WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Физика твердого тела, 1998, том 40, № 7 Влияние структурных особенностей на теплопроводность поликристаллических алмазных пленок © А.Н. Образцов, И.Ю. Павловский, Х. Окуши, Х. Ватанабе Московский государственный университет им. М.В.Ломоносова, 119899 Москва, Россия Электротехническая лаборатория, Цукуба, Ибараки 305, Япония (Поступила в Редакцию 29 июля 1997 г.) На основе анализа зависимости сигнала, возникающего при фотоакустическом эффекте, от частоты модуляции света показана возможность использования этого эффекта для определения теплопроводности алмазных материалов. Проведена экспериментальная проверка метода на примере двух типов алмазных поликристаллических пленок, выращенных с помощью химического газофазного осаждения при активации газовой среды разрядом постоянного тока и СВЧ-разрядом. Полученные данные о теплопроводности пленок обсуждаются с использованием результатов исследования оптического поглощения, комбинационного рассеяния света и катодолюминесценции аналогичных пленок. Показано, что величина теплопроводности поликристаллических алмазных пленок зависит от их структурных особенностей, определяемых условиями осаждения.

В связи с разработкой относительно простых методов рактеристики [1]. В то же время ФА-сигнал зависит и получения алмазных пленок с помощью химического от теплофизических параметров исследуемого материала газофазного осаждения (Chemical Vapor Deposition — (коэффициента теплопроводности k и удельной теплоCVD) в последние годы значительно вырос интерес к емкости C), а также от плотности и геометрических исследованию и практическому использованию алмазных размеров образца [4–6]. Зависимость амплитуды сигнала материалов. Как правило, алмазные CVD-пленки имеют от k открывает принципиальную возможность испольполикристаллическую структуру, что приводит к ряду зования ФА-метода для определения теплопроводности характерных особенностей в их свойствах по сравнению материалов, в том числе и алмазных пленок.

с монокристаллами. Некоторые из таких особенностей Теоретическое рассмотрение ФА-эффекта позволяет в спектрах поглощения света были установлены нами получить выражение для амплитуды акустической волны ранее с помощью метода, основанного на фотоакусти- в общем виде [4–6], однако оно достаточно громоздко ческом (ФА) эффекте [1]. В данной работе показано, и сложно для интерпретации. В некоторых практически что ФА-эффекта может быть использован и для иссле- важных случаях это выражение может быть существенно дования другого важного параметра алмазных пленок — упрощено. Так, если толщина образца l существенно теплопроводности. Актуальность этой задачи определя- больше эффективной глубины поглощения света l ется тем, что в силу фундаментальных закономерностей (где — коэффициент поглощения), которая в свою алмаз имеет рекордно высокую по сравнению с другими очередь меньше характерной длины термодиффузии µ материалами теплопроводность, что служит причиной (µ =(2k/C)1/2, — плотность исследуемого материзначительного интереса к этому свойству с прикладной ала, а — частота модуляции света), то для амплитуды точки зрения, но одновременно создает значительные акустической волны q можно записать проблемы при измерении этого параметра в поликристаллических CVD-пленках [2,3]. q = Y1k-1/2-1/2C-1/2-1. (1) Если же глубина проникновения света превышает длину 1. Зависимость амплитуды ФА-сигнала термодиффузии (1/ > µ), то от теплопроводности q = Y2-1C-1-3/2, (2) Фотоакустический эффект представляет собой возникновение акустической волны в газовой среде, окру- где Y1 и Y2 — константы, представляющие собой комбинацию параметров, определяемых условиями эксперижающей исследуемый объект при нагреве последнего вследствие поглощения света, периодически модулиро- мента, свойствами газа, заполняющего измерительную ванного по интенсивности [4–6]. Зависимость ампли- ячейку, и материала основания, на котором находится туды ФА-сигнала (т. е. амплитуды акустической волны, образец в измерительной ячейке.

регистрируемой с помощью микрофона, помещаемого Как нетрудно увидеть, из (1) и (2) следует, что если вместе с образцом в герметически закрытую измери- проводить измерения при одной и той же частоте мотельную ячейку) от коэффициента поглощения света дуляции света для двух одинаковых по форме образцов, позволяет получать соответствующие спектральные ха- то соответствующие им амплитуды ФА-сигнала (q1 и q2) 1222 А.Н. Образцов, И.Ю. Павловский, Х. Окуши, Х. Ватанабе будут связаны соотношениями частота модуляции должна быть не менее 800 rad/s.

Эта оценка показывает, что предлагаемый метод может -1 -1 -q1/q2 = k22C2k1 1 C1 1/2, (3) быть реализован в относительно простых экспериментах при частотах модуляции света, доступных с помощью если глубина поглощения света меньше, чем длина обычных механических прерывателей.

термодиффузии, и Важным обстоятельством является то, что ФА-метод позволяет получить значение именно коэффициента те-1 -1 -q1/q2 = 12 2C21 C1, (4) плопроводности, а не длины термодиффузии, как в широко используемом методе, основанном на так называеесли длина термодиффузии µ меньше 1/.

мом ”мираж”-эффекте, состоящем в рефракции пробного Из формул (3) и (4) видно, что, проводя измерения лазерного луча в газовой среде, окружающей исследуепри одной и той же частоте в различных спектральмый образец при нагреве последнего, модулированным ных диапазонах, для которых глубина поглощения света светом [2,3,8]. Указанное различие этих двух методов меньше (при длине волны 1) или больше (для 2) обусловлено тем, что в ФА-методе измеряются и фаза, и длины термодиффузии, получаем амплитуда фотоакустического сигнала, в то время как в методах, основанных на ”мираж”-эффекте, как правило, k1 = k2(2/1)2(q1/q2)2(q2/q1)2, (5) определяется только фаза сигнала.

где индексы 1 и 2 указывают длину волны, при которой производится измерение соответствующей величи2. Экспериментальные результаты ны, стоящей в скобках.

и их обсуждение Формула (5) может быть использована для определения относительного изменения коэффициента теплоДля экспериментального исследования использовапроводности на различных участках алмазной пленки лись образцы алмазных пленок, выращенных CVD-метоили различных образцов с близкими размерами и соотдом. Одна серия образцов была приготовлена в плазме, ношениями длины термодиффузии и глубины поглощеактивированной разрядом постоянного тока, а другая ния света. Абсолютное значение коэффициента теплосерия — в плазме СВЧ-разряда на установке фирмы проводности k1 может быть определено, если имеется ASTeX. При этом преследовалась цель не только опредеобразец с известными теплопроводящими свойствами лить параметры каждой из пленок, но и получить данные k2, в качестве которого может использоваться, напридля сравнения способов их осаждения.

мер, монокристалл алмаза. Кроме значений амплитуды ФА-сигнала, измеренных в двух спектральных диапазо- В обоих случаях в качестве подложек использовался полированный кремний. Условия осаждения были нах, необходимо знать коэффициенты поглощения света примерно одинаковыми и типичными для такого рода калибровочного образца и исследуемой пленки (2 и процесса: температура подложки 950C, давление 1) в области относительно слабого поглощения света газовой смеси 100 Torr, соотношение компонентов ( > 1/µ). Учитывая, что в достаточно широких газовой среды — CH4 : H2 = 2 : 98. Скорость роста пределах изменения амплитуды ФА-сигнала имеет место пленок при этом составляла 5 µm/h для разряда ее линейная зависимость от коэффициента поглощения постоянного тока и 15 µm/h для СВЧ-разряда. Присвета (q ) [4–6], формулу (5) можно существенно готовленные образцы имели типичную для алмазных упростить поликристаллических пленок морфологию с характерной k1 = k2(q2/q1)2. (6) ярко выраженной огранкой хаотично ориентированных Отметим, что формула (6) получена в предположении, кристаллитов. Часть пленок была отделена от подложек что исследуемый и калибровочный образцы имеют достравливанием кремния в смеси плавиковой и азотной статочно близкие геометрические размеры (толщину), кислот.

оптические и теплопроводящие свойства. Кроме того, Фотоакустические измерения проводились на мочастота модуляции света в обоих случаях должна обесдернизированном ФА-спектрометре фирмы Princeton печивать выполнение условия Applied Research Corporation (Model 6001). В качестве источника света использовалась 150 Wп дейтериевая µ =(2k/C)1/2 < l. (7) лампа, излучение которой фокусировалось на образец, Подставляя в (7) табличные данные для моно- расположенный в герметично закрывающейся измерикристаллического алмаза, которые, очевидно, явля- тельной ячейке, заполненной воздухом. Модуляция света ются предельными для поликристаллических пленок осуществлялась механическим прерывателем в частот(k = 25 W · cm-1 · K-1, = 3.5g · cm-3, ном диапазоне от 20 до 5000 Hz. Размер светового пятна C = 6.19 J · g · K-1 [7]), находим что для алмаза толщи- на образце составлял примерно 33 mm. Все измерения ной 10 µm условие (7) будет выполняться для частоты проводились при комнатной температуре.

модуляции более 20 000 rad/s, а при толщине 500 µm, Как хорошо известно, излучение дейтериевой лампы которая близка к реально используемой в теплоотводах, находится в основном в ультрафиолетовом (УФ) диаФизика твердого тела, 1998, том 40, № Влияние структурных особенностей на теплопроводность поликристаллических алмазных пленок пазоне, соответствующем межзонному поглощению в алмазе, что обеспечивает выполнение одного из двух условий, при которых справедливы как исходные соотношения (1) и (2), так и конечная формула (6). Другим важным условием, соблюдение которого необходимо для того, чтобы эти формулы были справедливы, является соотношение между длиной термодиффузии и толщиной образца (см. (7)). Отметим, что если длина термодиффузии больше толщины образца (т. е. условие (7) не выполнено), то амплитуда ФА-сигнала будет определяться свойствами материала основания, на котором находится образец. В нашем случае это кремний для пленок, не отделенных от подложки, или нержавеющая сталь для свободных пленок.

Таким образом, при сооответствующем выборе частоты модуляции ( > 2k/Cl2) абсолютное значение теплопроводности алмазной пленки может быть определено по формуле (6), если имеется образец с известными теплопроводящими свойствами. В качестве такого калибровочного образца были использованы монокристаллы синтетического алмаза типа Ib размером 3 3 0.3mm (производство Sumitomo Electr. Comp.), для которых в соответствии с [7] величина теплопроводности находится в пределах 15-20 W · cm-1 · K-1.

Рис. 1. Частотные зависимости нормированной амплитуды Для определения частоты модуляции света, при коФА-сигнала для монокристалла алмаза (1), алмазных плеторой можно было бы считать справедливым услонок толщиной 20 (2, 4) и 150 µm (3, 5), полученных в вие (7), измерялись частотные зависимости амплитуды CVD-реакторе, использующем разряд постоянного тока (2, 3), ФА-сигнала. При этом ФА-сигнал от исследуемых образ- и в СВЧ-плазме (4, 5).

цов нормировался на амплитуду зарегистрированного при аналогичных условиях сигнала от углеродной сажи (carbon bkack standard), для которой может считаться начинается с более низких частот; для пленок равной надежно установленным фактом частотная зависимость ФА-сигнала по формуле (1) [4–6]. Такая нормировка по- толщины указанная закономерность выполняется для зволяла учесть частотные характеристики использован- пленок, полученных в СВЧ-разряде, при более низких чаной установки (чувствительность микрофона, частотные стотах, чем для пленок, выращенных с помощью разряда параметры усилителей и т. п.). постоянного тока. Данные закономерности показывают, На рис. 1 в двойных логарифмических координатах что теплопроводность исследованных поликристалличепоказана экспериментально полученная зависимость ам- ских пленок ниже, чем для монокристалла алмаза, при плитуды нормированного ФА-сигнала от частоты модуэтом теплопроводность пленок, выращенных в разряде ляции света ( = /2) для монокристалла алмаза (1) постоянного тока, существенно выше, чем теплопроводи образцов поликристаллических пленок различной толность пленок, осаждающихся в СВЧ-разряде.

щины, полученных в разряде постоянного тока (2, 3) и Возрастание нормированной амплитуды ФА-сигнала в СВЧ-разряде (4, 5). Как видно из этого рисунка, для для всех исследованных образцов при частотах момонокристалла алмаза частотные зависимости соответдуляции более 2700 Hz (рис. 1) является, очевидно, ствуют соотношению (1) для частот модуляции более следствием использованной процедуры нормировки на 500 Hz, что согласуется с ранее сделанной оценкой.

сигнал от углеродной сажи. При увеличении частоты Для более низких частот наблюдается отклонение от модуляции величина последней снижается (зависимость зависимости -1, что, видимо, обусловлено также ФА-сигнала от частоты задается формулой (1)) и при отмеченным ранее влиянием материала измерительной некоторой частоте становится сравнимой или даже меньячейки (нержавеющая сталь) или кремниевой подложки, ше амплитуды акустических шумов, в то время как имеющих относительно низкую теплопроводность. Анасигнал от углеродной сажи продолжает изменяться по логичный вид имеют частотные зависимости, получензакону -1. В результате нормировки на частотную ные для поликристаллических пленок, однако частота характеристику, определенную по сигналу от углеродной модуляции, при которой амплитуда ФА-сигнала просажи, возникает искажение в частотных зависимостях порциональна -1 (т. е. выполняется соотношение (1)), зависит от типа пленки и от ее толщины: с увеличением для алмазных материалов. Указанное обстоятельство толщины пленки соответствующий частотный диапазон определяет минимальную толщину алмазных пленок, Физика твердого тела, 1998, том 40, № 1224 А.Н. Образцов, И.Ю. Павловский, Х. Окуши, Х. Ватанабе около 1350 и 1500 cm-1, соответствующие ”неалмазному” углероду (рис. 3). Указанная ширина ”алмазной” линии характерна для поликристаллических пленок с невысокой теплопроводностью, так же как и наличие ”неалмазного” углерода [9].

Относительная интенсивность КРС линий 1350 и 1500 cm-1, которые могут служить мерой содержания неалмазной углеродной фазы в CVD-пленке, была заметно выше для пленок, полученных в разряде постоРис. 2. Частотная зависимость отношения амплитуды ФА-сигнала от алмазных пленок толщиной 200 µm, осаждавщихся в плазме разряда постоянного тока (1) и СВЧ-разряда (2), к амплитуде сигнала от монокристалла алмаза.

теплопроводность которых может быть получена с помощью ФА-измерений.

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.