WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Физика твердого тела, 2002, том 44, вып. 8 Разделение фаз и проявление наноскопических неоднородностей в оптических спектрах манганитов © А.С. Москвин, Е.В. Зенков, Ю.Д. Панов, Н.Н. Лошкарёва, Ю.П. Сухоруков, Е.В. Мостовщикова Уральский государственный университет, 620083 Екатеринбург, Россия Институт физики металлов Уральского отделения Российской академии наук, 620219 Екатеринбург, Россия E-mail: Eugene.Zenkov@usu.ru Особенности частотной и температурной зависимостей оптических спектров допированных манганитов удается объяснить, исходя из предположения об их фазовой неоднородности. С помощью модели эффективной среды рассчитаны спектры оптической проводимости для системы La1-x Srx MnO3 в широком диапазоне изменения x.

Работа частично выполнена благодаря финансовой поддержке гранта CRDF REC-005, гранта E00-3.4-280 Минобразования РФ, а также гранта Российского фонда фундаментальных исследований (№ 01-02-96404).

Оптическая спектроскопия является одним из основ- 1. Эффекты фазовой неоднородности ных методов исследования электронной структуры в манганитах конденсированных сред. В допированных манганитах La1-x Srx MnO3 оптическая проводимость () демонУчет разделения фаз позволяет по-новому взглянуть стрирует ряд интересных особенностей, отражающих пена характерные особенности оптических спектров допирестройку низкоэнергетического электронного спектра рованных манганитов. Возможные механизмы разделеи переход металл–изолятор. Согласно [1], в диапазоне ния фаз в манганитах давно обсуждаются в литерату0-10 eV спектр оптической проводимости исходного ре [6,7]. Конкуренция двойного обмена и кинетического диэлектрика LaMnO3 состоит из трех зон, центрировклада в функционале энергии ванных на 2, 6 и 9 eV. В системе La1-x Srx MnO3 уже при небольших концентрациях Sr происходит сложное E = -znt cos /2 + zJS2 cos, (1) перераспределение спектральной плотности (рис. 1), сопровождающееся ее переносом в область меньших где t — интеграл переноса, n — плотность электронов, энергий и появлением особенности около 4.5 eV [2]. При z — число ближайших соседей, J — обменный интеx = 0.15 в области диэлектрической щели около 1.5 eV грал, делает образование зародышей проводящей фазы с формируется новая полоса поглощения, эволюциониру- неколлинеарным упорядочением спинов энергетически ющая при больших x в друдевский пик.

выгодным по сравнению с однородным состоянием.

Температурная зависимость оптической проводимо- Простейшая оценка радиуса зародыша R следует из сти La1-x Srx MnO3 демонстрирует аномальное пове- соотношения дение. Измерения, проведенные на поликристалле 3 3/4 R 4 |t| La7/8Sr1/8MnO3, показали, что в окрестности 0.4 eV при = (2) температуре 210 K появляется дополнительная полоса 3 a 3 4zJSпоглощения, интенсивность которой растет с пони(a — постоянная решетки) и приводит к величине жением температуры до 15 K, а положение остается неизменным [3]. Имеющиеся данные исследований мо- порядка 10 [7,8]. Формула (2) была получена в предположении, что электроны в капле проводящей фазы ведут нокристаллических составов противоречивы, но также свидетельствуют о значительной температурной зависи- себя как свободные.

мости (). Так, в [4] обнаружено, что в системе с Неоднородные среды во многом существенно отлиx = 0.175 (Tc = 283 K) понижение температуры с 290 чаются по своим свойствам от однородных. Одно из до 9 K сопровождается интенсивным переносом спек- наиболее интересных проявлений их специфики состоит трального веса в диапазоне 0-3 eV в сторону мень- в появлении дополнительных особенностей в спектрах ших энергий, где становится почти не зависящей поглощения, которые соответствуют так называемым от частоты. С другой стороны, спектры, полученные геометрическим резонансам, или резонансам Ми. Они на образце того же состава в [5], выглядят иначе и не связаны с электронными переходами и появляются показывают более плавную температурную зависимость. в результате возбуждения поверхностных плазмонов Как было указано в [5], причина такого расхождения на границах неоднородностей, не имея, таким обраможет быть связана с технологией приготовления об- зом, аналога в однородных системах. Закон дисперсии разцов, в частности со шлифованием их поверхностно- поверхностных мод зависит от геометрической формы го слоя. частиц неоднородной среды.

Разделение фаз и проявление наноскопических неоднородностей в оптических спектрах манганитов Фазовая неоднородность допированных манганитов позволяет привлечь для феноменологической интерпретации их свойств формализм теории эффективной среды. Так, наблюдаемые оптические свойства бинарной смеси можно описывать эффективной диэлектрической проницаемостью, простейшее выражение для которой имеет вид eff 1 eff c1 + c2 = 0, (3) eff + 21 eff + где i — диэлектрическая проницаемость i-й компоненты, c1 — ее концентрация. Формула (3) соответствует приближению эффективного потенциала в теории неупорядоченных систем. Обобщение на случай произвольной эллипсоидальной формы частиц смеси достигается введением деполяризационных факторов, аналогичных размагничивающим факторам.

2. Теория эффективной среды:

сравнение с экспериментом Мы использовали модель эффективной среды [9] для полуколичественного описания концентрационной и температурной зависимости La1-x Srx MnO3. В этой модели две компоненты бинарной смеси выступают в роли ядра и оболочки фиктивных частиц, составляющих композит. Такая модель аналогична кластерной модификации теории среднего поля в духе приближения Бете– Пайерлса. Отметим, что модель эффективной среды была успешно применена [10] для объяснения температурной зависимости коэффициента Зеебека родственной системы La0.67Ca0.33MnO3.

Данные о затравочной диэлектрической проницаемости недопированного LaMnO3 были взяты из [1,2] и аппроксимированы лоренцевыми кривыми. В качестве выражения для диэлектрической проницаемости капель проводящий фазы была принята формула Друде p () =1 -, (4) ( + i) в которой плазменная частота p и обратное время релаксации рассматривались как подгоночные параРис. 1. Оптическая проводимость монокристаллического метры. Для моделирования межзонного перехода, проявLa1-x SrxMnO3 при комнатной температуре. a — экспериляющегося при x > 0.2 около 4.5 eV, к формуле (4) была мент [2], b — расчет по теории эффективной среды для дописана лоренцева функция. Форма частиц проводящей разных значений относительного объема проводящей фазы p:

и диэлектрической фаз была принята сферической.

1 — p = 0.05, 2 — 0.15, 3 — 0.35, 4 — 0.55, 5 — 0.75.

На рис. 1 представлены результаты расчетов оптической проводимости и соответствующие экспериментальные спектры. Параметры формулы Друде p = 1.9eV и = 0.5 eV. Полученные кривые не являются опти- частоты и обратного времени релаксации металлической фазы. Рассмотрим, например, представленную мальной подгонкой и имеют иллюстративное значение.

на рис. 2 серию рассчитанных спектров, моделируТем не менее в целом они правильно передают основные закономерности изменения () при допировании. ющих (, T ) для поликристалла La7/8Sr1/8MnO3 в Температурную зависимость оптической проводимо- диапазоне T = 210 - 15 K [3]. Согласно фазовой диасти удается описать с помощью надлежащей вариа- грамме [11], при понижении температуры до критиции параметров модели — концентрации, плазменной ческой (Tc 190 K) происходит переход парамагнитФизика твердого тела, 2002, том 44, вып. 1454 А.С. Москвин, Е.В. Зенков, Ю.Д. Панов, Н.Н. Лошкарёва, Ю.П. Сухоруков, Е.В. Мостовщикова максимум поглощения появляется как геометрический резонанс, положение которого преимущественно определяется формой зародыщей металлической фазы. Таким образом, неизменность положения этой полосы, отмеченная в [3], также находит естественное объяснение.

Разделение фаз является одним из наиболее интересных и активно исследуемых аспектов физики сильнокоррелированных систем. В допированных купратах и манганитах его экспериментальным подтверждением служит появление квазиметаллической зоны свободных носителей заряда в спектрах поглощения, центрированной около = 0 eV. Для систем с наноскопическим масштабом неоднородности простая, но информативная феноменология может быть получена в рамках теории эффективной среды. Мы применили этот подход для описания концентрационной и температурной зависимостей оптической проводимости системы La1-xSrx MnO3, получив разумное согласие с эксперментом. При этом было найдено, что некоторые особенности спектров могут быть не связаны с электронными переходами и объясняются возбуждением поверхностных плазмонов на границах раздела фаз (резонансы Ми), будучи обязанными своим появлением фазовой неоднородности допированной системы.

Список литературы [1] J.H. Jung, K.H. Kim, D.J. Eom, T.W. Noh, E.J. Choi, J. Yu, Y.S. Kwon, Y. Chung. Phys. Rev. B55, 23, 15 489 (1997-I).

[2] K. Takenaka, K. Iida, Y. Sawaki, S. Sugai, Y. Moritomo, A. Nakamura. J. Phys. Soc. Japan 68, 6, 1828 (1999).

[3] J.H. Jung, K.H. Kim, H.J. Lee, J.S. Ahn, N.J. Hur, T.W. Noh, M.S. Kim, J.-G. Park. Phys. Rev. B59, 5, 3793 (1999).

[4] Y. Okimoto, T. Katsufuji, T. Ishikawa, A. Urushibara, Рис. 2. a — температурная зависимость оптической прово- T. Arima, Y. Tokura. Phys. Rev. Lett. 75, 1, 109 (1995).

димости поликристалла La7/8Sr1/8MnO3 [3]: 1 — T = 210, [5] K. Takenaka, K. Iida, Y. Sawaki, S. Sugai, Y. Morimoto, 2 — 180, 3 — 160, 4 — 120, 5 — 80, 6 — 15 K. A. Nakamura. Cond-mat/9905310.

b — моделирование по теории эффективной среды (пояснение [6] Э.Л. Нагаев. УФН 165, 529 (1995).

в тексте): 1 — p = 0.01, p = 0.6eV, = 0.7eV, 2 — p = 0.3, [7] D.I. Khomskii. Physica B280, 325 (2000).

p = 0.9eV, = 0.5eV, 3 — p = 0.35, p = 0.99 eV, [8] Yiing-Rei Chen, Philip B. Allen. Cond-mat/0101354.

= 0.45 eV, 4 — p = 0.4, p = 1.0eV, = 0.47 eV. [9] Ping Sheng. Phys. Rev. Lett. 45, 1, 60 (1980).

[10] M. Jaime, P. Lin, S.H. Chun, M.B. Salamon, P. Dorsey, M. Rubinstein. Cond-mat/9808160.

[11] A. Urushibara, Y. Moritomo, T. Arima, A. Asamitsu, G. Kido, ный диэлектрик–ферромагнитный диэлектрик. В соот- Y. Tokura. Phys. Rev. B51, 20, 14 103 (1995-II).

ветствии с общими представлениями теории двойного обмена мы предполагаем, что переход к ферромагнитному упорядочению способствует развитию металлической фазы в диэлектрической матрице — концентрация зародышей возрастает, плазменная частота увеличивается в силу пропорциональности 2 1/meff t cos, где p — угол между направлением спинов ближайших соседей, t — интеграл переноса. Как видно на рис. 2, согласованное изменение параметров в соответствии с изложенными соображениями позволяет воспроизвести постепенный рост спектральной плотности в полосе около 0.4 eV в согласии с экспериментальными результатами [3]. Вместе с тем в нашей модели этот Физика твердого тела, 2002, том 44, вып.




© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.