WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 | 3 | 4 |
Физика твердого тела, 1997, том 39, № 7 Люминесценция экситонов из флуктуационных хвостов плотности состояний в неупорядоченных твердых растворах © А.А. Клочихин, С.А. Пермогоров, А.Н. Резницкий Физико-технический институт им.А.Ф.Иоффе Российской академии наук, 194021 Санкт-Петербург, Россия Петербургский институт ядерной физики Российской академии наук им.Б.П.Константинова, 188350 Гатчина, Ленинградская обл., Россия (Поступила в Редакцию 14 января 1997 г.) Рассчитана форма спектров люминесценции экситонов, локализованных флуктуациями состава, в неупорядоченных твердых растворах. Использована теоретическая модель, в которой учитываются два различных аспекта электрон-фононного взаимодействия: 1) ограничение времени жизни локализованных состояний за счет переходов (туннелирования) между состояниями хвоста с испусканием фононов, приводящее к тому, что только относительно малая доля состояний хвоста, для которых нет каналов таких переходов, оказывается заселенной в течение времени, достаточного для процесса излучения; 2) формирование спектра люминесценции этих долгоживущих излучающих состояний также обусловлено одновременным испусканием фононов. Показано, что оба эти аспекта важны для объяснения наблюдаемого сдвига максимума полосы люминесценции относительно максимума экситонной линии поглощения. Форма коротковолнового края полосы люминесценции определяется в основном зависимостью от энергии локализации количества кластеров минимальных размеров, которое быстро убывает в окрестности порога подвижности. В то же время спектр рекомбинации с испусканием фононов определяет форму длинноволнового крыла основной полосы излучения. Рассчитанная форма спектра излучения сопоставляется с полученными экспериментально спектрами люминесценции твордого раствора CdS(1-c)Sec. Оказалось, что для удовлетворительного описания экспериментальных спектров в широком диапазоне составов CdS(1-c)Sec необходимо использовать две модели локализованного экситона: экситона, локализованного как целого (модель I), или локализованной дырки и связанного с ней кулоновским взаимодействием электрона (модель II).

Собственная люминесценция многих неупорядочен- чено общее выражение для плотности флуктуационных ных систем [1–10] и, в частности, твердых растворов состояний хвоста. Далее представлено упрощенное реAIIBVI [1–8] обусловлена рекомбинацией экситонов, ло- шение задачи в области энергий, где состояния хвоста в кализованных в ямах потенциального рельефа. Общей нулевом приближении можно считать изолированными чертой таких систем является значительный красный друг от друга. Развитый подход включает модифициросдвиг люминесценции относительно максимума экситон- ванный вариационный способ вычисления зависимости ного поглощения, так что основная полоса излучения плотности состояний от энергии локализации, который попадает в область малых значений коэффициента по- содержит дополнительный параметр, позволяющий приглощения и малых значений плотности флуктуационных менить его для описания экспериментальных данных не состояний.

только в области экспоненциального измерения плотноПроисхождение красного сдвига полосы люминесцен- сти состояний, но также в области порога подвижности, ции и соотношение спектров люминесценции и поглоще- где экспоненциальная зависимость сменяется степенной.

ния представляют собой проблемы, важные для понима- Кроме того, представлен вариант подсчета полного числа ния физических процессов в неупорядоченных системах. локализованных состояний, не связанный с вариационИзвестна большая величина этого сдвига для аморфных ной процедурой, который дает нормировку плотности систем [10], которые характеризует сильное экситон- флуктуационных состояний, полученной в результате фононное взаимодействие. В случае ряда твердых раство- предыдущего расчета. При подсчете числа состояний ров AIIBVI экситон-фононное взаимодействие проявля- за основу принято предположение, что локализованные ется в уширении основной полосы люминесценции и состояния экситонов возникают во флуктуациях, имеюпоявлении ее LO-фононных повторений [1,2].

щих характер односвязных потенциальных ям. ПотенЦелью данной работы является построение теории для циальные ямы образуются в областях скопления изописания положения контура полосы собственной люми- быточных по сравнению с их средней концентрацией несценции относительно спектра поглощения флуктуа- атомов узкозонной компоненты. Требование односвязционных состояний, а также качественное обоснование ности ямы и минимальности избыточной концентрации подхода с помощью континуальной теории протекания в ее объеме приводит в пределе слабого рассеяния к и сопоставление теоретических и экспериментальных ответу, следующему из теории протекания по узлам результатов для твердых растворов AIIBVI.

неупорядоченной подрешетки, а именно нижней граВ разделе 1 работы для однозонной модели твердого ницей избыточной концентрации является критическая раствора со слабым диагональным беспорядком полу- концентрация задачи протекания по узлам подрешетки.

Люминесценция экситонов из флуктуационных хвостов плотности состояний... В случае слабого рассеяния флуктуационные ямы име- фононами на спектры поглощения и люминесценции ют большие размеры, и кластер избыточных атомов в локализованных экситонов. Рассмотрены две модели такой яме имеет структуру фрактала конечного размера. локализации экситона, приводящие к существенному Получаемые в результате значения плотности состояний различию во взаимодействии экситона с фононами. В хвоста согласуются с экспериментальными данными в первой модели предполагается, что электрон успевает широком диапазоне концентраций. Далее в этом разделе адиабатически следить за движением дырки, а во второй выведены основные соотношения между плотностью и модели электрон взаимодействует с усредненным по спектральной плотностью флуктуационных состояний и флуктуационной яме распределением плотности дырки.

вычислен спектр экситонного поглощения в области Оба эти предела, а также промежуточные варианты флуктуационных состояний без учета взаимодействия с реализуются в твердом растворе CdS(1-c)Sec. Предваколебаниями решетки. рительные результаты учета экситон-фононного взаимоВ разделе 2 работы вычисляется контур бесфононной действия приведены в работе [3].

полосы люминесценции. Поскольку в рамках данной В последнем разделе полученные результаты использадачи возможность оптической рекомбинации ограни- зуются для описания спектров люминесценции твердого чивается временем жизни экситона по отношению к раствора CdS(1-c)Sec, для которого имеются обширные переходу (туннелированию) в нижележащие состояния экспериментальные данные [1–8].

хвоста локализованных состояний, сопровождаемому излучением фононов [1–3], для описания люминесценции 1. Флуктуационные состояния необходимо найти распределение по энергии таких сов твердом растворе стояний, для которых отсутствуют или сильно ограничены каналы безызлучательного ухода.

Предполагается, что в случае бинарных растворов с Иначе говоря, необходимо знать распределение проанионным замещением определяющим является флуктустранственно изолированных локализованных состояационный потенциал для состояний валентной зоны. В ний. В общем случае эта задача представляет собой один этом случае, учитывая, что эффективная масса дырки, из аспектов квантовой теории протекания [11–22]. Изокак правило, существенно превышает массу электрона в лированные состояния в решеточных моделях изучались зоне проводимости, можно предположить два механизма в работах [14–16]. Как было показано в работе [16], локализации экситона: (I) локализация центра тяжести в квантовой теории протекания возникают два типа экситона и II локализация дырки, с которой электрон изолированных локализованных состояний. К первому связан кулоновским взаимодействием. Оба эти варианта типу относятся состояния, принадлежащие изолированбудут далее рассмотрены одновременно и приводят к ным атомам [14–16] (в нашем случае потенциальным близким результатам при вычислении плотности локаямам) и относительно небольшим их комплексам (сулизованных состояний, но они отличаются весьма сущеперкластерам), образующимся при случайном распредественно при рассмотрении взаимодействия с колебаниялении атомов (потенциальных ям). Роль суперкластеров ми решетки.

возрастает по мере приближения к порогу подвижности.

1) Гамильтониан и плотность состояний Изолированные локализованные состояния другого типа в о д н о з о н н о й м о д е л и. Будем считать, что макрообусловлены эффектами интерференции [16,19]. Одскопический объем V твердого раствора, состоящий из нако при наличии диагонального беспорядка, который N узлов кристаллической решетки, случайным образом определяет распределение состояний по энергиям в расзаполняется атомами двух сортов A и B. Средние числа сматриваемой задаче, следует ожидать существенного атомов A и B в объеме V равны соответственно NA = cN подавления эффектов интерференции. В этом случае и NB = (1 - c)N, где c — концентрация атомов A.

задача сводится к нахождению распределения состояний Однозонный гамильтониан этой системы записывается хвоста по суперкластерам в континуальной модели, т. е.

в виде к проблеме, в значительной степени аналогичной задаче протекания по перекрывающимся сферам [23–29]. ИсH=- nWm n+m -n + En2, (1) n пользование для вычисления распределения состояний n,m n по суперкластерам соотношений, следующих из классической теории протекания по перекрывающимся сфе- где n — будем считать вещественными. Недиагональрам, позволяет выделить те флуктуационные состояния, ные матричные элементы Wm считаются одинаковыми которые имеют максимальное время жизни и форми- для атомов обоих сортов, а диагональный матричный руют бесфононную полосу люминесценции. В рамках элемент En принимает значение EA, если узел занят такого подхода удается установить положение бесфонон- атомом A, иEB в противоположном случае. В предельных ной полосы люминесценции относительно максимума случаях c = 0и1гамильтониан(1) сводится к гамильтобесфононной полосы поглощения основного состояния ниану совершенного кристалла B или A соответственно.

экситона и порога подвижности. При этом все En заменяются на En = EA или EB.

В разделе 3 описывается влияние взаимодействия Положение дна зоны твердого раствора в приближеэкситонов как с оптическими, так и с акустическими нии виртуального кристалла связано со средним значе2 Физика твердого тела, 1997, том 39, № 1172 А.А. Клочихин, С.А. Пермогоров, А.Н. Резницкий нием En в узле локализованными и достаточно изолированными друг от друга. Величина 0, измеряемая относительно EG, E =cEA +(1-c) EB. (2) G должна быть выбрана таким образом, чтобы полное число состояний с энергией, превышающей это значение, Энергия также отсчитывается от положения дна EL зоны EG, причем >0 для локализованных состояний, тогда диагональные матричные элементы можно предN (0) = () d, (7) ставить как n = En - EG, (3) где EL — граница Лифшица для твердого раствора, где величина n зависит теперь и от концентрации удовлетворяло бы условию твердого раствора.

Задача вычисления собственных функций и собственN (0) a3 1. (8) ных значений гамильтониана кристалла при неупорядоченном расположении атомов двух сортов является Здесь a /2M0 определяет характерную длину линейной, и решение ее получается в результате диаэкспоненциального спадания волновой функции изолирогонализации матрицы ранга N, каждая строка которой ванной ямы за пределами ямы. В тех случаях, когда развыглядит как мер потенциальной ямы оказывается сравнимым с этой величиной, для оценки размера состояния необходимо (n) + Hnm - nnm (m) =0. (4) использовать сумму радиуса ямы и a.

m Величина 0 в дальнейшем рассмотрении играет роль верхней границы области применимости теории и важМы обозначим собственное значение уравнения (4) для фиксированного набора n как. Функции для свя- ного ее параметра, который будет использоваться для варьирования зависимости () в окрестности порога занных состояний всегда могут быть выбраны нормироподвижности. По величине 0 и положение порога пованными на единицу. Спектр неупорядоченной системы движности ME оказываются величинами одного поряднаходится как результат усреднения по всем возможным ка, и обе они заметно больше урбаховского параметра вариантам заполнения узлов. Это приводит к выражению U, который определяет экспоненциальный закон убыдля полной усредненной плотности состояний в виде вания плотности локализованных состояний в области суммы по всем типам состояний и всем реализациям энергий, превышающих ME.

n с учетом их веса P Для вычисления зависимости () используем при ближение эффективной массы и предположение Галь () = P d (n) перина–Лэкса о возможности описания локализованных n - состояний усредненной волновой функцией [30,31]. Рас смотрим такие флуктуационные ямы, которые превыша exp -i + H0 -. (5) ют по своей мощности компактный кластер, необходи мый для образования локализованного состояния глубиИнтегрирования в (5) по можно выполнить в общем ной 0. Используя подход, развитый в работах [32,33], виде, что дает полное выражение для () получаем c+p(r) 1 d3r c () = P Im Gnn() () exp ln v0 c + p(r) n v0 22() 1-c-p(r) = P (n) 2 -. (6) 1 - c, (9) n 1 - c - p(r) Здесь Gnn() диагональный матричный элемент функции Грина центра масс экситона (модель I) или дырки (мо- m2() =, (10) дель II).

d3r Полученное выражение является строгим определени- tr(r) vем плотности состояний неупорядоченной системы, описываемой гамильтонианом (1), т. е. двухкомпонентного твердого раствора AcB(1-c).

d3r 2 m2 =2 tr(r) c + p(r) 1 - c - p(r), (11) а) Приближенное описание зависимо сти v(). Для описания зависимости () в окрестности порога подвижности предположим, что в нулевом при- v0 = V/N — объем, приходящийся на атом в решетке, ближении все состояния с энергией локализации j, причем = |EB-EA|. Локальные значения конценпревышающей некоторую энергию 0, можно считать трации атомов, являющихся центрами притяжения и Физика твердого тела, 1997, том 39, № Люминесценция экситонов из флуктуационных хвостов плотности состояний... отталкивания, описываются выражениями [c + p(r)] и меньше ее максимального значения (1-c), приводящего [1 - c - p(r)] соответственно. Используя отклонение к компактному заполнению.

концентрации центров притяжения от среднего p(r), Вероятность реализации кластера, содержащего n самосогласованную потенциальную яму Utr(r) можно узлов решетки, в пределах которого избыточное число описать выражением центров притяжения равно np() np = n p, одинакова для всех вариантов реализации и равна Utr(r) =-p(r), (12) cnA(1 - c)nB, (17) где где nA = n(c + p) = (nc + np) и nB = n(1 - c - p) - c), r R0 = (1 - nc - np) — числа атомов A и B в кластере.

Pages:     || 2 | 3 | 4 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.