WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Физика твердого тела, 2002, том 44, вып. 7 Механизм и кинетика начальных стадий роста пленки GaN © С.А. Кукушкин, В.Н. Бессолов, А.В. Осипов, А.В. Лукьянов Институт проблем машиноведения Российской академии наук, 199178 Санкт-Петербург, Россия Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе Российской академии наук, 194021 Санкт-Петербург, Россия Фонд поддержки науки и образования, 192007 Санкт-Петербург, Россия (Поступила в Редакцию 28 мая 2001 г.

В окончательной редакции 25 октября 2001 г.) Изложены результаты теоретического анализа процессов роста на стадиях зарождения и оствальдовского созревания островков GaN в интервале температур 480-1000C на поверхности подложки, покрытой буферным слоем AlN. Показано следующее. (1) При температурах (T > 650C) рост отровков контролируется химической реакцией образования молекул нитрида галлия вдоль контура поверхности островка. Зарождающиеся в этой температурной области островки имеют широкий спектр размеров. (2) При температурах (T < 600C) рост островков контролируется поверхностной диффузией атомов азота. Зарождающиеся при этой температуре островки имеют практически одинаковые размеры. (3) При температурах 600-650Cпроисходит постепенное изменение механизма роста островков — от поверхностной диффузии, контролируемой диффузией азота с большой длиной свободного пробега, к процессу, контролируемому диффузией галлия с меньшей длиной свободного пробега. Вычислены значения пересыщения, потока и функции распределения зародышей GaN по размерам при разных температурах подложки. Построены диаграммы, описывающие эволюцию фазового состава островков GaN в зависимости от температуры.

Авторы считают своим приятным долгом поблагодарить Санкт-Петербургский научный центр РАН, Фонд поддержки науки и образования (Санкт-Петербург) и Российский фонд фундаментальных исследований (гранты № 02-0217216 и 02-0332471) за финансовую поддержку работы. Один из авторов (В.Н.Б.) пользовался также поддержкой программы „Поверхностные атомные структуры“ (грант № 5-4-99).

В последние годы основные усилия в электронике роста и поступающего на подложку потока атомов. Знана основе GaN направлены, во-первых, на получение ние механизмов роста островков позволяет эффективно качественных эпитаксиальных слоев на инородных под- управлять как их распределением по размерам, так и их составом [5]. В настоящее время экспериментальное ложках (SiC, Al2O3, GaAs) [1] и, во-вторых, на создание наноразмерных кристаллов GaN на поликристалличе- изучение начальных стадий роста GaN при гетероэпитаксии привлекает внимание исследователей [6], однаских подложках (SiO2, металлы) [2]. Получение знаний о ко теоретическое рассмотрение возможных механизмов зарождении и росте островковой пленки GaN для обеих роста пленки отсутствует.

технологий является основополагающим направлением.

Исследованию зарождения и роста островков GaN В работе [3] нами были исследованы ранние стадии на стадиях зарождения и оствальдовского созревания и зарождения пленок GaN, образующихся на поверхноспосвящена данная работа.

ти буферных слоев AlN при температурах подложки 480-1000C. На этой стадии островков еще так мало, что пересыщение и соответственно критичес1. Механизм и кинетика зарождения кий радиус Rcr островков не изменяются в процессе островков GaN роста. Затем, когда число зародышей на поверхности подложки становится больше, они начинают поглощать Для теоретического описания процесса зарождеподходящее к подложке вещество, снимая тем самым ния GaN необходимо иметь систему уравнений, опипересыщение, а Rcr на этой стадии начинает расти.

сывающую эволюцию островков стехиометрических соСкорость изменения определяется механизмом роста единений [4]. Для многокомпонентных стехиометричеотдельных островков. На стадии зарождения формируских соединений теоретическое описание представлено ется распределение островков, зависящее от механизлишь для стадии оствальдовского созревания [5], но ма их роста [4,5]. После стадии зарождения островки для однокомпонентных веществ и веществ, образующих при определенных условиях роста могут вступить в непрерывный ряд твердых растворов, теория зарождения стадию оствальдовского созревания, на которой они разработана [4]. В данной работе авторы обобщили взаимодействуют друг с другом через обобщенное диф- систему уравнений, описывающих зародышеобразование фузионное поле адатомов на поверхности [4,5]. На однокомпонентных веществ, на случай образования заэтой стадии формируется универсальное распределение родышей многокомпонентного стехиометрического соостровков по размерам, зависящее от их механизма единения. Опуская промежуточные выкладки, приведем 1338 С.А. Кукушкин, В.Н. Бессолов, А.В. Осипов, А.В. Лукьянов окончательный вид этой системы к моменту времени t. Выражения для H, можно найти в [4]. Видно, что ряд параметров, входящих в g(i, t) эти уравнения, в случае многокомпонентных соединений + [g(i, t)Vi] =0, (1) t i имеют иной смысл, чем в случае однокомпонентных веществ. Для нахождения величин, входящих в выраже(t) =(0) ния (3)–(8), нужно найти коэффициент k, зависящий от t механизма роста островков. Этот механизм определяет -GaN -+ [0 - (t )] dt - Nsa ig(i, t) dt, (2) значение параметра k, а соответственно и поведение величин I(t), N(t), (t) и функции распределения g(, t).

0 Согласно результатам, полученным в работах [4,5], где (t) — пересыщение в момент времени t, (0) — если k = 0, островки растут посредством поверхностпересыщение к моменту начала массового зарождения, ной диффузии атомов (молекул) в случае, когда длина GaN = (GaN)/(Ga + N), Ga, N — время жизни атосвободного пробега атомов (молекул) по поверхности мов Ga, N на подложке, Nsa = C0GaC0NN0, C0Ga, C0N — s R, где R — средний радиус основания островка.

равновесные концентрации Ga и N, N0 —равновесное Если k = 1/2, островки могут расти как за счет поверхчисло молекул GaN на подложке, g(i, t) — функция расностной диффузии, если s R, так и за счет механизма пределения островков по размерам, Vi —скорость роста встривания атомов (молекул) в островок, т. е. когда островка, состоящего из i атомов (молекул). Видно, химическая реакция на поверхности по контуру островка что в отличие от однокомпонентного вещества в случае лимитирует его рост. Случай k = 1 рассматриваться не многокомпонентного соединения некоторые параметры будет, так как он соответствует, согласно [5], случаю, определяются уже свойствами азота и галлия. Методы когда зародыши растут в конвективно перемешиваемых решения этой системы изложены в [4]; приведем здесь системах. Если k = 2, островки могут расти либо за лишь окончательный результат, полученный в случае счет механизма испарения–конденсации, либо (если есть малых и при постоянных потоках осаждаемых атодиффузия в газовой фазе) за счет химической реакции, мов. Это решение для многокомпонентного соединения когда атомы присоединяются по всей боковой поверхноимеет вид сти островка. Сделаем прогноз возможных механизмов роста островков при различных температурах подлож(t) =, (3) k 1 + T (t)k T (t) ки. В работе [5] была найдена высота h островков дискообразной формы, при которой происходит смена k I(0) exp -T (t)k T (t) механизма массопереноса от диффузии в газовой фазе к I(t) =, (4) k диффузии по поверхности. Выражение для этой высоты 1 + T (t)k T(t) применительно к GaN имеет вид N(t) =I(0)tkk T (t), (5) k B kBT N,s I(0)t0 t h g(, t) = exp - T (t) N 2mN N0 tk t0 tk NC0N mN NGa,s NC0N - k T (t) -, 0 T (t), (6) 1 + 1 +. (9) tk0 tGaC0GamGa GaN,s GaC0Ga tk g(, t) =0, > 0 T (t), Здесь Ga и N — соответственно удельные граничные tпотоки Ga и N, определяющие скорости присоединения T атомов к зародышу, i — объем атома i-го компонента;

t T = - xkk(x) dx, (7) i = Nsii exp(-Eai/kBT ), i — частота нормальных tk колебаний i-го атома на поверхности островков GaN, Eai — энергия адсорбции i-го атома с поверхности GaN, t0 0Nsa 1/(k+1) Nsi — плотность атомов сорта i на поверхности GaN, tk =. (8) GaN 0 (k + 1) I(0) mN и mGa — соответственно массы атомов Ga и N, где kB — константа Больцмана. Если средняя высота островJGaJNGaN ков на подложке he > h, островки будут расти по = i1/(k+1), 0 = - 1, Nsa средством испарения–конденсации. В противоположном H — работа образования островка, k — вспомогатель- случае они растут посредством диффузии на поверхная функция для всех возможных значений коэффициен- ности. Наши оценки показали, что при T > 480C та k. ic, ic — число атомов в критическом зароды- рост островков GaN происходит посредством поверхше, I(t) — поток островков новой фазы, образующихся ностной диффузии, поскольку оказалось, что he h.

к моменту времени t, N(t) — плотность зародившихся Рост островков GaN лимитируется величиной среднего островков к моменту времени t, (t) — пересыщение радиуса островка R [4,5], при которой происходит смена Физика твердого тела, 2002, том 44, вып. Механизм и кинетика начальных стадий роста пленки GaN механизмов роста D0Ns R =, (10) s где N0 — число мест адсорбции на поверхности подложки, N0 1/B2 (B — параметр решетки подложки) ns -p2 ln(si/R) i D0 =. (11) s DaiC0i i=Вформуле (11) D0 — обобщенный коэффициент диффуs зии (для GaN он характеризует скорость движения границы островка), C0i — равновесная концентрация адатомов вещества островка на подложке, pi — приведенные стехиометрические коэффициенты (для GaN pi = 1/2), Dai — коэффициент диффузии i-го компонента, si — длина свободного пробега атомов по поверхности, ns p2 -0 i s =, (12) siC0i i=pi — приведенные стехиометрические коэффициенты, взятые из [4], s — обобщенный удельный граничный поток, si — удельные граничные потоки Ga, N — были определены нами в работе [3]. Отметим, что формула (10) может быть использована для оценок, если только N R, Ga R. В противоположном случае, если N R, Ga R, необходимо, согласно [5], непосредственно сравнивать обобщенный коэффициент диффузии с коэффициентом s из уравнения (13). Этот Рис. 1. Зависимости диффузионных длин атомов Ga (Ga) коэффициент диффузии для GaN имеет вид и N(N) на поверхности подложки (a) и характерного времеDaGaDaNC0GaC0N ни t0 присоединения атома к поверхности (b) от температуры D0 =. (13) s роста.

4(DaGaC0Ga0N + DaNC0N0Ga) Если средний радиус островка в экспериментах Re R, рост лимитируется диффузией атомов на поверхности; если же Re R, рост лимитируется скороСкорость роста островков в форме плоского диска стью встраивания атомов азота и галлия вдоль контура в случае контроля роста встраиванием атомов вдоль островка в его поверхность. Для оценок значений R контура островка имеет вид [5] определим длины свободного пробега азота N и галлия Ga по формуле = (Daii)1/2. Оказалось, что 0 dR R d ln h s s R + = - 1, (14) с ростом температуры подложки значения N и Ga dt 2 dt kBTRh Rcr сближаются и при T > 700C становятся соизмеримыми (рис. 1, a). Как известно [6], при выращивании GaN где h — высота островка, R — радиус островка, Rcr — на поверхности AlN методом MBE диаметр островков критический радиус островка, — поверхностное натяпри зарождении составлял 15-20 nm. Видно, что длина жение зародыш–собственный пар, s — объем молекулы диффузии атомов N по поверхности GaN во всем химического соединения.

интервале температур меньше, чем экспериментально Отметим, что в общем случае на стадии массового определенный размер островка GaN, а диффузионная зарождения островков и на следующей стадии оствальдлина атома Ga становится меньше только при темперадовского созревания высота островков не остается потурах свыше 700C, что должно проявиться в изменении стоянной и равной высоте моноатомной ступеньки [5].

механизма роста нитрида галлия. Действительно, при В [5] было доказано, что на стадии оствальдовского T > 750C рост GaN будет уже определяться встраисозревания высота и радиус дискообразных островков ванием как атомов азота, так и атомов галлия в кристалменяются во времени подобным образом.

лическую структуру островка; авторы [7] экспериментально наблюдали смену механизма роста от Странско- Будем полагать, что высота и радиус островков мего–Крастанова к Франку–ван-дер-Мерве при MBE гете- няются подобным образом и на стадии зарождения роэпитаксии GaN и температурах свыше 800C. и что d ln h/dt изменяется достаточно медленно [8].

Физика твердого тела, 2002, том 44, вып. 1340 С.А. Кукушкин, В.Н. Бессолов, А.В. Осипов, А.В. Лукьянов Поэтому можно считать, что уравнение 0 dR s s R - 1 (15) dt kBTRh Rcr с достаточной точностью отражает процесс зарождения.

Переписывая это уравнение через число частиц в зародышах i, с учетом того, что h R, получим 1/3 Vi = 32/3s s (CNCGa - C0NC0Ga)i1/3, (16) где CN и CGa — соответственно средние концентрации азота и галлия на подложке. Уравнение (17) получено в пренебрежении влиянием поверхностного натяжения и при условии R Rcr, что справедливо на стадии массового зарождения [4].

Перепишем уравнение (16) в виде GaN Vi = 3 i1/3, (17) tt0 =, (18) 1/2/3s s где GaN — пересыщение по GaN. Для многокомпонентной системы GaN можно записать в виде ns s s C - K i i=GaN =, (19) s K где ns Рис. 2. Зависимости изменения потока I зародышей GaN i s от времени при двух различных температурах: a — 600, K = Ci0 — b — 750C.

i=константа равновесия химической реакции образования химического соединения состава s, введенная нами в [3], Ci — средняя концентрация i-го компонента в многоИз (17) и (20) видно, что в случае высоких значений компонентной системе на поверхности подложки, t0 — получаются разумные значения скорости роста зародыхарактерное время роста островка для многокомпонентшей порядка 1-2 монослоя в секунду. При низких знаного соединения.

чениях пересыщений зародыши не растут, и только при Расчеты, выполненные для роста островков при темобразовании переходного слоя появляется возможность пературе подложки T = 600C, показали, что скорость изменить механизм роста зародыша. При этом зародыш роста зародышей контролируется поверхностной диффубудет расти, поскольку характерное время роста t0 стазией для случая, когда i Ri. При этом новится меньше. Оценка по (18), (21) и (22) значения tпри различных температурах роста показывает, что tGaN Vi =, (20) существенно уменьшается (рис. 1, b).

tТеперь построим зависимости изменения потока зарогде дышей I(t) GaN (рис. 2), функции распределения зароt0 =. (21) дышей GaN по размерам f (R, t) (рис. 3) и зависимости D0Ns изменения плотности N(t) (рис. 4) островков GaN от Оценки показывают, что в данном случае t0 105 s.

времени при разных температурах подложки.

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.