WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!


Pages:     || 2 | 3 |
Физика твердого тела, 2006, том 48, вып. 7 Магнитосопротивление углеродных наноматериалов © С.В. Демишев, А.А. Пронин Институт общей физики им. А.М. Прохорова Российской академии наук, 119991 Москва, Россия E-mail: apronin@hotmail.com (Поступила в Редакцию 23 августа 2005 г.) Для различных углеродных материалов, свойства которых определяются неоднородностями нанометрового размера, выполнен анализ опубликованных экспериментальных данных по магнитосопротивлению в области прыжковой проводимости моттовского типа. Рассмотрена применимость механизма сжатия локализованного состояния в магнитном поле и спин-поляризационного механизма, учитывающего зависящий от спина вклад от прыжков по двукратно-занятым электронным состояниям. Для случая спин-поляризационного механизма предложена простая аналитическая модель, в рамках которой получено выражение для магнитосопротивления в слабом магнитном поле. Найдено, что только совместное влияние спин-поляризационного механизма и эффекта сжатия волновой функции позволяют адекватно описать магнитосопротивление углеродных наноматериалов. Рассматриваются возможные направления поиска объектов с большой величиной магнитосопротивления среди материалов данного класса.

Работа выполнена в рамках проекта 2.8 Программы фундаментальных исследований президиума РАН „Влияние атомно-кристаллической и электронной структуры на свойства конденсированных сред“. Ряд аспектов исследования выполнен при поддержке проекта PD02-1.2-336 Министерства образования РФ и гранта МК-2188.2003.02 Президента РФ.

PACS: 75.47.Pq, 72.20.Ee 1. Введение наблюдается [1–6]. Единственным известным исключением являются результаты, полученные в [2], однако в За последние годы было синтезировано значитель- этом случае ОМС было связано с наличием в образцах ное число углеродных материалов, физические свойства углеродных сеток примеси никеля [2]. В тех случаях, которых определяются естественными или искусствен- когда УНМ не содержали магнитных примесей, эффект но приготовленными неоднородностями, имеющими ха- ОМС отсутствовал и в прыжковой области наблюдалось рактерные размеры 1-100 nm. В частности, к таким только ПМС [1,3,5,6].

углеродным наноматериалам (УНМ) можно отнести Поскольку ОМС в немагнитных материалах, в том углеродные аэрогели и активированные углеродные во- числе с прыжковой проводимостью, принято объяснять локна [1], случайные углеродные сетки, состоящие из эффектами квантовой интерференции [8], анализируя нанотрубок [2], квазипериодические углеродные сетки, экспериментальные данные [1,3,5,6], можно заключить, полученные путем самоорганизации при синтезе [3], а что у УНМ интерференционный вклад в магнитосопротакже материалы на основе карбинов [4–6]. Характерной тивление пренебрежимо мал. В результате УНМ, на чертой рассматриваемых УНМ является низкотемпера- первый взгляд, представляются „идеальным“ объектом, турная прыжковая проводимость, для которой удельное в котором для описания ПМС в прыжковой области досопротивление на постоянном токе описывается законом статочно учесть только механизм сжатия волновой функМотта ции. Известно [10], что в такой ситуации совместный анализ данных по температурной зависимости удельного (T ) =0 exp[(T0/T )], (1) сопротивления и полевой зависимости магнитосопрос показателем степени, принимающим значения из тивления позволяет найти плотность локализованных интервала 1/4 1/2 [1–6]. Интересно, что в прыж- состояний на уровне Ферми g(EF) и радиус локализаковой области у систем, исследованных в [1–6], на- ции a. Оказалось, однако, что применение подхода [10] блюдался значительный положительный вклад в магни- в случае карбинов дает значения радиуса локализации тосопротивление (ПМС) вида ln[(H)/(0)] H2 f (T ), при гелиевых температурах a 10 nm, существенно который принято связывать с эффектом сжатия волно- превышающие все характерные размеры структурных вой функции локализованного состояния в магнитном неоднородностей, составляющие в данном случае около поле [7,8]. В частности, такая интерпретация ПМС была 1nm [5]. Более того, подробные измерения темперапредложена в [1,3,5].

турных зависимостей магнитосопротивления карбинов Необходимо отметить, что в отличие от большинства показали, что анализ экспериментальных данных в монеупорядоченных материалов с прыжковой проводимо- дели сжатия волновой функции [7,8] приводит к сильной стью [9–10] у УНМ отрицательное магнитосопротивле- температурной зависимости радиуса локализации, не ние (ОМС) в слабых магнитных полях, как правило, не имеющей физического смысла [6].

1286 С.В. Демишев, А.А. Пронин В настоящей работе показано, что аналогичная ситуация возникает не только для карбинов, но и для других УНМ, и тем самым носит общий характер.

В результате модель ПМС, учитывающая только вклад от механизма сжатия волновой функции, оказывается неприменимой, и для адекватного описания ПМС у УНМ необходимо учесть спин-поляризационный вклад, описывающий прыжки не только на свободные, но и на заполненные локализованные состояния.

Настоящая работа организована следующим образом.

В разделе 2 проанализированы имеющиеся литературные данные по магнитосопротивлению УНМ и обоснована неадекватность модели сжатия волновой функции в магнитном поле. Далее в разделе 3 рассматриваются известные из литературы подходы к описанию спин-поляризационного вклада в магнитосопротивление [11,12] и формулируется простая модель ПМС, непосредственно применимая к описанию экспериментальных данных для УНМ. В заключение теоретическая модель сравнивается с экспериментальными данными и предлагается новая схема анализа магнитосопротивления УНМ в области прыжковой проводимости моттовского типа.

2. Магнитосопротивление углеродных наноматериалов Рис. 1. Температурные зависимости удельного сопротивления и производной ln (H)/H2 в слабом магнитном поле (a) и В настоящее время известно значительное число раполевые зависимости магнитосопротивления при различных бот, в которых сообщалось о прыжковой проводимости температурах (b) для образца активированного углеродного различных углеродных наноматериалов. Однако лишь волокна с = 1/2 (по работе [1]). Цифры у кривых на части b соответствуют температуре в K.

в ограниченном числе работ приводились не только данные проводимости, но и подробно исследовались температурные зависимости магнитосопротивления. Поэтому в нашем анализе мы оказываемся ограниченными В теории прыжковой проводимости [7,13] показатель результатами, опубликованными в [1–3,5,6]. Поскольку в степени определяется известным выражением работе [2] ПМС в прыжковой области наблюдалось на n + фоне ОМС, необходима процедура разделения вкладов, =, (2) которая в общем случае будет зависеть от используемой 1 + d + n модели. Поскольку природа ПМС у углеродных наномагде d 2 — размерность пространства, а n —индекс, затериалов носит дискуссионный характер, исключим редающий энергетическую зависимость плотности состоязультаты [2] из подробного количественного рассмотрений в окрестности кулоновской щели g(EF) |E-EF|n.

ния и ограничимся в данном случае лишь качественным Поскольку в модели кулоновской щели n = d - 1 [7] и обсуждением.

= 1/2 независимо от размерности пространства, соЭкспериментальные данные по температурным завигласно (2), наблюдаемые значения = 1/3 и = 1/4 одсимостям удельного сопротивления и полевым завинозначно соответствуют d = 2 и d = 3, причем в обоих симостям магнитосопротивления для различных УНМ случаях n = 0. Отметим, что представление о двумерном представлены на рис. 1–5. Видно, что для разных (рис. 3, 4) и трехмерном характере прыжков (рис. 5) значений показателя степени, принимающего знаполностью согласуется с данными о морфологии образчения = 1/2 (рис. 1, a и 2, a), = 1/3 (рис. 3, a цов, исследованных в [3–6]. В этих случаях кулоновские и 4, a), = 1/4 (рис. 5, a), точность эксперименталь- корреляции, очевидно, оказываются несущественными.

ных данных (T ) и диапазон изменения температуры Объяснение значений = 1/2 (рис. 1, 2) оказывается оказываются достаточными для надежного определения более сложным. В этом случае возможно как образовеличины (более подробно обсуждение этого вопроса вание кулоновской щели в двумерной или трехмерной представлено в работе [6]). системе [7], так и возникновение режима квазиодномерФизика твердого тела, 2006, том 48, вып. Магнитосопротивление углеродных наноматериалов На первый взгляд, такой универсальный характер ПМС полностью соответствует механизму сжатия волновой функции локализованного состояния магнитным полем. Действительно, согласно [7,8], рассмотрение магнитокулоновской задачи в слабом магнитном поле приводит к появлению поправки к сопротивлениям Zi j, составляющим сетку сопротивлений Миллера–Абрахамса, вида Zi j exp[i j + i j(H)], где i j(H) aR3j/lH.

i В последней формуле Ri j a(T0/T ) — характерная c длина прыжка, а lH = — магнитная длина. В реeH зультате ПМС для механизма сжатия волновой функции дается выражением [7,8] (H) e2a4H2 T0 ln = td 2, (3) (0) c2 T в котором численный коэффициент td зависит от размерности пространства и составляет t3 = 5/2016 [7] и t2 = 1/360 [8]. Учитывая, что коэффициенты t2 2.810-3 и t3 2.5 · 10-3 близки, можно надеяться, что выражение (3) может быть использовано для оценок и в квазиодномерном случае (более подробно Рис. 2. Температурные зависимости удельного сопротивления и производной ln (H)/H2 в слабом магнитном поле (a) и полевые зависимости магнитосопротивления при различных температурах (b) для образца углеродного аэрогеля с = 1/(по работе [1]). Цифры у кривых на части b соответствуют температуре в K.

ных прыжков. В работе [4] было показано, что в последнем случае = 1/(d + 1) и для d = 1 и g(EF) =const будет наблюдаться = 1/2. Дальнейшее теоретическое рассмотрение в разделах 3 и 4 будет проводиться в предположении о том, что у рассматриваемых УНМ кулоновскими корреляциями можно пренебречь и g(EF) =const, а изменение показателя степени прыжковой проводимости отражает изменение эффективной размерности прыжков. При этом основной упор будет делаться на экспериментальные данные, полученные для случаев = 1/3 и = 1/4 (d = 2 и d = 3), а случай = 1/будет рассматриваться в качестве иллюстративного, поскольку его интерпретация не является однозначной.

Интересно, что несмотря на существенное различие в значениях показателя степени и, следовательно, в характере прыжков, магнитосопротивление у всех Рис. 3. Температурные зависимости удельного сопротивления рассматриваемых УНМ носит качественно однотипный и производной ln (H)/H2 в слабом магнитном поле (a) характер (рис. 1–5, b). В слабых магнитных полях наи полевые зависимости магнитосопротивления при различных блюдается квадратичное ПМС вида ln[(H)/(0)] H2, температурах (b) для образца квазипериодической углеродной амплитуда которого возрастает при понижении темпера- сетки с = 1/3 (по работе [3]). Цифры у кривых на части b туры. соответствуют температуре в K.

Физика твердого тела, 2006, том 48, вып. 1288 С.В. Демишев, А.А. Пронин причем в случаях = 1/3 и = 1/4 (двумерные и трехмерные прыжки) a(T ) в диапазоне 2-20 K меняется в 1.5-2 раза.

Очевидно, что в стандартной теории прыжковой проводимости радиус локализации представляет собой температурно-независимую характеристику локализованного состояния. Тем не менее предположим, что в силу каких-то не учитываемых нами коллективных эффектов у УНМ радиус локализации оказывается функцией температуры, т. е. данные рис. 6, a отражают не температурную зависимость подгоночного параметра модели, а реальную физическую ситуацию. Поскольку параметр T0 (g(EF)ad)-1 в формуле (1) зависит от радиуса локализации, в случае a = f (T ) возникнет изменение температурной асимптотики удельного сопротивления.

Потребуем, чтобы при T = 4.2 K наблюдаемое в эксперименте и модельное (с учетом a(T )) значения (T ) совпали, и оценим, насколько сильно учет температурной зависимости радиуса локализации исказит форму температурной зависимости удельного сопротивления.

Для примера возьмем экспериментальные данные для образца с = 1/3, показанные на рис. 4. Из рис. 6, b Рис. 4. Температурные зависимости удельного сопротивления и производной ln (H)/H2 в слабом магнитном поле (a) и полевые зависимости магнитосопротивления при различных температурах (b) для образца карбина с = 1/3 (по работам [5,6]). Цифры у кривых на части b соответствуют температуре в K.

применимость такого подхода к квазиодномерным прыжкам обсуждается в [6]).

Как видно из формулы (3), магнитосопротивление в модели сжатия волновой функции возрастает при понижении температуры, однако температурная зависимость ПМС полностью определяется температурной зависимостью проводимости (формула (1)) и не содержит никаких свободных параметров. Поскольку величины T0 и известны из зависимости (T, H = 0), данные рис. 1–5 позволяют из наклона линейных в координатах ln[(H)/(0)] = f (H2) участков рассчитать значение радиуса локализации для каждой из температур, при которых измерялись полевые зависимости магнитосопротивления. Кроме того, при проведении расчетов мы использовали значения производной ln (H)/H2 = f (T ), приведенные в работах [1,3] Рис. 5. Температурные зависимости удельного сопротивления (рис. 1–3, a).

и производной ln (H)/H2 в слабом магнитном поле (a) Результат обработки данных в модели сжатия волнои полевые зависимости магнитосопротивления при различвой функции показан на рис. 6, a. Видно, что применых температурах (b) для образца карбина с = 1/4 (по нение формулы (3) приводит к существенной темпе- работам [5,6]). Цифры у кривых на части b соответствуют ратурной зависимости радиуса локализации a = f (T ), температуре в K.

Физика твердого тела, 2006, том 48, вып. Магнитосопротивление углеродных наноматериалов ханизма сжатия волновой функции явно недостаточно для объяснения природы ПМС у углеродных наноматериалов.

Отметим, что в более сильных магнитных полях квадратичная асимптотика ПМС нарушается и имеет место тенденция к насыщению магнитосопротивления как для случая = 1/2 (рис. 1, b и 2, b), так и для случая = 1/3 (рис. 3, b). Эти результаты трудно объяснить в рамках модели сжатия волновой функции, для которой характерно не насыщение ПМС, а переход к асимптотике сильного поля вида ln (H) H1/3T [7].

Pages:     || 2 | 3 |






© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.