4 - 2.3. (53) нанокристалла является само по себе непростой экспе2m a2 2mha2 1a риментальной задачей. К тому же для рассматриваемых нанокристаллов излучение фотона при рекомбинации Проводя аналогичные вычисления для первого экситона может происходить как при участии фононов, возбужденного экситонного мультиплета, получаем так и без него [4,41]. Наконец, многие эксперимен-2.2e2/(1a) и 0.3e2/(1a) для первого и второго слатальные спектры фотолюминесценции получены при гаемых в (52) соответственно и комнатной температуре. В этом случае возможна рекомбинация возбужденных состояний экситона, так как 2 eэнергетическое расстояние между основным и первым Eex = Eg + 34.3 + 20.2 - 1.9 (54) 2m a2 2mha2 1a возбужденным состояниями сравнимо или меньше kT, а энергетическое расстояние между основным и следуюдля энергии экситона. Зависимость энергии экситона щими возбужденными состояниями сравнимо с kT.

от радиуса нанокристалла для основного и первого Следует отметить, что дальнейшее экспериментальвозбужденного экситонных мультиплетов показана на ное и теоретическое исследование свойств нанокристалрис. 5. Там же приведены экспериментальные данные по лов Si представляет значительный фундаментальный и исследованию энергии экситонов в нанокристаллах. прикладной интерес.

Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. Экситоны в нанокристаллах Si Приложение A. Симметрийные свойства В случае интегралов, перемешивающих дырочные состояния, имеем кулоновских интегралов 1 rl 1SD,1P < Вычисление поправки к энергии электронно-дырочной KM,M = 4 dr3dre h 2l + rl+> пары в нанокристалле из-за взаимодействия V1(re, rh) l=сводится к вычислению интегралов следующего типа:

Pages:     | 1 || 3 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.