WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     | 1 || 3 |

зависимости энергии поляроноподобных состояний E1,2 от В ”режиме слабого конфайнмента” (Rex < R) краевые размера квантовой точки (R, L) для случая колебательного оптические спектры КТ определяются состояниями эксирезонанса пары нижних дырочных состояний с продольным тонов Ванье, для классификации которых необходимо оптическим фононом. Сплошные и штрих-пунктирные линии использовать шесть квантовых чисел, а не три, как относятся к сферическим радиусом R и кубическим с ребром L для электронных (дырочных) состояний. Три квантовых квантовым точкам соответственно. Пунктирные линии покачисла относятся к трансляционному движению экситона зывают размерную зависимость состояний 2; 0 и 1; 1. На вставке — матричный элемент электрон-фононного взаимодей- как целого и три описывают относительное движение ствия как функция характерного линейного размера квантовой электрона и дырки в экситоне. При аналитических расчеточки.

тах в режиме слабого конфайнмента для энергетических уровней размерного квантования и огибающих волновых функций экситона в сферических и прямоугольных КТ Физический смысл этого ограничения легко понять на обычно используют следующие выражения [4]:

примере прямоугольных КТ, если обратить внимание на 2 природу функций Gi. Они возникают благодаря интеRy knl Enlm;n l m = Eg - +, грированию соответствующих пространственных частей n 2 2M волновых функций электронных состояний и фонона по длине ребра КТ. Для достаточно больших длин такие nlm;n l m (x,X) =nlm(x)n l m (X), (20) интегралы аппроксимируются символами Кронекера или даже -функциями, которые являются математическим 2 Ry kn выражением закона сохранения волнового вектора. ТаEn;n l m = Eg - +, n 2 2M ким образом, функции Gi являются дискретным аналогом символов Кронекера и обладают острым максимумом при некоторых значениях фононных квантовых n;n l m (x,X) =n(x)n l m (X), (21) чисел ni. В частности, для пары нижних их электронных где штрихованные квантовые числа описывают относостояний n1 = (1, 1, 1) и n2 = (2, 1, 1) функции Gi 2 максимальны для фононной моды n =(2, 1, 1) и асим- сительное движение, Ry = µe2/20 — экситонный птотически спадают с ростом ni как n-3. Аналогичный Ридберг, M = mc + mh, µ = mcmh/M, nlm(x) и n(x) i анализ можно провести и для сферических КТ. Именно определяются формулами (11) и (13) соответственно, это обстоятельство и позволяет нам ограничиться одно- n l m (X) — водородоподобные волновые функции экмодовой моделью электрон-фононного взаимодействия ситонов Ванье. Экситон-фононное взаимодействие фрепри описании КР.

лиховского типа в сферических КТ было детально исслеРежим сильного конфайнмента реализуется в КТ по- довано двумя из авторов ранее [4,10]. В прямоугольных лупроводников с большим боровским радиусом эксиКТ матричные элементы этого взаимодействия имеют тона, Rex. Этому условию удовлетворяют, например, следующий вид:

соединения AIIIBV, где Rex 10 нм. Однако из-за того, что эффективная масса электрона в этих материалах 2l1 + n крайне мала, КР возможен лишь в валентной зоне.

Vn2,n = efnGxGyGz l2m 2;n1,n 1l1m 2l2 + Оценки показывают, что это справедливо и для КТ на основе полупроводниковых соединений AIIBVI (CdSe, l20 l2m n;2q CdS и т. д.). Для иллюстрации размерной зависимости (-1)q(4q + 1)C2q0;l10C2q0;l1m1Jn2l2;n1l1, (22) перенормировки энергетического спектра сферических q=Физика и техника полупроводников, 2001, том 35, вып. 1456 А.В. Федоров, А.В. Баранов, A. Itoh, Y. Masumoto выбирать полупроводниковый материал, для которого Rex не слишком велик. В этом смысле наиболее подходящими являются КТ на основе CuCl (0 = 5.95, = 4.84, LO = 25.6мэВ, mc = 0.5m0, mh = 1.6mи Rex = 0.7нм [3]). На рис. 2 приведены результаты расчета перенормировки энергетического спектра сферических и кубических КТ CuCl при КР между двумя нижними экситонными состояниями. На вставке показана размерная зависимость соответствующего матричного элемента экситон-фононного взаимодействия. Видно, что эффект антипересечения возникает и для КТ в режиме слабого конфайнмента.

3. Эксперимент Рис. 2. Квантовые точки CuCl в режиме слабого конфайнмента: зависимости энергии поляроноподобных состояний E1,2 от Для исследования перенормировки энергетического размера квантовой точки для случая колебательного резонанса спектра КТ, индуцированной КР между низкоэнергетичепары нижних экситонных состояний с продольным оптическим фононом. Сплошные и штрих-пунктирные линии относятся к скими состояниями экситонов, мы получили и проаналисферическим радиусом R и кубическим с ребром L квантозировали спектры двухфотонно возбуждаемого вторичвым точкам соответственно. Пунктирные линии показывают ного свечения (ДВС) неоднородно уширенного ансамбля размерную зависимость состояний 2; 0 и 1; 1. На вставке — КТ CuCl в матрице NaCl. Использование кристалличематричный элемент экситон-фононного взаимодействия как ской матрицы связано с тем, что полосы в спектрах люфункция характерного линейного размера квантовой точки.

минесценции КТ уже, чем для КТ в стеклянной матрице, что позволяет провести более точные измерения их положения в спектре. В то же время параметры экситонов где fn и Gi совпадают с (18) и (19), в КТ на основе CuCl в матрице NaCl достаточно хорошо известны [11–13]. Установлено, что нанокристаллы CuCl n;s Jn2l2;n1l1 = dXX2[ js(hknX) - (-1)s js(cknX)] имеют не сферическую форму, а кубическую [11,12] или даже форму прямоугольного параллелепипеда [13].

Надежно установлено [13], что размерная зависимость Fn2l2(X)Fn1l1(X), (23) энергии нижних экситонных состояний хорошо описыFn l (X) — радиальная часть водородоподобной волновой ваются выражением (21).

функции, h = mh/M, c = mc/M. В приложениях Допированный CuCl кристалл NaCl был выращен понаибольший интерес представляет фрелиховское взаимоперечным методом Бриджмена и отожжен при темперадействие экситонов, находящихся в основном состоянии туре, подходящей для роста нанокристаллов CuCl. Обраотносительного движения электрона и дырки n = 1, зец имел средний размер КТ 2.4 нм и характеризовалl = 0, m = 0. Тогда матричные элементы экситонся большой дисперсией по размерам. Спектр однофотонфононного взаимодействия в сферических и прямоугольного поглощения образца при температуре 2 K приведен ных КТ существенно упрощаются и отличаются от сона рис. 3, a. Осциллирующая тонкая структура, модулиответствующих выражений сильного конфайнмента (14) рующая полосу поглощения, соответствует послойному и (17) лишь дополнительным множителем увеличению размеров нанокристаллов [11]. Диапазон изменения энергетического зазора между нижним (111) 1 B(k) = -, (24) h c и следующим по энергии (211) состояниями экситонов (1 + k/4)2 (1 + k/4)находился в области энергий LO-фононов объемного c(h) где k =(c(h)Rexk)2, k = knl для сферической и k = kn кристалла CuCl и мог быть просканирован в одном образце без существенных потерь в интенсивности сигналов.

для прямоугольной КТ. Наличие этого множителя крайне существенно, так как он чувствителен к зон- Здесь и далее для обозначения экситонных состояний мы используем квантовые числа трансляционного движения ным параметрам полупроводника (эффективные массы экситона (см. предыдущий раздел).

электронов и дырок) и меняет размерную зависимость взаимодействия. В частности, если эффективные массы Спектры ДВС возбуждались импульсным излучением совпадают, то эта часть взаимодействия равна нулю. перестраиваемого по частоте титан-сапфирового лазера, В случае kRex 1, B(k) =k2R2 (mh - mc)/2M и, следо- накачиваемого излучением второй гармоники акустоex вательно, матричные элементы пропорциональны R-5/2. оптически модулированного Nd+3 : YAG-лазера. ПарамеПоскольку при увеличении размера КТ экситон- тры линейно поляризованного возбуждающего излучефононное взаимодействие резко уменьшается, для на- ния были следующие: длительность импульса 100 нс, блюдения КР в режиме слабого конфайнмента следует частота повторения 1 кГц, импульсная мощность 3 кВт Физика и техника полупроводников, 2001, том 35, вып. Перенормировка энергетического спектра квантовых точек в условиях колебательного... Селективное по размерам КТ возбуждение спектров дает возможность тестировать энергетическую структуру КТ разных размеров при изменении энергии возбуждающих фотонов. На рис. 4 приведена схема, иллюстрирующая формирование спектра вторичного свечения ансамбля КТ с широким распределением по размерам.

Возбуждающее излучение с определенной энергией фотонов одновременно генерирует экситоны как в нижнем энергетическом состоянии КТ подходящего размера, так и в высокоэнергетических состояниях КТ большего размера, удовлетворяющих выражению 2 = En;000, где En;000 определена в (21). Тогда спектры вторичного свечения формируются за счет аннигиляции экситона в нижнем энергетическом состоянии (111), как непосредственно возбуждаемого светом (рис. 3, b, полоса RF), так и заселяемого за счет внутризонной релаксации из высокоэнергетических состояний. Анализ зависимости энергии полос от энергии возбуждающих фотонов с использованием формулы (21) позволяет получить данные об энергетической структуре КТ. Обычно для этого используют зависимость энергетического зазора (”стоксова сдвига”) между полосой RF и другими полосами в спектре, E - ERF, от индуцированного пространственным ограничением сдвига энергии нижнего экситонного состояния, E111 - Eex, где Eex = Eg - Ry — энергия экситона в объемном материале. Очевидно, что в случае селективного по размерам возбуждения E111 = 2.

Рис. 3. a — спектр однофотонного поглощения квантовых точек CuCl, выращенных в кристалле NaCl; толщина образца 0.3 мм, температура 2 K; Eex — энергия экситона в объемном материале. b — спектры ДВС квантовых точек CuCl в матрице NaCl, соответствующие разным энергиям возбуждения (показаны удвоенные энергии фотонов в эВ). Ось абсцисс соответствует стоксову сдвигу E - ERF энергии ДВС относительно полосы резонансной флюоресценции RF. 1,2 — анализируемые полосы.

и спектральная ширина 1 мэВ. Излучение фокусировалось линзой с фокальной длиной 60 мм на образец, помещенный в сверхтекучий гелий. Вторичное свечение собиралось в направлении ”вперед”, диспергировалось монохроматором (0.25 м) с одной дифракционной решеткой (1200 штрихов/мм) и детектировалось охлаждаемой жидким азотом CCD-камерой в спектральной области удвоенной энергии возбуждающих фотонов. Общее Рис. 4. Схема, иллюстрирующая формирование спектра ДВС спектральное разрешение эксперимента соответствовало на примере ансамбля кубических квантовых точек с широким 1.5 мэВ. Возбуждающее излучение, прошедшее через распределением по размерам при возбуждении излучением с удвоенной энергией фотонов 2. L — длина ребра куба, образец, надежно подавлялось фильтром на основе наEex — энергия экситона в объемном материале. Сплошные сыщенного водного раствора CuSO4. Интенсивность линии — размерная зависимость энергий нижних экситонных ДВС была квадратична по интенсивности возбуждающесостояний (обозначения см. в тексте), штриховая — состояние го излучения, что подтверждает двухфотонный характер ”экситон+LO-фонон”. Волнистые линии показывают каналы генерации экситонов. Спектры были скорректированы на внутризонной релаксации экситонов из возбужденных состояпоглощение испускаемого света, поскольку оптическая ний в основное. Отмечена область колебательного резонанса плотность образца сильно изменяется в исследуемом между нижним и следующим по энергии экситонными состояспектральном диапазоне.

ниями.

4 Физика и техника полупроводников, 2001, том 35, вып. 1458 А.В. Федоров, А.В. Баранов, A. Itoh, Y. Masumoto состояний имеют следующий вид:

2 E111 = Eex + + 2, 2ML2 2 E211 = Eex + + 2, (25) 2ML2 а матричный элемент экситон-фононного взаимодей(1) (211) (211) ствия V2,1 = V211,111B(k211), где V211,111 и B(k211) определены выражениями (17) и (24) соответственно. На рис. показано, что результаты расчета стоксовых сдвигов анализируемых полос и экспериментальные данные совпаРис. 5. Зависимость стоксова сдвига полос ДВС (см. рис. 3, b) дают при значении = 1.45, которое было определено от 2 - Eex, показывающая эффект антипересечения сометодом наименьших квадратов.

стояний 211 и 111+LO при колебательном резонансе между Наша модель также описывает аналогичные эксперисостояниями 211 и 111 в квантовых точках на основе CuCl.

ментальные данные, полученные в работе [6], которые Диаметр кружков соответствует экспериментальным ошибкам отличаются от наших лишь наклоном асимптотики определения энергии полос. Пунктирные линии — энергии со(см. рис. 5). Прекрасное совпадение расчета и экспериответствующих состояний при отсутствии экситон-фононного мента получается в этом случае при значении параметра взаимодействия; сплошные линии — результат расчета для квантовых точек в форме прямоугольного параллелепипеда. = 1.55. Это означает, что в цитируемой работе нанокристаллы CuCl имели форму прямоугольного параллелепипеда с длинным ребром несколько большим, чем у исследуемых нами. Это вполне естественно, поскольку Пример использования такого подхода для определеусловия приготовления образцов были различными.

ния энергетического спектра экситонов сферических КТ Следует отметить, что в соответствии с правилами CuCl в стеклянной матрице можно найти в [14]. Здесь мы отбора в КР участвует фонон с квантовыми числаограничимся анализом полос, связанных с состояниями ми 211. Энергия этого фонона (24 мэВ), используемая 211 и 111+LO, при возбуждении КТ в области КР между в расчетах, была определена из стоксова сдвига полосы двумя нижними экситонными уровнями (рис. 4). Как 111 + LO, измеренного в пределе малых 2 - Eex. Депоказано выше, при КР снимается вырождение состоя- тальный анализ показывает, что вдали от резонанса, при ний 211 и 111+LO, что будет проявляться как эффект больших 2 - Eex, соответствующих возбуждению КТ малых размеров, энергия поляроноподобного состояния антипересечения.

стремится к асимптотическому значению E111 + На рис. 3, b показан представительный набор спекгораздо медленнее, чем в случае малых 2 - Eex.

тров ДВС, соответствующих возбуждению излучением Такое поведение связано с сильной размерной зависис разной энергией фотонов. Символами 1 и 2 отмечены мостью экситон-фононного взаимодействия (см. вставку анализируемые полосы. Видно, что спектры существенно на рис. 2). Эта зависимость приводит к тому, что для КТ зависят от энергии возбуждения. На рис. 5 приведены малых размеров влияние КР на энергетический спектр зависимости стоксовых сдвигов этих полос от 2 - Eex, существенно даже вдали от КР. С ростом размера КТ ясно демонстрирующие эффект антипересечения в облавеличина экситон-фононного взаимодействия становится сти КР.

пропорциональной R-5/2, и для больших R влиянием КР на энергетические спектры можно пренебречь.

4. Обсуждение 5. Заключение Мы сопоставили экспериментальные данные с расчеВ заключение сформулируем основные результаты том, выполненным в рамках разработанной нами модели работы.

Pages:     | 1 || 3 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.