WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Физика твердого тела, 2002, том 44, вып. 6 Образование островковых структур при осаждении слабопересыщенных паров алюминия © В.И. Перекрестов, А.В. Коропов, С.Н. Кравченко Сумский государственный университет, 40007 Сумы, Украина Сумский государственный аграрный университет, 40021 Сумы, Украина E-mail: kpe@ssu.sumy.ua (Поступила в Редакцию 18 мая 2001 г.

В окончательной редакции 1 ноября 2001 г.) Методом просвечивающей и растровой электронной микроскопии, а также микродифракции электронов изучено образование островковых структур при осаждении слабопересыщенных паров Al. Получение слоев производилось методом магнетронного распыления на постоянном токе в среде высокоочищенного Ar.

Установлены условия образования статистически однородных слоев нанокристаллов в зависимости от температуры осаждения, парциальных давлений Ar и химически активных газов. Получены соотношения, на основании которых проведены расчеты краевого контактного угла островков с подложкой в зависимости от температуры конденсации.

Работа выполенена при финансировании Министерства образования и науки Украины (проект № 84.02.04.00-02).

В силу нобычных электрофизических свойств остров- Учитывая изложенное выше, в настоящей работе ковых структур интерес к ним не ослабевает. При поставлена цель изучить структурообразование слоев этом для получения слоев нанокристаллов использу- нанокристаллов при осаждении паров Al с низким ют различные технологии. Так, хорошо известно [1–3], пересыщением. Выбор Al в качестве модельного мачто при осаждении паров металлов начальный этап териала для получения островковых структур опредепоявления конденсата сопровождается формированием лился его относительно низкой температурой плавлеостровковых пленок в виде слоя сверхкритических за- ния, что позволяет реализовать механизмы конденсародышей. При дальнейшей конденсации пара проис- ции пар жидкая фаза кристалл (П Ж К) [1] и ходит коалесценция островков, образование структуры пар кристалл (П К). Это в свою очередь расшиканалов и затем сплошной пленки. Исходя из этого, ряет спектр технологических возможностей получения можно выделить три варианта получения островковых островковых структур.

структур. Первый заключается в приостановке технологического процесса до момента образования структуры 1. Методика проведения эксперимента каналов.

Второй вариант основан на подавлении процессов Экспериментально реализовать вариант роста островкоалесценции и срастания островков при осаждении ковых структур при существенном вкладе диффузии металлов в среде активных газов (O2, N2, CO2 и т. д.) [4].

адатомов достаточно сложно, так как малые скороОднако при этом формируются сплошные геттерные пленки, которые представляют собой кристаллы метал- сти формирования слоев способствуют взаимодействию конденсата с остаточными химически активными газалов, соединенные между собой прослойками окислов, нитридов и т. д. Такие структуры называются гранули- ми. В этой связи получение постоянного во времени парового потока Al производилось при помощи магрованными пленками [2].

нетронного распыления на постоянном токе в атмоКак показано теоретически [5,6], третий вариант обсфере Ar, который подвергался глубокой очистке. Так, разования беспримесных макроскопических осровковых парциальное давление химически активных остаточных структур возможен при осаждении паров с предельгазов во время выращивания островковых структур при но низким пересыщением. Рост островковых структур в этом случае объясняется „рассасыванием“ докрити- необходимости не превышало 8-10-8 Pa.

ческих зародышей диффузионными процессами, кото- Фазовый состав и структура конденсатов изучались рые способствуют образованию отдельных относительно при помощи дифракции электронов, а также растровой крупных островков в силу более высокой равновесности и просвечивающей электронной микроскопии (РЭМ и последних. В этой связи качественным критерием слабо- ПЭМ). При исследовании структуры в ПЭМ использого пересыщения паров можно считать факт образования вались слои, осажденные на сколы KCl. Кроме этого, крупномасштабных островковых структур при их кон- островковые структуры были получены также на ситалденсации. ле и стекле.

1132 В.И. Перекрестов, А.В. Коропов, С.Н. Кравченко Рис. 1. Структура слоя Al, полученного при Tc 500C, Pg 8 · 10-8 и PAr = 9Pa.

Механизмы зарождения и формирования слоев в Al), зарождение конденсата происходило по механизму основном определяются такими технологическими пара- П Ж К [1]. Это подтверждается объемной формой метрами, как давление рабочего газа (PAr), парциальное кристаллов и отсутствием какого-либо ориентирующего давление химически активных газов (Pg), температура воздействия со стороны (001) KCl (см. электронограмму конденсации (Tc) и скорость наращивания слоя (Rc). на рис. 1). Такой вариант роста возможен при условии В свою очередь Tc и Rc определяют степень пересы- слабой взаимосвязи островков с подложкой, т. е. когда щенности паров, а снижение PAr увеличивает энергию контактный краевой угол () существенно больше /2.

атомов в момент их осаждения [7,8]. В отличие от терми- Срыв механизма конденсации П Ж К возможен ческого испарения при ионном распылении зарождение по нескольким причинам. Первая представляется наиконденсата происходит при сколь угодно малых пересы- более естественной и происходит при снижении Tc до щениях осаждаемых паров [7]. Другими словами, ионное 400-420C, а также сохранении всех прочих технологических параметров предшествующего эксперимерта.

распыление позволяет реализовать предельно малые Rc При этом переход к механизму зарождения П К [1] и тем самым стимулировать диффузионные процессы на поверхности осаждения. Исходя из классической ка- сопровождается следующими характерными изменениями в формировании структуры конденсата.

пиллярной теории [9], скорость зародышеообразования 1) Рост островков на начальном этапе преимущеопределим следующим соотношением:

ственно происходит в плоскости подложки, причем I = CP exp[( Gdes - Gsd - G0)/kT], скорость этого роста пропорциональна примыкающей к островкам площади диффузионного захвата. Именно по где G0 — свободная энергия критического зародыша;

этим причинам к моменту предшествующего срастания Gsd — свободная энергия активации поверхностной островков зазоры между ними в отличие от структуры, диффузии адатомов; Gdes — свободная энергия активапредставленной на рис. 1, имеют примерно одинаковые ции десорбции; P — давление паров над поверхностью размеры (рис. 2, a).

осаждения с температурой T ; C 1022 N-1 · s-1.

2) Переход к механизму зарождения П Кснижает Следовательно при возрастании энергии связи по крайней мере до /2, что в свою очередь приводит адатом–подложка, снижении интенсивности диффузионк проявлению ориентирующего воздействия (001) KCl и ных процессов и температуры осаждения концентрация возникновению соответствующей текстуры (см. электрокритических зародышей возрастает. Безусловно, в этом нограмму на рис. 2, a).

случае уже на раннем этапе роста возможен вариант 3) По мере роста островков до их взаимного контакта образования сплошной пленки. С целью уменьшения образуется слой, который при отделении от подложки энергии связи адатомов с подложкой в случае ионного не распадается на части. Время образования такого слоя распыления необходимо снизить энергию атомов в моназывается временем зарастания (t0) [6]. Примечательно, мент их конденсации. По этой причине в экспериментах что при снижении Tc от 500 до 400C и соответствуюиспользовались предельно низкие напряжения разряда щей смене механизма формирования слоя t0 возрастает ( 60-35 V) и при необходимости достаточно высокие от 20 до 110 min, а четырехчасовая продолжительность PAr ( 9Pa). С целью стабилизации R в диапазоне технологического процесса при Tc = 400C так и не 0.03-0.05 nm / s вне зависимости от PAr подводимая к приводит к образованию сплошного кристаллическораспылителю мощность во всех случаях устанавливалась го слоя (рис. 2, b). В этом случае, как показывают на уровне 3 W.

РЭМ-исследования, существенно возрастает объемность островков (рис. 2, c).

2. Результаты исследований 4) По мере дальнейшего снижения Tc время зарастания постепенно убывает, а тенденция к образованию и их обсуждение почти сплошного кристаллического слоя усиливается.

При Tc 500C, Pg 8 · 10-8 и PAr = 9Pa был полу- Так, при относительно низких Tc ( 120C) усиление чен слой со структурой, представленной на рис. 1. Вси- роста кристаллов в плоскости подложки приводит к лу того что Tc > (2/3)Tm (Tm — температура плавления образованию сплошного кристаллического слоя уже Физика твердого тела, 2002, том 44, вып. Образование островковых структур при осаждении слабопересыщенных паров алюминия Рис. 2. Структура слоев Al, образованных при конденсации по механизму зарождения пар кристалл: Tc 400-420C, Pg 8 · 10-8 и PAr = 9Pa (a); Tc = 400C, Pg 8 · 10-8 и PAr = 9Pa (b); продолжительность технологического процесса 4 h;

c — поверхность островковой пленки Al (РЭМ-исследования).

Рис. 3. Структура пленки Al, полученной при Tc 120C (время непрерывного осаждения равно 6-8min).

через 6-8 min непрерывного осаждения (рис. 3). Наряду (s — время жизни адатома до испарения). При этом с этим усиливается также и ориентирующее воздействие воспользуемся понятием области влияния островка, ра(001) KCl, которое приводит к образованию текстуры с диус которой обозначим R0 [5]. В случае незначительсоотношением (001)Al (001)KCl, причем часть остров- ного реиспарения (s ) R0 определяется тем, что ков азимутально развернута по отношению к основному все атомы, вносимые внешним источником в область направлению роста на /4 (см. электронограмму рис. 3). влияния данного островка, им же и поглощаются. Тогда Переход от механизма конденсации Фольмера–Вебера полный поток атомов на данный островок I (s-1) будет к механизму Странского–Крастанова при снижении Tc определяться соотношением нами не обнаружен.

I = R2 K, (1) Для приведенной выше серии экспериментов произведем оценку t0, пренебрегая испарением адатомов с где K (m-2 · s-1) — поток конденсируемых на подложке подложки (s ) и атомов с поверхности островка атомов; R0 = R0(R), R — радиус основания островка.

Физика твердого тела, 2002, том 44, вып. 1134 В.И. Перекрестов, А.В. Коропов, С.Н. Кравченко от R — среднего радуса основания островка в момент времени t = 0 до R0(R). При интегрировании учтем, что R2 слабо (логарифмически) зависит от R и приближенно может рассматриваться как константа [5]. Тогда R0(R) tdt = R2dR, (5) R2K R откуда следует Рис. 4. Островок в форме шарового сегмента с краевым углом

t0 = R3(R) - R3.

R2k Учитывая, что [5] R0(R) = (Ni — плотность Ni островков) и предполагая R3(R) R3, окончательно получим R0(R) t0 = =. (6) K NiK При = /t0 =.

3 NiK Если > /2 (рис. 5), соотношение (5) следует заменить на R0(R)·sin tdt = R2dR, Рис. 5. Островок в форме шарового сегмента с краевым R2K углом >/2.

R поскольку в этом случае условие стыковки островков R(t0) (зарастания подложки островками) таково: = R0(R).

sin Скорость изменения объема островка V равна Тогда dV t0 = R3(R) sin3 - R3.

= I, (2) R2K dt где — объем, занимаемый атомом в островке. Для Предполагая R3(R) sin3 R3, получим островков в форме шарового сегмента (рис. 4, 5) R0(R) sin3 sin 2 - 3cos + cost0 = =, (7) V = R3; =, K NiK sinа величина dV /dt выражается через скорость изменения где множитель sin3 1 равен радиуса основания островка R посредством соотношения 1 = (2 - 3cos + cos3 ).

dV dR = 3R2. (3) dt dt Если вычислить K на основании скорости наращиИз соотношений (1)–(3) следует уравнение вания пленки (K 2 · 1018 m-2 · s-1), то, исходя из экспериментальных значений t0 и Ni, а также при dR 3R2 = R2K, помощи уравнений (6) или (7), графическим методом dt можно легко определить. На рис. 6 представлен график в котором разделяем переменные R и t зависимости (Tc), который подтверждает изложенные выше закономерности образования островковых струк3R2dR dt =. (4) тур.

R2K Срыв механизма зарождения конденсата П Ж К Для получения оценки t0 при /2 интегрируем возможен также при снижении PAr до 3-0.8Pa уравнение (4) по времени t от 0 до t0, а по радиусу R (Tc = 500C, а Pg = 8 · 10-8 Pa). Такое понижение PAr Физика твердого тела, 2002, том 44, вып. Образование островковых структур при осаждении слабопересыщенных паров алюминия С повышением Pg до 10-6 Pa (PAr 7-9Pa, Tc = 500C) и по истечении времени осаждения в 30 min происходит образование гранулированных пленок (рис. 8, a). При этом на электронограммах присутствуют дополнительные дифракционные максиумы от примесной фазы, а также существенно изменяются соотношения интенсивностей линий. Следовательно, можно предположить, что на приведенной микроструктуре (рис. 8, a) темные включения округлой формы состоят из Al, а между включениями располагается связующая примесная фаза. В определенной степени вывод об образовании гранулированных пленок подтверждается также РЭМ-исследованиями (рис. 8, b). Действительно, в этом случае контраст формируется вследствие фазовой неоднородности конденсата. Так, образование более светлых пятен происходит за счет отражения электронов от более плотных включений Al, а окружающий включения темный фон формируется за счет ослабленных отражений от примесной фазы.

Для объяснения механизмов структурообразования островковых пленок удобно использовать энергии связи адатом–поверхность подложки (Es), адатом–АФ (Ea), Рис. 6. График зависимости (Tc).

атом–кристалл (Ecr). По-видимому, в случае осаждения на подложки из стекла, ситалла и KCl выполняется неравенство Es < Ea < Ecr. Естественно, термичеспособствует образованию на этапе зарождения конденская аккомодация осаждаемых на поверхность атомов сата аморфной фазы (АФ). Механизм зарождения АФ проходит более эффективно при повышенных энергиях рассматривается в работах [8,10] и в основном определяется повышенными энергиями атомов в момент их осаждения, а также адсорбированными на поверхности подложки примесями. По мере увеличения толщины сплошной аморфной пленки (примерно до 3-5nm) усиливается ее неравновесность, что приводит к появлению на ее поверхности кристаллических включений (рис. 7, a), причем рост этих кристаллов происходит только в процессе осаждения Al. Механизм конденсации пар АФ кристалл (П АФ К) оказывает существенное влияние на форму и размеры островков, а также на текстуру их роста. Так, в отличие от механизма П Ж Кна АФдаже при T = 500C растут достаточно тонкие кристаллы (толщиной до 10 nm), что обусловливает образование сплошного кристаллического слоя уже по истечении 7-10 min непрерывного осаждения.

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.