WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Физика твердого тела, 1997, том 39, № 7 Особенности электронных свойств сплавов при изменении величины локальных магнитных моментов © В.И. Гребенников, Н.И. Коуров Институт физики металлов Уральского отделения Российской академии наук, 620219 Екатеринбург, Россия (Поступила в Редакцию 24 июля 1996 г.

В окончательной редакции 23 января 1997 г.) Исследуются концентрационные зависимости электронных свойств (остаточного электросопротивления, диффузионной термоэдс, нормального эффекта Холла, низкотемпературной теплоемкости) и магнитных характеристик (намагниченности, парамагнитной восприимчивости) в квазибинарных сплавах (PdxPt1-x)3Fe, Pt3MnxFe1-x, (PdxAu1-x)3Fe и ScxTi1-xFe2. Устанавливается связь аномального поведения кинетических свойств с изменением величины локальных магнитных моментов. Отсутствие соответствующих особенностей в концентрационной зависимости теплоемкости указывает на то, что плотность состояний на уровне Ферми существенно не изменяется, поэтому традиционная двухзонная модель Мотта не может описать особенности поведения свойств указанных сплавов. Единая интерпретация совокупности экспериментальных результатов дается на базе теории локальных флуктуаций электронной спиновой плотности в металлических магнетиках.

В твердых растворах переходных металлов, имеющих Данная работа посвящена выявлению концентрационболее или менее устойчивую кристаллическую решет- ных и температурных особенностей, связанных с изку, при определенной (критической) концентрации xk менением величины локальных магнитных моментов, или температуре Tt нередко наблюдается изменение и интерпретации их на основе представлений теории величины локальных (атомных) моментов. Как правило, флуктуаций электронной спиновой плотности в металпри этом аномальным образом ведут себя не только лических магнетиках.

магнитные, но и многие другие свойства, обусловленные особенностями электронной зонной структуры на 1. Результаты экспериментальных уровне Ферми EF и флуктуациями потенциала (как исследований концентрационными, так и тепловыми), связанными с локальными изменениями электронной и спиновой плотВ ближайшей окрестности концентрации xk 0.5 в = ностей. В качестве примера таких систем можно рассплавах (PdxPt1-x)3Fe обнаружены значительные особенсмотреть атомно-упорядоченные сплавы (PdxPt1-x)3Fe, ности таких кинетических свойств, как электросопроPt3MnxFe1-x, (PdxAu1-x)3Fe и ScxTi1-xFe2.

тивление, диффузионная термоэдс Sd, коэффициент Сплавы (PdxPt1-x)3Fe, Pt3MnxFe1-x образуют непренормального эффекта Холла R0 [7–9]. Вместе с тем осорывные ряды квазибинарных твердых растворов, упорябенности указанных свойств практически отсутствуют в доченных в гранецентрированной кристаллической респлавах Pt3MnxFe1-x вблизи критической концентрации шетке типа Cu3Au (L12). При этом атомы палладия и фазового превращения ФМ–АФ (при xk 0.33) [9,10].

= платины случайным образом занимают центры граней Опытные данные по системе (PdxPt1-x)3Fe суммироваГЦК-ячеек, а атомы железа и марганца расположены в ны на рис. 1. Видно, что вблизи xk 0.5 необычно резко = вершинах куба. Замена платины на палладий или железа возрастает остаточное удельное электросопротивление на марганец вызывает в данных сплавах изменение типа до 0 120 µ · cm. Коэффициент R0 при переходе = коллинеарного магнитного порядка: от антиферромагчерез xk изменяет знак. Диффузионная термоэдс Sd в нитного (АФ) в Pt3Fe до ферромагнитного (ФМ) в окрестности xk имеет также аномальное поведение.

Pd3Fe и Pt3Mn. Такой магнитный фазовый переход осуВ простейшей двухзонной модели Мотта, считающествляется в основном вблизи концентрации xk 0.= и 0.33 для первой и второй системы сплавов соответ- щейся справедливой для сплавов переходных металлов, рассматриваемые характеристики определяются парамественно [1–6]. Как показывают результаты магнитных и трами d-зоны вблизи уровня Ферми EF. Согласно [11], нейтронографических исследований (см. [1–3] и ссылки там), он сопровождается появлением магнитного момен- по крайней мере электросопротивление и термоэдс, свяазанные с механизмом переброса основных s-носителей та µPd 0.4µB, локализованного на атомах Pd, которые = в узкую d-зону, описываются плотностью d-состояний находятся в тех ФМ-упорядоченных областях сплава, на EF, а также первой и второй производными плотности где у атома Fe среди двенадцати ближайших соседних состояний Nd(E) вблизи EF.

атомов Pd и Pt находится более семи атомов Pd. В то же время моменты, локализованные на атомах Mn С учетом этого в окрестности критической концени Fe, в области концентрационного фазового перехода трации xk следовало бы ожидать аномального изменения ферромагнетик–антиферромагнетик (ФМ–АФ) остаются электронной составляющей теплоемкости Cel = T, так неизменными [4–6]. как коэффициент (Ns + Nd), где Ns иNd — плотности 1258 В.И. Гребенников, Н.И. Коуров s- и d-состояний на EF. Однако измерения [12] низкотем- 2. Модель и теоретическое описание пературной теплоемкости Cp(T ) дают слабое линейное В качестве простейшей характеристики флуктуаций изменение коэффициента во всей области перехода от возьмем средний квадрат флуктуаций потенциала на атоPt3Fe к Pd3Fe. Как видно из рис. 1, на кривой (x) особая ме (2), включающий в себя как обменную компоненту (по отношению к поведению выше перечисленных маг(для системы сплавов (PdxPt1-x)3Fe с ней связаны разнитных и кинетических свойств) концентрация xk никак ные спиновые моменты на атомах Pd), так и зарядовую не выделена. Более того, исследования парамагнитной (изменение атомного потенциала при замещении Pt на восприимчивости p(T ) также свидетельствуют об отPd). Можно ожидать, что величина флуктуаций для сутствии особенностей на концентрационной зависимосплавов (PdxPt1-x)3Fe будет сильно возрастать в области эффективного момента µeff(x) вблизи xk 0.05 [3].

= сти критической концентрации xk 0.5, где аномально = Казалось бы, отмеченные выше аномалии физических резко изменяется число магнитных атомов палладия с свойств сплавов (PdxPt1-x)3Fe можно связать с особенµPd = 0.4µB [1–3].

ностями их магнитного состояния в области концентраДругая характеристика — эффективная (средняя) ционного фазового перехода ФМ–АФ. Однако в системе плотность электронных состояний (ПЭС) N(E) сплава в Pt3MnxFe1-x в переходной области концентраций наблюокрестности энергии Ферми EF. Согласно зонным расчедается такое же, как в сплавах (PdxPt1-x)3Fe, поведение там, ПЭС в переходных металлах состоит из множества магнитных характеристик [1–6]. Следовательно, в этих острых пиков, сформированных в основном d-состоянидвух системах сплавов мы имеем аналогичный характер ями. Конечное время жизни электронных состояний в неперехода ФМ–АФ, а вблизи xk одинаковое магнитное упорядоченных сплавах приводит к размытию резких писостояние типа возвратного спинового стекла. Но в то ков и, как правило, сопровождается увеличением N(EF).

же время для сплавов Pt3MnxFe1-x вблизи xk 0.= Примеры ПЭС для сплавов Pd3Fe в упорядоченном и в эксперименте не обнаружено аномального поведения разупорядоченном состояниях приведены в [13,14].

рассматриваемых электронных свойств (см. эксперименДопустим, что в пармагнитном состоянии ПЭС иметальные данные на рис. 2).

ет небольшой (порядка 10%) максимум в окрестноУказанные противоречия могут быть преодолены, если сти уровня Ферми. На это указывает выполнение для учесть флуктуации спиновой и зарядовой электронных сплавов (PdxPt1-x)3Fe известных критериев ферромагплотностей, возникающих при изменении величины монетизма uN(EF) > 1 и локального магнетизма uL > мента, локализованного на магнитном атоме, в зависи(u — энергия эффективного отталкивания электронов на мости от его ближайшего окружения или параметров атоме, а L — локальная спиновая восприимчивость).

кристаллической решетки.

Рис. 1. Остаточное удельное электросопротивление 0 (1), Рис. 2. Остаточное удельное электросопротивление 0 (1), диффузионная термоэдс Sd (2), коэффициенты низкотемпе- эффективный магнитный момент µeff (2), диффузионная терморатурной теплоемкости (3) и нормального эффекта Хол- эдс Sd (3) и коэффициент нормального эффекта Холла R0 (4) в ла R0 (4) в атомно-упорядоченных сплавах (PdxPt1-x)3Fe. атомно-упорядоченных сплавах Pt3MnxFe1-x.

Физика твердого тела, 1997, том 39, № Особенности электронных свойств сплавов при изменении величины локальных магнитных моментов Переход от парамагнитного к ферромагнитному состо- Для переходных металлов наибольший вклад в дифянию сопровождается уменьшением N(EF). Поэтому в фузионную термоэдс происходит от энергетической закритической области концентраций, где система наибо- висимости ПЭС, поскольку флуктуации зарядовой и лее близка к разупорядоченному парамагнитному состо- спиновой плотностей довольно сильно изменяются с янию (имеет упорядочение магнитных моментов спин- концентрацией, но почти не зависят от EF. Величина стекольного типа), можно ожидать увеличение плот- флуктуации определяется не параметрами электронности N(EF) по сравнению с магнитоупорядоченными ной зонной структуры в окрестности уровня EF, а интеколлинеарными фазами. гралом по всей валентной полосе и межэлектронными Удельное э лект росопротивление опре- взаимодействиями. Поэтому, используя (1), мы получили второе приближенное равенство в (2), где энергия деляется формулой [15] определяется в электрон-вольтах, а температура — в ma градусах Кельвина.

= = 0.38, µ · m, 2N(E), (1) = Концентрационная зависимость термоэдс, приведенe2 K E=EF ная на рис. 1, легко объясняется, если допустить, что где m — масса электрона, a — атомный объем, уровень Ферми проходит через максимум плотности (eV) — затухание состояний за счет рассеяния на состояний в направлении увеличения энергии при росте флуктуирующем потенциале, N(E) — полная плотконцентрации x. Действительно, слева от максимума ность состояний на атом (считается, что межзонное и наклон ПЭС положительный, справа — отрицательный, внутризонное рассеяние одинаково). Безразмерный коэфа посередине он равен нулю, что, согласно (2), опрефициент K задается интегралом по поверхности Ферми деляет соответствующий знак термоэдс. Оценим теперь от скорости vls электронов в подзонах величину максимума ПЭС. Подставляя в (2) темпера туру T 400 K, при которой проводился эксперимент, = ma nls находим, что наблюдаемая величина Sd = 10 µV/K поK = dSFvls(k), K =.

243 m лучается при значении выражения в квадратных скобках ls ls ls в (2), равном единице. Оно достигается, например, если Здесь вторая формула справедлива для случая квадратич- ПЭС изменяется на 10% на интервале энергии в 0.1 eV.

ного закона дисперсии. В ней m и nls — относительная Обращаясь к графику ПЭС [14], можно видеть, что это ls эффективная масса и число электронов (или дырок) в вполне реальная оценка. Во избежание недоразумений полосе l со спином s. отметим, что расчет для сплава в [14] выполнен в ферромагнитной фазе, а в наши вычисления входит ПЭС Некоторую информацию о величине K можно извлечь при температуре эксперимента, т. е. в парамагнитном из работ [13,14]. В Pd3Fe вклады sp-электронов Ksp = 1.состоянии.

и d-дырок Kd = 0.2. Таким образом, можно считать Теплоемкос т ь (на один атом) при низких темK 2, причем величина K весьма слабо зависит от пературах определяется равенством положения уровня Ферми. Атомный объем, как всегда, определяется через среднюю атомную массу A, плотность вещества d и число Авогадро NA —равенством Cel = 2kBTN(EF)(1 + ). (3) a = A /(dNA) 14 3. Численный коэффициент во = втором равенстве (1) получен при указанных значениПервое слагаемое в (3) описывает известный вклад от ях K и a.

тепловых одноэлектронных возбуждений, а второе — Используя приведенные выше формулы, найдем, что усиление за счет фононов или температурно-зависящей в сплавах (PdxPt1-x)3Fe максимальное остаточное со- части спиновых флуктуаций (T). Последнее может противление 0(xk) 12 · 10-7 · m достигается за счет = быть представлено в виде [16] затухания =3.2 eV, которое соответствует величине -среднеквадратичной флуктуации потенциала = 1eV и = 0.75uN(EF) n(1 - uL), плотности состояний N(EF) =1 state/eV · atom. Это где n — число зон, выходящих на уровень Ферми.

значение примерно равно энергии обменного расОбычно в ферромагнитных и в сильно парамагнитных щепления в железе, а величина N(EF) согласуется с металлах uN(EF)/2 1 (критерий Стонера), а n =6.

= результатами зонных расчетов [13,14].

Воспользовавшись этими значениями, получим оценку Д и ф ф у з и о н н а я т е р м о э д с определяется, как для линейного члена в низкотемпературной теплоемкообычно [11], через логарифмическую производную сости противления по химическому потенциалу = Cel/T = 2.36 1 + 0.25(1 - uL)-2kBT ln Sd = -3e E N(EF), mJ/g - atom · K2. (4) EF 1 N В (4) ПЭС определяется в электрон-вольтах.

= 2.45 · 10-8T, V/K. (2) Обычно в магнитоупорядоченном состоянии фактор N E EF Физика твердого тела, 1997, том 39, № 1260 В.И. Гребенников, Н.И. Коуров (1 - uL)-1 2-3, и вклад от спиновых флуктуаций (PdxPt1-x)3Fe обусловлен резким возрастанием величи= сопоставим по величине с вкладом от фермиевских ны флуктуаций из-за появления (изменения) величины возбуждений. Заметим, что вблизи температуры Кюри локальных магнитных моментов. При переходе по x или Нееля этот фактор резко возрастает, что объясняет через область критических концентраций происходит аномально большие теплоемкости в окрестности движение уровня Ферми через небольшой максимум перехода из магнитоупорядоченного в парамагнитное плотности состояний (ПЭС размыта флуктуациями, списостояние.

новыми и ”сплавными”). При этом изменяется наклон Однако при рассмотрении концентрационных фазовых ПЭС N/E, определяющий знак и величину термоэдс.

переходов типа ФМ–АФ необходимо учитывать, что Из монотонного поведения теплоемкости Cel(x), вырав теплоемкость вносят вклад не сами флуктуации, а жения (4) и упомянутой выше слабой концентрационной их производная по температуре. Эта производная при зависимости температурной части спиновых флуктуаций T 0 K практически не изменяется с концентрацией, = следует, что сама плотность состояний на уровне Ферми что объясняет, например, слабую зависимость (x) в при концентрационном фазовом переходе ФМ–АФ измеобласти перехода от ФМ- к АФ-сплавам (PdxPt1-x)3Fe няется незначительно.

(рис. 1).

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.