WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Физика и техника полупроводников, 1998, том 32, № 11 Влияние дисперсии размеров на оптическое поглощение системы полупроводниковых квантовых точек © М.И. Василевский, А.М. де Паула, Е.И. Акинкина, Е.В. Анда† Нижегородский государственный университет им. Н.И. Лобачевского, 603600 Нижний Новгород, Россия UNICAMP, Campinas, SP, 13083-970 Brazil † Universidade Federal Fluminense, Niteroi, RJ, 24210 Brazil (Получена 27 ноября 1997 г. Принята к печати 18 мая 1998 г.) Линейное оптическое поглощение системы полупроводниковых квантовых точек, случайно расположенных в диэлектрической матрице, исследовано теоретически и экспериментально для системы CdTe/стекло.

Расчет эффективной диэлектрической функции системы, мнимая часть которой определяет поглощение, основан на модифицированном формализме Максвелл–Гарнетта, использующем диаграммную схему расчета усредненной перенормированной поляризуемости сферических квантовых точек. При этом учитываются как флуктуации поляризационного взаимодействия, связанные со случайным расположением сфер, так и дисперсия их размеров. Сравнение теоретических спектров с экспериментальными позволило определить средний размер и концентрацию квантовых точек. Оказалось, что зависимость этих параметров от времени отжига при получении образцов не согласуется с имеющимися представлениями о спинодальном распаде твердых растворов.

Введение спектров линейного оптического поглощения матриц SiO2 с микрокристаллами CdTe, выращенных из расплава Полупроводниковые микрокристаллы (квантовые точборосиликатного стекла с добавлением CdO и Te путем ки), выращенные внутри диэлектрической матрицы, серии последовательных отжигов.

представляют интерес с точки зрения нелинейных оптических эффектов. Возможность управления энергетичеТеория ским спектром за счет изменения размеров квантовых точек (КТ) и большая плотность состояний для соотЭффективная диэлектрическая функция ветствующих значений энергии делают такие системы композита перспективными также с точки зрения создания лазеров.

Получение композитных материалов, содержащих поРассмотрим изотропную диэлектрическую матрицу, лупроводниковые КТ, возможно с помощью различных содержащую случайно расположенные изолированные технологий [1–3], но к настоящему времени ни одна из друг от друга сферические включения. В приближении них не позволяет исключить разброс размеров микроэффективной среды ее диэлектрическая функция свякристаллов полупроводника.

зана с (перенормированной) поляризуемостью сфер Дисперсия размеров КТ приводит к тому, что дисуравнением Максвелл–Гарнетта:

кретные пики линейного оптического поглощения на - h частотах, отвечающих переходам между размерно-кван= n, (1) + 2 h тованными состояниями дырок и электронов, сильно уширяются. Чтобы учесть этот эффект, обычно прогде — диэлектрическая функция матрицы, n —конh изводят усреднение, используя спектр поглощения одцентрация сфер. Если положить равной обычной ной КТ и некоторую функцию распределения размеров поляризуемости диэлектрической сферы размером a0 с (ФРР) [4–6], что годится лишь как оценка. Такой подход постоянной диэлектрической функцией в однородной s справедлив в предельном случае очень малой объемной среде доли полупроводника f 0, так как не учитывает: - s h (a0) = a3, (2) 1) поляризационного взаимодействия КТ между собой и +s h 2) изменения показателя преломления с частотой света то (1) дает известную формулу Клаузиуса–Моссотти.

в области поглощения.

Общее уравнение для имеет вид [7] В настоящей работе предлагается основанная на мо -дифицированном формализме Максвелл–Гарнетта схе = V, (3) i j ма вычисления эффективной диэлектрической функции j (ЭДФ) композита, представляющего собой изолировангде ные полупроводниковые КТ в диэлектрической матрице. -= i, V V kj j ik В предлагаемом подходе учитываются как дисперсия размеров, так и диэлектрические флуктуации, связанные = i V 1 -, T i j j i j со случайным расположением КТ. Полученные форму лы применяются для моделирования экспериментальных = -. (4) T T T i j i j i j Влияние дисперсии размеров на оптическое поглощение системы... В (4) квантованными состояниями зоны проводимости Ee и 1 валентной зоны Eh, = e-iq(Ri-Rj)(1 -i j)ij T i j Ri j e = Ee + Eh + Eg - 1.8 /, (8) aex — тензор диполь-дипольного взаимодействия, —еди- ничный тензор, Ri j = |Ri -Rj|, индексы i и j нумеруют Eg — ширина запрещенной зоны полупроводника, сферы, а угловые скобки означают усреднение по их и — его высокочастотная и статическая диэлектри-ансамблю. Разложение в (3) по степеням ( ) V V i j i j ческие проницаемости, — набор квантовых чисел, приводит к уравнению типа уравнения Дайсона [7,8], нумерующих дипольно-активные состояния электроннов котором усреднение по реализациям беспорядка в дырочной пары. Последнее слагаемое в (8) есть коррасположении сфер может быть выполнено с помощью реляционная поправка [10], aex — боровский радиус диаграммной техники, описанной в [7].

объемного экситона.

Кроме топологического имеется еще беспорядок, свяВ приближении эффективной массы и в предположезанный с дисперсией размеров сфер. В определенном нии бесконечно высокого потенциального барьера между приближении (аналогичном приближению усредненной полупроводником и диэлектриком уровни энергии элекT -матрицы в теории сплавов) оба усреднения можно тронов определяются квантовыми числами n и l идаются выполнить и получить следующий результат [8]:

формулой [11] 2 Kn,l 1 - 1 - Ee =, (9) = da0(a0) F(a0), (5) 2meaгде Kn,l — n-й корень l-й сферической функции Бесселя, где me — эффективная масса электрона.

8 (a) Систематика уровней энергии дырок сложнее из-за = n(a0) da F(a), (6) 3 (a0 + a)перемешивания состояний, отвечающих разным подзонам валентной зоны полупроводников со структурой а F(a) — функция распределения размеров сфер a.

алмаза или сфалерита; она рассматривалась в [12–15].

Формулы (1), (5) и (6) связывают, таким образом, Дырочные состояния классифицируются по значениям ЭДФ композитного материала с диэлектрическими функглавного квантового числа n и полного момента F.

циями матрицы и включений. Коэффициент линейного Для каждого значения F имеются два разных состояния оптического поглощения определяется обычным обра (четное и нечетное), а по проекции полного момента M зом через :

имеется вырождение.

=, В обозначениях [15] в предельном случае сильного c спин-орбитального расщепления ( 0) основным 1/ состоянием дырок является 1S3/2. Его энергия дается = | | -Re /2.

формулой 2 Kh Нетрудно убедиться, что при f Eh =, (10) 2mhha = da(a)F(a); где Kh определяется уравнением [14] jF+1/2(Kh1/2) jF-3/2(Kh) 1/ (1 + 3 f ); f Im.

h h 6F - + jF-3/2(Kh1/2) jF+1/2(Kh) =0 (11) 2F + Диэлектрическая функция микрокристалла с F = 3/2, = mlh/mhh. Здесь mlh и mhh — массы легкой Диэлектрическая функция микрокристалла в области и тяжелой дырки.

межзонных оптических переходов имеет вид (см., наприЭто же уравнение определяет четные дырочные сомер, [9]) стояния 2S3/2, 3S3/2,... (следует брать соответственно 2-й, 3-й и т. д. корни (11)), в которые возможен переход 4e = 1 + электрона из состояния 1Se.

s m22V Переходы электрона из состояния 1Pe возможны l в дырочные состояния 1P1/2 (в (10) следует взять 1 |p|2 +, (7) 1 Kh = -1/21, где 1 — 1-й корень 1-й сферической - + функции Бесселя), 1P3/2 (уравнение для нечетных соl стояний написано в [14]), 1P3/2 (Kh определяется (11) с где V — объем, m0 — масса свободного электрона, p — матричный элемент оператора импульса между F = 5/2) и т. д.

7 Физика и техника полупроводников, 1998, том 32, № 1380 М.И. Василевский, А.М. де Паула, Е.И. Акинкина, Е.В. Анда Все вышеперечисленные состояния электронно-дырочной пары являются вырожденными по M и проекции полного электронного момента je = s + l. Основное состояние (1Se, 1S3/2), таким образом, 8-кратно вырождено, но лишь g1 = 4 комбинации проекций электронного и дырочного моментов отвечают радиационно-активным в дипольном приближении состояниям.

Квадрат матричного элемента, фигурирующий в (7), может быть записан как P2g1 hedr, где P2 определяется симметрией блоховских амплитуд (кейновский матричный элемент импульса), Рис. 1. Экспериментальные спектры поглощения образцов CdTe/стекло серии VCS37 непосредственно после остывания e =(22)1/2a-3/2 j0(r/a)Y00, расплава (1) и отжигавшихся при 560C в течение 22 (2) и 32 мин (3).

h = Cha-3/2 R0(r)Y00 + R2(r) Y2M, M R0(r) = j0(Khr/a) -j0(Kh), и сферические гармоники Ylm ортонормированы. Часть волновой функции дырки, содержащая R2(r), не дает вклада в рассматриваемый матричный элемент, поэтому R2(r) не написана. Для 0 Ch = 6.044, Kh = 5.76 [15], и вычисление квадрата интеграла дает I1 = 0.874.

Если пренебречь различием P2 для различных электронно-дырочных состояний, то формула (7) может быть переписана в следующем виде:

4e2P2 gI = 1 +. (12) s 2a3 ( - i)2 - В (12) введена естественная ширина спектральной линии Рис. 2. Экспериментальные спектры поглощения образцов CdTe/стекло серии VCS39, полученных двухстадийным от, а по смыслу g и I аналогичны g1 и I1.

жигом. Продолжительность второго (высокотемпературного) отжига при 540C ta, мин: 1 — 60, 2 — 150, 3 — 300, 4 — 420.

Диэлектрическая функция матрицы Известно, что стекла поглощают в ультрафиолетовой области спектра. Чтобы учесть это обстоятельство, закаливался в сосуде из нержавеющей стали. Полупродиэлектрической проницаемости следует приписать h водниковые микрокристаллы выращивались внутри стемнимую часть, частотную зависимость которой можно клянной матрицы путем последующих отжигов. Режимы описать гауссовой функцией:

отжигов варьировались.

0 ( - 0)На рис. 1 показаны спектры поглощения двух образцов Im = 0 exp -, (13) h серии VCS37, вырезанных из одной исходной матрицы и 0 подвергавшихся термообработке при 560C. Лучшие регде 0, 0 и 0 — параметры. Соответствующий (13) зультаты (с точки зрения квантово-размерных эффектов) вклад в Re может быть вычислен по соотношению h дал двойной отжиг. Образцы VCS39 (рис. 2) были полуКрамерса–Кронига.

чены отжигом сначала при 460C в течение ta =270 ч, затем при 540C (продолжительность второго отжига указана в подписи к рис. 2). На спектрах этих образцов Эксперимент виден ряд особенностей, связанных с переходами между Образцы стекол с микрокристаллами CdTe выращи- размерно–квантованными состояниями, тогда как для вались путем сплавления SiO2, B2O3, Na2O, ZnO и образцов VCS37 отчетливо проявляется только переход, легирующих материалов (CdO и металлического Te) в связанный с основным состоянием электронно-дырочной пропорции 1% по весу [3]. Далее расплав быстро пары (1Se, 1S3/2).

Физика и техника полупроводников, 1998, том 32, № Влияние дисперсии размеров на оптическое поглощение системы... Некоторые результаты исследований подобных образцов другими методами были опубликованы ранее [16].

Результаты моделирования и их обсуждение При вычислении теоретических спектров сначала подбирались параметры зоны оптического поглощения стекла без КТ с использованием спектров образцов, не подвергавшихся отжигу. В дальнейшем для отожженных образцов слегка изменялась лишь сила осциллятора в (13).

Моделирование спектров образцов с КТ осуществляли ориентируясь на основной пик поглощения. Подбирал- Рис. 3. Экспериментальный спектр поглощения образца VCS39, отжигавшегося 420 мин (сплошная линия), и расчетные ся средний размер КТ, обеспечивающий правильное спектры, полученные с учетом электронно-дырочных перехоположение пика; энергия вычислялась по формулам дов из табл. 1, с использованием ФРР Гаусса (1) и Лифшица– (8)–(10). При этом использовались следующие значения Слезова (2).

параметров CdTe: P = 7 · 10-8 эВ · см, Eg = 1.49 эВ (T = 300 K), mlh = me = 0.09m0, SS = 0.977 эВ.

Отметим, что в литературе приводятся разные данные для mhh (от 0.4m0 до 0.7m0), им соответствуют и разные значения Kh для состояния 1S3/2. Корень уравнения (11) изменяется с -1 почти линейно, принятому нами значению mhh = 0.5m0 отвечает Kh = 3.91.

Кроме основного, в учитывались перечисленные в s табл. 1 состояния электронно-дырочной пары. Их энергии в зависимости от радиуса КТ рассчитывались, как описано выше. Силы осцилляторов переходов, отвечающих их рекомбинации, подбирались.

Отметим также, что в (7) — значение диэлектриче ской проницаемости для Eg, которое, естественно, отличается от значения 7.8 для CdTe, известного из инфракрасной спектроскопии. Наш расчет вклада межРис. 4. То же, что на рис. 3, для образца VCS39, отжигавшезонных переходов для объемного CdTe дал значение гося 300 мин.

6, соответствующее указанному выше значению для Eg.

Теоретические спектры подгонялись под эксперименТаблица 1. Переходы, ответственные за поглощение в оптитальные с использованием гауссовой ФРР (варьироваческой области спектра для образца VCS лись два параметра: концентрация КТ и дисперсия размеров) и ФРР Лифшица–Слезова [17] (варьировалась толь№п.п. Переход E, эВ, нм gI/g1Iко концентрация). Результаты моделирования показаны 1 1S3/2 1Se 2.02 613 на рис. 3–5.

2 2S3/2 1Se 2.29 541 0.В целом соответствие теории и эксперимента хоро3 1P3/2 1Pe 2.57 482 2.шее. Частоты переходов, рассчитанные с учетом 4 3S3/2 1Se 2.70 459 0.l перемешивания состояний легких и тяжелых дырок, 5 1P5/2 1Pe 2.85 435 соответствуют экспериментально наблюдаемым — как 6 1SSS 1Se 2.93 423 1.видно, например, из рис. 3. Мы использовали одина7 1S3/2 1De 3.17 391 l 8 1P1/2 1Pe 3.36 369 1.2 ковую величину для всех переходов, подразумевая 9 1D7/2 1De 3.42 362 под этим однородное уширение спектральных линий 10 1PSS 1Pe 3.42 358 7.из-за взаимодействия с фононами. Вплоть до величины 11 1S3/2 2Se 3.47 20 мэВ этот параметр практически не влияет на форму спектра. В принципе в может давать вклад и неодПримечание. Приведенные значения энергии E (длины волны ) нородное уширение, связанное с искажениями формы рассчитаны для = 28 по формулам (8)–(10). Относительные КТ. Этот вклад должен быть больше для переходов с силы осцилляторов переходов (последняя колонка) были подобраны.

Значение 7.8 относится к совокупности трех последних переходов.

большей энергией и может приводить к дальнейшему Физика и техника полупроводников, 1998, том 32, № 1382 М.И. Василевский, А.М. де Паула, Е.И. Акинкина, Е.В. Анда сглаживанию соответствующих пиков, в соответствии с Таблица 2. Параметры, подобранные при моделировании спектров образцов VCS 39 с использованием ФРР Лифшица– экспериментальными спектрами.

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.