WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Физика твердого тела, 2005, том 47, вып. 7 Переключение поляризации в гетерофазных наноструктурах:

релаксорная PLZT керамика © В.Я. Шур, Г.Г. Ломакин, Е.Л. Румянцев, О.В. Якутова, Д.В. Пелегов, A. Sternberg, M. Kosec Научно-исследовательский институт физики и прикладной математики Уральского государственного университета, 620083 Екатеринбург, Россия Institute of Solid State Physics, University of Latvia, LV-1063 Riga, Latvia Jozef Stefan Institute, 1000 Ljubljana, Slovenia E-mail: vladimir.shur@usu.ru (Поступила в Редакцию 17 августа 2004 г.) Экспериментально исследовано переключение поляризации в горячепрессованной керамике PLZT x/65/35 с концентрацией La от 5 до 12 at.%. Для интерпретации особенностей температурной зависимости переключения поляризации в гетерофазном состоянии проведен анализ изменения величины переключаемого заряда, измеренного в широких интервалах полей и температур. Особое внимание уделено роли деполяризующих полей, создаваемых межфазными границами. Рассмотрена модель эволюции полидоменных наноструктур при изменении температуры и воздействии внешнего поля. Высказано предположение, что низкотемпературная диэлектрическая аномалия и температурный гистерезис обусловлены потерей устойчивости крупномасштабной доменной структурой и ее переходом в нанодоменное состояние.

Работа выполнена при частичной поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (грант № 04-02-16770), Минобразования РФ(гранты Е 02-3.4-395 и УР.06.01.028 программы „Университеты России:

фундаментальные исследования“) и АФГИР (грант ЕК-005-X1).

1. Введение отдельных полярных нанообластях и нанодоменах ориентировано беспорядочно, что приводит к отсутствию Релаксорные (с размытым фазовым переходом) сеусредненной по макрообъему PS. Упорядочение ориенгнетоэлектрики являются сильнонеоднородными систетации PS возможно только при воздействии внешнего мами [1,2]. Аномалии восприимчивостей наблюдаются электрического поля.

в этих материалах в чрезвычайно широком интервале Сверхмалые размеры нанообластей и нанодометемператур. Уникальные свойства релаксорных сегненов [6,8,9] не позволяют использовать прямые методы тоэлектриков открывают широкие возможности для их (direct methods) исследования кинетики доменов при практического применения [2].

воздействии внешнего электрического поля, например В данной работе гетерофазное состояние релаксорвизуализацию мгновенных доменных конфигураций с ного сегнетоэлектрика, возникающее при охлаждении помощью оптического микроскопа. В связи с этим для в области размытого фазового перехода, рассматриваисследования переключения поляризации в релаксорных ется как совокупность изолированных сегнетоэлектрисегнетоэлектриках приходится использовать различные ческих (полярных) областей нанометровых размеров косвенные интегральные методы, основанные на реги(polar nanoregions), внедренных в параэлектрическую страции (непосредственно в процессе переключения) (неполярную) матрицу. При уменьшении температуры петель гистерезиса [10], токов переключения [11] и упруструктура гетерофазного состояния качественно измегого рассеяния света [4,5,12,13]. Ясно, что для получения няется, поскольку рост доли полярной фазы приводит информации о кинетике переключения полярных облак образованию полярных кластеров конечных размеров, стей с нанодоменной структурой необходимо развить состоящих из нанодоменов [3–5]. При дальнейшем охлапоследовательный подход к интерпретации измеренных ждении формируется „бесконечный“ кластер полярной интегральных характеристик.

фазы. В этом случае изолированные области неполярной фазы находятся в „окнах“ бесконечного полярного кластера [5]. При приближении к температуре перехода из 2. Эксперимент гетерофазного состояния в сегнетоэлектрическую фазу Tf (freezing temperature) уменьшаются размеры и общий Исследовались тонкие пластины прозрачной крупнообъем изолированных неполярных областей [6].

зернистой керамики цирконата-титаната свинца, легироОбразующаяся в сегнетофазе при охлаждении без ванного лантаном, (Pb1-x Lax )(Zr0.65Ti0.35)O3 с конценвоздействия внешнего электрического поля (zero-fieldтрацией La от 5 от 12 at.% (PLZT x/65/35, где x — cooling) доменная структура состоит из нанодоменов.

Размеры доменов определяются пространственным мас- процентное содержание La). Керамика была получена штабом неоднородностей состава — химических доме- методом горячего прессования. Размер зерен изменялся нов [6,7]. Направление спонтанной поляризации PS в от 4 до 7 µm, толщина пластин — от 90 до 300 µm.

1294 В.Я. Шур, Г.Г. Ломакин, Е.Л. Румянцев, О.В. Якутова, Д.В. Пелегов, A. Sternberg, M. Kosec Для переключения использовались сплошные электроды из золота, нанесенные термическим распылением, или прозрачные электроды на основе оксидов индия и олова, полученные магнетронным реактивным распылением.

Диэлектрические измерения проводились при температурах от -150 до 200C в частотном диапазоне от 20 Hz до 200 kHz. Перед началом измерений при циклическом изменении температуры (нагреве и последующем охлаждении) образец поляризовался в постоянном поле при температурах, соответствующих сегнетоэлектрическому состоянию.

Петли гистерезиса измерялись при воздействии электрического поля амплитудой до 8 kV.cm, изменяющегося по синусоидальному закону с частотой 0.04 Hz. Переключаемый заряд определялся путем интегрирования измеренного тока переключения. Предполагалось, что скорость нарастания поля достаточно мала и переключение может быть рассмотрено как „квазистатическое“.

Измерения проводились в температурном интервале от 25 до 200C.

3. Эволюция полидоменной структуры в электрическом поле Типичный вид петель гистерезиса для PLZT 8/65/35 в интервале температур от 25 до 50C приведен на рис. 1.

Видно, что при изменении температуры происходит качественное изменение формы петли. Ниже определенной Рис. 2. Особенности переключения поляризации в релаксортемпературы зависимость Q(E) соответствует классиченой фазе. a — петля гистерезиса Q(E), b — полевая завиской петле диэлектрического гистерезиса, наблюдаемой симость dQ/dE. Стрелками указано направление изменения в сегнетоэлектриках, а выше ее начинает образовываться поля. PLZT 8/65/35. T = 44C.

перетяжка в центре и формируется двойная петля гистерезиса (рис. 2, a).

Для определения температуры перехода от классичечто при переключении в линейно растущем поле форма ской „сегнетоэлектрической“ петли гистерезиса к двойэтой зависимости совпадает с формой токовой петли ной изучалась полевая зависимость производной от пегистерезиса. В сегнетоэлектрической фазе на зависиреключенного заряда по приложенному к образцу полю мости dQ(E)/dE наблюдается два четко выраженных dQ(E)/dE как величины наиболее чувствительной к пика, соответствующих обычным процессам переключеизменению формы петли гистерезиса. Следует отметить, ния макроскопической поляризации в сегнетоэлектрике.

В случае классической петли гистерезиса положения максимумов пиков, как правило, близки к значениям коэрцитивного поля EC, определенным стандартным методом [14]. Для реальной экспериментальной петли гистерезиса в неоднородных сегнетоэлектриках величины поля, соответствующие максимумам dQ(E)/dE, представляют собой эффективные пороговые поля Eth, при которых скорость переключения максимальна. Эти поля являются более адекватными характеристиками процесса переключения (по сравнению с классическими коэрцитивными полями).

При изменении формы петли гистерезиса с повышением температуры на зависимости dQ(E)/dE наблюдается четыре максимума (рис. 2, b). Учитывая то обстоятельство, что зависимости dQ(E)/dE в растущем и убывающем поле практически совпадают, мы ограничились Рис. 1. Петли гистерезиса для различных температур в PLZT 8/65/35, измеренные при нагревании. рассмотрением зависимости только в растущем поле. На Физика твердого тела, 2005, том 47, вып. Переключение поляризации в гетерофазных наноструктурах: релаксорная PLZT керамика ла максимумов). Мы отождествили эту температуру с точкой перехода из полностью сегнетоэлектрического состояния в релаксорное и обозначили ее как Tf. Для представленных на рис. 4 результатов измерений в PLZT 8/65/35 Tf = 38C.

4. Температуры диэлектрических аномалий Типичная температурная зависимость диэлектрической проницаемости для керамики PLZT x/65/35, полученная при нагреве и последующем охлаждении образца PLZT 8/65/35, приведена на рис. 5. Видно, что при нагреве поляризованной керамики наряду с размытым частотно-зависимым максимумом Tm = 106C при измерениях на частоте 1 kHz наблюдается дополнительная Рис. 3. Эволюция зависимости dQ/dE. Измерения в растущем поле при нагреве образца PLZT 8/65/35.

Рис. 5. Температурные зависимости диэлектрической проницаемости при нагреве и охлаждении поляризованного образца PLZT 8/65/35. Частота 1 kHz.

Рис. 4. Температурная зависимость положения максимумов dQ(E)/dE. Измерения в растущем поле при нагреве образца PLZT 8/65/35.

Рис. 6. Температурные зависимости обратной диэлектричерис. 3 показана эволюция dQ(E)/dE с повышением темской проницаемости при нагреве и охлаждении поляризованпературы. На основании данных о положениях максимуного образца PLZT 8/65/35. Частота 1 kHz. На вставке выделемов строилась температурная зависимость Eth (рис. 4), на область температурного гистерезиса. Экспериментальные что позволяло определять температуру, соответствую- точки аппроксимированы линейными и квадратичными зависищую смене характера переключения (изменению чис- мостями.

Физика твердого тела, 2005, том 47, вып. 1296 В.Я. Шур, Г.Г. Ломакин, Е.Л. Румянцев, О.В. Якутова, Д.В. Пелегов, A. Sternberg, M. Kosec гомогенного сегнетоэлектрического состояния в гетерогенное (гетерофазное). Для анализа представленных в работе экспериментальных данных необходимо учитывать, что „низкотемпературное“ гетерофазное состояние, существующее вблизи критической точки, представляет собой сегнетоэлектрическую полидоменную матрицу с изолированными включениями неполярной фазы (нанообластями).

Связанные заряды, порожденные скачком поляризации на границах нанообластей (межфазных границах — interphase), создают деполяризующие поля, стимулирующие распад крупных доменов и формирование нанодоменной структуры. В отличие от деполяризующих полей, создаваемых приповерхностными связанными зарядами, Рис. 7. Зависимость температур диэлектрических аномалий действие которых нейтрализуется в основном за счет от концентрации La. Темные квадраты — экспериментальные быстрых процессов внешнего экранирования (перерасрезультаты [17]. Экспериментальные точки аппроксимированы пределения зарядов на электродах), данные поля могут экспоненциальными зависимостями.

быть скомпенсированы только за счет медленных процессов объемного экранирования [3,21,22].

Деполяризующие поля, создаваемые объемными связанными зарядами, приводят к частичному обратному низкотемпературная диэлектрическая аномалия (узкий переключению (образованию доменов обратного знака) максимум температурной зависимости) при T1 = 46C.

в объеме вблизи неполярных включений. При этом в При охлаждении после нагрева выше Tm низкотемпераобъеме формируется структура с заряженными доментурная аномалия (T ) не наблюдается (рис. 5), как и при ными стенками, которые вносят значительный вклад в нагреве термически деполяризованного образца.

диэлектрический отклик [23–25], поскольку обладают Было показано, что во всех образцах при темпеаномально большой концентрацией ступеней. Последние ратурах ниже T1 выполняется закон Кюри–Вейсса, а подвижны даже в слабых полях, используемых при вблизи температуры максимума диэлектрической прониизмерении диэлектрических характеристик.

цаемости Tm наблюдается квадратичная температурная Температурный гистерезис диэлектрической проницазависимость, типичная для размытых фазовых переходов емости (вставка на рис. 6) в рамках рассмотренных (рис. 6) [15,16]:

представлений может быть объяснен самопроизвольной перестройкой крупной доменной структуры под действи1/ =(T - Tm)2/m, ем неоднородного поля смещения, порожденного неполярными нанообластями [3]. Предварительная поляризагде — параметр размытия фазового перехода.

ция в сильном постоянном поле в сегнетоэлектрическом На рис. 7 приведены зависимости определенных нами состоянии при низких температурах (T < Tf ) приводит температур диэлектрических аномалий Tm и T1 от конк необратимому укрупнению доменов. При нагреве выцентрации лантана, а также литературные данные [17] по ше Tf появляются нанообласти неполярной фазы. При Tm для x = 0, 2, 4 и 15. Согласно рассмотренным преддальнейшем нагреве увеличиваются объем неполярных ставлениям, разность температур диэлектрических ановключений и площадь заряженных доменных границ, малий T = Tm - T1 характеризует температурный диачто сопровождается быстрым ростом диэлектрического пазон существования релаксорной фазы. Видно (рис. 7), отклика. Однако такое полидоменное гетерофазное сочто релаксорная фаза ( T = 0) появляется только при стояние неустойчиво, и при температуре T1 крупномасконцентрации La более 5 at.% и T (x) насыщается при штабная доменная структура начинает перестраиваться больших концентрациях (x > 10). Следует отметить, под действием деполяризующих полей. В результате что экспериментально полученные концентрационные формируется мелкая доменная структура, состоящая зависимости также качественно изменяются. При x < из субмикронных доменов и нанодоменов, разделенных наблюдается линейная зависимость, а при x > 5 — нейтральными и заряженными доменными стенками.

экспоненциальная (рис. 7).

Концентрация заряженных стенок в результате такой перестройки значительно снижается, что приводит к 5. Обсуждение экспериментальных уменьшению диэлектрического отклика. Подобное полидоменное гетерофазное состояние образуется и при результатов термической деполяризации.

Согласно классическим представлениям о релаксор- В рамках предложенной модели может быть объясненых сегнетоэлектриках, развитым в работах [2,18–20], но также изменение формы петли гистерезиса, сопровопри повышении температуры происходит переход из ждаемое появлением дополнительных пиков на полевой Физика твердого тела, 2005, том 47, вып. Переключение поляризации в гетерофазных наноструктурах: релаксорная PLZT керамика зависимости dQ/dE (рис. 2, b). Первый пик соответству- Список литературы ет самопроизвольному обратному переключению (воз[1] Г.А. Смоленский, А.И. Аграновская. ФТТ 1, 10, вращению в полидоменное состояние) под действием (1959).

деполяризующего поля, а второй — переключению из [2] L.E. Cross. Ferroelectrics 151, 305 (1994).

полидоменного в монодоменное состояние под действи[3] V.Ya. Shur. Phase Trans. 65, 49 (1998).

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.