WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Физика твердого тела, 2002, том 44, вып. 8 Наноскопические неоднородности и оптические свойства легированных купратов © А.С. Москвин, Е.В. Зенков, Ю.Д. Панов Уральский государственный университет, 620083 Екатеринбург, Россия E-mail: Eugene.Zenkov@usu.ru Предложен новый способ полуколичественного описания оптических свойств легированных купратов и родственных систем в инфракрасной области, основанный на предположении об их фазовой неоднородности.

На основе имеющихся экспериментальных данных рассчитаны спектры оптической проводимости и электронных потерь для системы La2-x Srx CuO4 в несверхпроводящей фазе.

Работа частично выполнена благодаря финансовой поддержке гранта CRDF REC-005, грaнта E00-3,4-280 Минобразования РФ, а также гранта Российского фонда фундаментальных исследований № 01-02-96404.

Результаты экспериментальных исследований оптиче- кансия) в исходной диэлектрической матрице приводит ских свойств купратов и других низкоразмерных ок- к образованию потенциальной ямы и создает условия сидов, накопленных к настоящему времени, позволяют для формирования зародышей новой проводящей фавыявить ряд нетривиальных закономерностей, общих зы, способной эффективно экранировать кулоновский для этих систем. Основным эффектом, связанным с потенциал примеси. Такой локальный переход металл– легированием, является перенос спектрального веса из изолятор в окрестности примеси можно качественобласти межзонных переходов исходного нелегирован- но описать в терминах теории Бринкмана–Райса [4], ного диэлектрика (1.5-2.0eV для La2-xSrx CuO4) к в которой эффективная масса квазичастицы зависит меньшим энергиям, сопровождающийся закрытием ди- от величины хаббардовского потенциала U на узле:

2 электрической щели, появлением MIR-полосы поглоще- meff/m =(1 - U2/Uc )-1, обращаясь в бесконечность при ния и развитием квазиметаллического пика оптической критическом значении Uc, что соответствует локалипроводимости () в ab-плоскости. В некоторых си- зации. В системе, находящейся на границе перехода стемах (La2-x Srx CuO4, Nd2-xCex CuO4) такая эволюция металл–изолятор, кулоновское поле примеси может повыявляет интересную особенность: кривые (), полу- низить потенциал отталкивания так, что в ограниченченные при разных x, пересекаются практически в од- ной области квазичастицы приобретут конечную массу.

ной точке [1]. Низкоэнергетическая часть (0–1000 cm-1) С другой стороны, стабильность новой фазы может оптической проводимости ВТСП, а также некоторых обеспечиваться ее нетривиальной топологией [5].

несверхпроводящих оксидов (La8-x Srx Cu8O20 [2]) де- Логично предполагать, что описанный переход затрамонстрирует сложную структуру и аномальную темпе- гивает в первую очередь низкоэнергетическую область ратурную зависимость, традиционно описываемую на электронного спектра. Поэтому появление проводящей основе представлений о псевдощели. фазы приведет к уменьшению эффективного числа элекМы покажем, что многие из перечисленных необыч- тронов вблизи края фундаментальной полосы поглощеных оптических свойств легированных купратов могут ния и переносу части спектрального веса к меньшим получить естественное объяснение в рамаках полуэмпи- энергиям.

рической модели, основным элементом которой являет- Для количественного описания физических процесся предположение о фазовой неоднородности рассматри- сов, в которых характерная длина соответствует масваемых систем. Модели пространственно неоднородного штабу неоднородности (спектроскопия в области длин состояния купратов относятся к одному из наиболее ин- волн = 0-2.0 µm), легированные купраты можно растенсивно развивающихся направлений в ВТСП и обычно сматривать как гранулированную среду, состоящую из связаны с формированием структур типа страйпов или диэлектрических и металлических зерен. Это позволяет электронных молекул [3]. В других подходах предпола- использовать теорию эффектвной среды, разрабатывавгается неоднородность в обратном пространстве, кото- шуюся с 1920-х гг. для расчета свойств композитов.

рая ассоциируется с горячими и холодными участками В приближении эффективной среды оптические свойповерхности Ферми, детектируемыми методами спектро- ства бинарной смеси описываются диэлектрической проскопии с угловым разрешением (ARPES). ницаемостью eff, которая в простейшем случае определяется из уравнения 1. Модель эффективной среды f D(eff, 1) +(1 - f )D(eff, 2) =0, (1) Основные физические принципы разрабатываемой на- где f — концентрация первой компоненты, D(eff, 1) — ми модели состоят в следующем. Появление зарядового поляризуемость i-й компоненты, погруженной в эффекдефекта (неизовалентное замещение, кислородная ва- тивную среду, вычисляемая по формуле Клаузиуса– 1456 А.С. Москвин, Е.В. Зенков, Ю.Д. Панов Моссотти. Такой вариант теории соответствует простому приближению среднего поля.

Для моделирования концентрационной зависимости оптической проводимости системы La2-x Srx CuO4 мы использовали модифицированную теорию эффективной среды [6], в которой две компоненты смеси образуют либо ядро, либо покрытие составных частиц композита.

Этот улучшенный вариант теории, аналогичный кластерному приближению среднего поля (приближение Бете– Пайерлса в модели Изинга), позволяет более правильно описать перколяционный переход и тонкие особенности оптического спектра.

Важно отметить, что представление легированного купрата в виде композита и применение формализма теории эффективной среды являются лишь удобной феноменологией для описания его сложной пространственно неоднородной электронной структуры.

Для вычисления эффективной диэлектрической проницаемости требуется задать эти функции для каждой компоненты смеси. Данные о диэлектрической проницаемости нелегированного La2CuO4 в области 0-2.5eV были взяты из [1]. Мнимая часть () была подогнана двумя гауссовыми кривыми, соответствующими краю фундаментальной полосы поглощения, и лоренцианом, центрированным на 0.6 eV.

Для моделирования проводящей фазы была использована формула Друде p () =1, (2) ( + i) в которой плазменная частота и скорость релаксации в принципе зависят от частоты, но в простейшем случае были выбраны постоянными: p = 1.65 eV, = 0.5eV.

Существенное влияние на вид рассчитанных спектров оптической проводимости оказывают значения подгоночных параметров теории, которые определяют форму эллипсоидальных частиц диэлектрической и металлической фаз. Они задают отношение полуосей эллипсоида, лежащих в ab-плоскости (параметр 0 < <1), и отношение внеплоскостной полуоси к большей из плоскостных (параметр 0 < <1). Эти параметры входят в формулы поляризуемости частиц через деполяризационные факторы.

Рис. 1. Спектры оптической проводимости La2-x SrxCuO2. Сравнение с экспериментом в ab-плоскости при комнатной температуре. a — расчет, b — эксперимент [1]. p — объемная доля металлических Рассчитанные спектры оптической проводимости частиц, зависящая от степени легирования x.

La2-x Srx CuO4 представлены на рис. 1, a. Они носят иллюстративный характер и не являются оптимальной подгонкой к экспериментальным кривым, приведенным на рис. 1, b. Числа около кривых соответствуют объем- начиная с достаточно больших p. Мы связываем эту ной доле p металлических частиц, которая зависит от особенность, действительно наблюдаемую на эксперистепени легирования x. Расчет воспроизводит быстрое ментальном спектре, с эффектом возбуждения поверхуменьшение спектрального веса в зоне с переносом ностных плазмонов на границах раздела металличезаряда около 2.2 eV и формирование друдевского откли- ской и диэлектрической фаз. Этот тип резонансного ка, а также появление новой особенности при 1.5 eV, поглощения является специфическим для неоднородных Физика твердого тела, 2002, том 44, вып. Наноскопические неоднородности и оптические свойства легированных купратов зитной среды. Интересно отметить, что гораздо более интенсивный резонанс при 1.5 еV наблюдался в спектрах пропускания тонких пленок La2-x Srx CuO4 [7]. Такое поведение легко объяснить, исходя из геометрической природы рассматриваемой особенности, поскольку способ приготовления образца, внутренние напряжения в нем и т. п. могут оказывать влияние на форму границ фаз.

Приведенные на рис. 1, a теоретические спектры хорошо воспроизводят другую характерную особенность концентрационной зависимости оптической проводимости La2-xSrx CuO4 — пересечение (, x) около 1.7 eV при различных x. Существование такой точки естественно следует из двухфазной модели. В точке, где пересекаются кривые оптической проводимости чистого металла и диэлектрика, будут пересекаться и кривые, Рис. 2. Зависимость оптической проводимости от формы соответствующие их смеси, так как на этой частоте областей металлической и диэлектрической фаз. Меньшие изменение доли объема одной фазы за счет другой не числа соответствуют более уплощенным частицам.

меняет численного значения проводимости.

На рис. 3, a приведены экспериментальные спектры, а на рис. 3, b — рассчитанные спектры электронных потерь (EELS), которые определяются выражением Im(-1/()), явно зависящим как от мнимой, так и от вещественной части диэлектрической проницаемости.

Отметим, что в отличие от традиционных подходов в рамках теории эффективной среды пик EELS не связан напрямую с плазменной частотой, фигурирующей в формуле Друде.

Рассмотренная простейшая модель достаточно успешно передает многие характерные особенности оптических спектров выше 0.2 eV, но требует модификации для корректного описания низкоэнергетической области, где разные купраты демонстрируют универсальное поведение оптической проводимости, характеризующееся двумя компонентами при 0 и 1000 cm-1, разделенными провалом. Эта структура проявляется при понижении температуры и обычно связывается с возникновением псевдощели, однако в последнее время в некоторых работах указывается на возможность ее появления в результате фазовой неоднородности [8].

Для описания низкоэнергетических процессов в развиваемой модели следует учесть, во-первых, вклады различных механизмов поглощения, а во-вторых — неоднородность рассматриваемых систем. В то время как в Рис. 3. Экспериментальные спектры электронных потерь окрестности зарядового дефекта формируется хорошо при k = 0 [1] (a) и расчет при тех же параметрах, котоэкранирующая проводящая фаза с малой скоростью рые использовались при расчете оптической проводимости на релаксации квазичастиц, в периферических областях рис. 1, a (b).

на краю потенциальной ямы квазичастицы близки к локализации, а их скорость релаксации возрастает за счет развитых флуктуаций. На также может оказывать сред и не связан с переходами в электронном спектре влияние малый конечный размер самой квазиметалличечистых фаз. Его параметры существенно зависят от ской капли. В поглощение такой системы вносят вклад геометрии частиц, образующих композитивную среду. электронные переходы внутри зародыша проводящей Чтобы продемонстрировать влияние формы частиц на фазы, а также механизмы, не связанные с внутренней вид оптической проводимости, мы приводим на рис. 2 структурой зародыша, но характеризующие эту фазу три спектра, рассчитанные при фиксированных физи- в целом, например дрейф зародыш во внешнем поле.

ческих парметрах и различной форме частиц компо- Это последнее представление является упрощенным.

8 Физика твердого тела, 2002, том 44, вып. 1458 А.С. Москвин, Е.В. Зенков, Ю.Д. Панов Из экспериментальных данных следует значение порядка 25 meV. На рис. 4 приведен ряд спектров оптической проводимости для различных концентраций металлической фазы, а также значений 0 и 1, 2.

Эти результаты показывают, что небольшое усложнение модели, делающее ее более реалистичной, приводит к весьма нетривиальному виду оптической проводимости, передающему характерные особенности, наблюдаемые в эксперименте.

Таким образом, предложенная феноменологическая модель обладает значительной общностью и может быть применена к широкому классу сильнокоррелированных систем, к которым относятся различные оксидные ВТСП, а также, например, манганиты лантана. В ее основе лежит представление о формировании зародышей проводящей фазы в минимумах потенциального рельефа, который возникает при легировании исходного диэлектрика. Для описания оптических свойств такой неоднородной системы была использована теория эффективной среды, позволяющая моделировать ее диэлектрическую проницаемость в широком диапазоне концентрации легирующей примеси. Рассчитанные в диапазоне 0.2-2 eV спектры оптической проводимости и электронных потерь системы La2-x Srx CuO4 разумно согласуются с имеющимися экспериментальными данными и позволяют объяснить с единых позиций многие из их характерных особенностей.

Список литературы [1] S. Uchida, T. Ido, H. Takagi et al. Phys. Rev. B43, 7942 (1991).

[2] A. Lucarelli, S. Lupi, P. Calvani et al. Cond-mat/0106402.

[3] F.V. Kusmartsev. Europhys. Lett. 54, 786 (2001).

[4] W.F. Brinkman, T.M. Rice. Phys. Rev. B2, 4302 (1970).

[5] R.J. Gooding. Phys. Rev. Lett. 66, 2266 (1991).

[6] Ping Sheng. Rev. Lett. 45, 60 (1980).

[7] M. Suzuki. Phys. Rev. B39, 2321 (1989).

Рис. 4. Спектры низкочастотной оптической проводимости [8] D. Mihailovic, T. Mertelj, K.A. Mller. Phys. Rev. B57, для различных концентраций металлической фазы p и значе- (1998).

ний параметров 0, 1 и 2. Вертикальной чертой отмечена граничная частота перехода 0 от низкочастотного к высокочастотному режиму. Интервалы изменения эффективной скорости релаксации 1 < < 2 и плазменной частоты p1

Более вероятным мы считаем возникновение коллективной моды в системе зародышей (типа волн зарядовой плотности) и связанного с ней поглощения.

При построении простой феноменологической модели перечисленные факторы можно учесть путем введeния частотной зависимости эффективных параметров в формуле Друде (2). В частности, мы рассмотрели ступенчатую зависимость () и p(): при некоторой частоте 0 происходит переключение с режима „хорошего“ металла (1 = 0.05 eV, p1 = 0.6eV) на режим „плохого“ металла (2 = 0.5eV, p2 = 1.75 eV).




© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.