WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Физика твердого тела, 2006, том 48, вып. 6 Оже-спектроскопия и свойства наноразмерных тонкопленочных структур Ir(Pt)/PZT(PZT/PT)/Ir © В.П. Афанасьев, П.В. Афанасьев, И.В. Грехов, Л.А. Делимова, С.-П. Ким, Ю.-М. Коо, Д.В. Машовец, А.В. Панкрашкин, Я. Парк, А.А. Петров, С. Шин Санкт-Петербургский государственный электротехнический университет «ЛЭТИ», 197376 Санкт-Петербург, Россия Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе Российской академии наук, 194021 Санкт-Петербург, Россия Институт передовых технологий Самсунга, Суон 440-600, Корея E-mail: VPAfanasiev@eltech.ru Изучение профилей распределения элементов по толщине тонкопленочных сегнетоэлектрических конденсаторных структур методом электронной Оже-спектроскопии позволило установить связь между элементным и фазовым составом структур и их электрофизическими свойствами. Выявлены особенности поведения подслоя титаната свинца сразу после изготовления и после старения структур. Показано, что в процессе старения изменение характеристик конденсаторных структур связано с диффузией элементов на интерфейсах и в пленке PZT на фоне значительного увеличения концентрации кислорода, в результате чего формируются оксидные слои, модифицирующие границы раздела, уменьшается плотность ловушек на верхнем и нижнем интерфейсах для всех образцов.

Работа выполнена при финансовой поддержке Института передовых технологий Самсунга и Федерального агенства по образованию РФ в рамках программы „Развитие научного потенциала высшей школы“ 2005 года (проект № 75122).

PACS: 85.50.-n, 82.80.Pv Одним из путей повышения плотности записи PbTiO3 (PT) толщиной 4 nm (образцы B и C) формироинформации в матрице сегнетоэлектрической памя- вались MOCVD-методом при температуре 545C. Верхти (FeRAM) является уменьшение толщины сегне- ние Pt- (образец A) или Ir- (образцы B и C) электроды тоэлектрической пленки до наноразмерного масшта- осаждались через маски с диаметром отверстий 0.35 mm.

ба [1–3]. При этом изменяются свойства самой сегнето- После изготовления структуры отжигались при 600C электрической пленки, возрастает влияние интерфейсов в течение 1 min. Процесс искусственного старения затонкопленочной конденсаторной структуры, изменяются ключался в термообработке структур при 125C в течеусловия переноса зарядов в процессе переключения ние 1000 h на воздухе, что соответствует десяти годам остаточной поляризации и хранения информации [4,5].

хранения при комнатной температуре.

Все эти изменения оказывают влияние на стабильность Комплексные исследования проводились на трех вии надежность работы сегнетоэлектрических элементов дах тонкопленочных конденсаторных структур с различпамяти, создают проблему сохранения и надежного ными интерфейсами сразу после их изготовления (A1, считывания записанной информации [6,7].

B1, C1 в таблице) и после проведения искусственного Целью настоящей работы является комплексное исстарения (A2, B2, C2 в таблице). Исследование элекследование трех видов тонкопленочных конденсаторных трических характеристик структур включало измерение структур до и после искусственного старения, разлиC-V -характеристик и тангенса угла диэлектрических чающихся материалом верхнего электрода, толщиной потерь на частоте 1 MHz, измерение петель диэлектрипленки цирконата-титаната свинца (PZT), наличием или ческого гистерезиса методом Сойера-Тауэра на частоотсутствием подслоя титаната свинца (PT).

те 64 Hz. Вольт-амперные характеристики измерялись с помощью пикоамперметра Keithley 6487 в двух режимах. Напряжение подавалось ступеньками по 0.1 V с 1. Описание образцов длительностью 50 ms („быстрый“ режим) или 10 s („меди методик измерения ленный“), ток измерялся в конечный момент ступеньки.

Таким образом, в первом случае кривые тока содержат Исследовались конденсаторные структуры Pt/PZT/Ir компоненту, связанную с переключением сегнетоэлеки Ir/PZT/PT/Ir, сформированные на подложках оксидитрической пленки, а во втором кривые отражают токи рованного кремния с адгезионным титановым подслоем утечки структуры.

(см. таблицу). Нижний Ir-электрод толщиной 100 nm осаждался на подложку при температуре 200C. Пленки Плотность ловушек на верхнем и нижнем интерPb(Zr0.4Ti0.6)O3 (PZT) толщиной 100 nm (образцы A, B) фейсах исследованных структур определялась из изи 80 nm (образец C), а также пленки титаната свинца мерений переходного тока на основе метода, развиОже-спектроскопия и свойства наноразмерных тонкопленочных структур Ir(Pt)/PZT(PZT/PT)/Ir Характеристики конденсаторных структур различных видов до и после старения Образцы Толщина Исходная сум- Амплитуда haged/hinitial C, nF (на час- tg (на час- Ток утечки Плотность ловуструктур пленки марная остаточ- Оже-сигнала (по кисло- тоте 1 MHz тоте 1 MHz Ileak, A при шек N, cm-2· eV-A, B, C PZT, ная поляризация h, arb.units роду) при U = 0V) при U = 0V) Ubias =+0.5V при Ubias =+0.5V nm 2PR, µC/cm2 (-0.5V) (-0.5V) Pt/PZT/Ir 80 (O) 1.1 · 1013, A1 (после 100 29.9 50 (Pb) 8.53 0.35 5 · 10-13 Up =+2.5V изготовления) 64 (Ti1) (1.4 · 10-12) (1.3 · 1013, 30 (Zr) Up = -2V) 1.Pt/PZT/Ir 104 (O) 0.7 · 1013, A2 (после 100 - 52 (Pb) 8.26 0.40 8 · 10-13 Up =+2.5V старения) 66 (Ti1) (2.2 · 10-13) (0.9 · 1013, 33 (Zr) Up = -2V) Ir/PZT/PT/Ir 70 (O) 2 · 1013, B1 (после 100 36.8 59 (Pb) 6.99 0.25 2.9 · 10-11 Up =+1.5V изготовления) 59 (Ti1) (4.5 · 10-11) (3 · 1013, 31 (Zr) Up = -1.5V) 1.Ir/PZT/PT/Ir 110 (O) 1.6 · 1013, B2 (после 100 - 62 (Pb) 6.17 0.35 3 · 10-11 Up =+1.5V старения) 70 (Ti) (1.5 · 10-11) (1.6 · 1013, 31 (Zr) Up = -1.5V) Ir/PZT/PT/Ir 76 (O) 8.78 0.33 3 · 10-11 1.7 · 1013, C1 (после 80 30.9 54 (Pb) (4 · 10-11) Up =+1.3V изготовления) 57 (Ti1) (1.2 · 1013, 30 (Zr) Up = -1.2V) 1.Ir/PZT/PT/Ir 90 (O) 1.3 · 1013, C2 (после 80 - 57 (Pb) 6.98 0.45 3.9 · 10-11 Up =+1.5V старения) 75 (Ti1) (6 · 10-11) (0.9 · 1013, 30 (Zr) Up = -1.5V) того для тонкопленочных сегнетоэлектрических кон- электронов на площади 5 µm2 после послойного травденсаторов [8]. Метод основан на перезарядке интер- ления ионным зондом диаметром 1 mm с энергией ионов фейсных ловушек под действием импульса внешнего аргона 3 keV и током около 3 µA [9].

смещения, приложенного к конденсаторной структуре.

Внешнее смещение сдвигает потенциал сегнетоэлектри2. Экспериментальные результаты ческой пленки на обратносмещенном интерфейсе относительно уровня Ферми. В результате часть ловушек Результаты экспериментальных исследований конденоказывается ниже уровня Ферми, так что носители саторных структур приведены в таблице. Обратим внизаряда с этих ловушек эмитируются в зону и уходят мание на то, что образцы B и C имеют большие значения из области истощения, тем самым индуцируя переходостаточной поляризации. Как следует из результатов ной ток во внешней цепи. При определенных условирентгено- и электронографических исследований, это ях релаксация переходного тока позволяет определить может быть связано с влиянием подслоя PT на услоплотность заряженных ловушек на обратносмещенном вия зарождения и роста перовскитовой фазы, которое интерфейсе.

приводит к более высокой степени текстурированности, Важная информация, необходимая для построения а также большему диаметру столбчатых кристаллитов, моделей старения пленок PZT, была получена на основе наблюдавшихся на электронограммах поперечного сечеанализа результатов электронной Оже-спектроскопии, с ния таких пленок PZT. Изучение влияния электродов помощью которой исследовались элементный и фазовый и процесса старения на свойства структур проводисостав, а также профили распределения элементов по лось по результатам исследований C-V -характеристик, толщине тонкопленочных структур. Измерения прово- диэлектрических потерь и вольт-амперных характеридились на спектрометре ЭСО-3 с фокусировкой пучка стик. Установлено, что емкость всех исследованных Физика твердого тела, 2006, том 48, вып. 1132 В.П. Афанасьев, П.В. Афанасьев, И.В. Грехов, Л.А. Делимова, С.-П. Ким, Ю.-М. Коо...

Процесс старения понижает плотность ловушек для обоих материалов верхнего электрода, но Pt обеспечивает наименьшее значение N.

Для выяснения возможных причин изменения электрофизических параметров, связанных со старением структур, были проведены исследования изменения элементного состава по толщине тонкопленочных структур до и после процесса искусственного старения, включая Рис. 1. Вольт-амперные характеристики конденсаторных структур A1 и C1, измеренные после изготовления в „медленном“ режиме (напряжение подавалось ступеньками по 0.1 V длительностью 10 s).

структур после старения уменьшается (см. таблицу).

Для структур со слоем PT при той же толщине пленки PZT значения емкости меньше, а токи утечки существенно возрастают (рис. 1). После старения Рис. 2. Энергетическое распределение плотности ловушек N тангенс угла диэлектрических потерь и токи утечки на нижнем Ir-электроде с подслоем PT (образец B) и без возрастали для всех исследованных структур (см. табподслоя (образец A). Метод определения N изложен в [8].

лицу).

p — энергетическое положение уровня ловушки, v —край Плотности распределения ловушек на интерфейсах валентной зоны, t — время (в s) после подачи импульса исследуемых структур определялись из измерений пере- смещения, Ubias — амплитуда импульса. Точки — эксперимент (кружки — Ubias = 0.25 V, прочие — Ubias = 0.5V). Кривые — ходного тока, вызванного импульсом внешнего смещепрофили распределения ловушек, усредненные по экспериния, приложенного к предварительно поляризованному ментальным точкам. 1 — PZT/PT/Ir после изготовления, конденсатору. Для исследования верхнего и нижнего ин2 — PZT/PT/Ir после старения, 3 — PZT/Ir после изготовлетерфейсов использовалось положительное и отрицательния, 4 — PZT/Ir после старения.

ное смещение соответственно, амплитуда поляризующего импульса 2 V. Как показано в [8], предложенный метод дает завышенную оценку плотности ловушек N, поэтому значение N следует определять для небольших амплитуд зондирующего импульса 0.25-0.5V.

На рис. 2 приведены плотности распределения ловушек на нижнем интерфейсе Ir/PZT, изготовленном как с подслоем PT, так и без него, определенные в структурах без искусственного старения и специально состаренных. Из сравнения полученных результатов видно, что добавление подслоя PT приводит к увеличению плотности ловушкек на нижнем интерфейсе примерно в 2 раза. В результате процесса старения плотность ловушек уменьшается на обоих видах интерфейсов, тем не менее в состаренных образцах с подслоем плотность ловушек N все равно остается выше, чем в образцах без подслоя.

На рис. 3 приведены плотности распределения лоРис. 3. Энергетическое распределение плотности ловушек N вушек N на верхних интерфейсах Ir/PZT и Pt/PZT, на верхних интерфейсах Ir/PZT и Pt/PZT. Метод определения N определенные в структурах без искусственного старения изложен в [8]. Символы и обозначения те же, что и для рис. 2.

и специально состаренных. Видно, что Pt дает меньшие 1 — Ir/PZT после изготовления, 2 — Ir/PZT после старения, значения плотности ловушек на интерфейсе, чем Ir. 3 — Pt/PZT после изготовления, 4 — Pr/PZT после старения.

Физика твердого тела, 2006, том 48, вып. Оже-спектроскопия и свойства наноразмерных тонкопленочных структур Ir(Pt)/PZT(PZT/PT)/Ir все границы раздела (Pt/PZT/Ir, Ir/PZT/PT/Ir). Метод электронной Оже-спектроскопии позволяет анализировать изменение элементного и фазового состава по толщине тонкопленочной структуры. Возможные диффузионные изменения состава сложных металлооксидов могут выявляться путем детального анализа спектров и тонкой структуры Оже-пиков соответствующих элементов (например, для титана используются линии L23M23M23 и L23M23M45 в спектре Оже-электронов).

Типичные профили распределения элементов по толщине структур A и B, полученные методом электронной Оже-спектроскопии, приведены на рис. 4 и 5. Сигналы Оже-электронов в пленках PZT и PT были нормированы на приведенный к единице сигнал, соответствующий материалу нижнего электрода (иридия). Относительные значения амплитуды Оже-сигнала различных элементов, измеренные в пленке PZT на расстоянии, равноудаленном от интерфейсов, приведены в таблице. Видно, что исследованные структуры до процедуры старения характеризуются однородным распределением элементов по толщине пленки PZT и относительно „узкими“ верхним и нижним интерфейсами. Образцы с подслоем PT (рис. 5, a) имеют особенность в распределении элементов по глубине, связанную со значительным повышением концентрации титана и уменьшением конценРис. 5. Профили распределения элементов по толщине конденсаторной структуры Ir/PZT/PT/Ir (B) до (a) и после (b) процедуры старения.

трации свинца на нижнем интерфейсе. Это позволяет предположить, что сверхтонкий слой PT ( 4nm) в данной системе не формируется, а представляет собой смесь металлооксидов титана и свинца с заметно продиффундировавшим иридием.

Процедура искусственного старения приводит к существенному увеличению содержания кислорода в пленке PZT (см. таблицу), „размытию“ границ раздела и образованию оксидов титана и иридия на интерфейсах пленки PZT. Особо следует отметить, что в процессе старения наблюдается диффузия титана от нижнего интерфейса в образцах с подслоем PT, что приводит к увеличению концентрации и неравномерному распределению Ti в пленке PZT. Принципиальным, на наш взгляд, является экспериментальный факт стабильности соотношения сигналов Pb, Ti и Zr по толщине слоя PZT практически во всех образцах до и после процедуры старения (см. таблицу).

3. Обсуждение результатов Результаты исследования конденсаторных структур с Рис. 4. Профили распределения элементов по толщине подслоем PT показывают увеличение значения остаточконденсаторной структуры Pt/PZT/Ir (A) до (a) и после (b) процедуры старения. ной поляризации и в то же время уменьшение емкости Физика твердого тела, 2006, том 48, вып. 1134 В.П. Афанасьев, П.В. Афанасьев, И.В. Грехов, Л.А. Делимова, С.-П. Ким, Ю.-М. Коо...

(диэлектрической проницаемости) и увеличение токов [4] V.P. Afanasjev, A.A. Petrov, I.P. Pronin, E.A. Tarakanov, E.Ju. Kaptelov, J. Graul. J. Phys.: Cond. Matter 13, 39, утечки. Анализ изменения распределения элементов по (2001).

толщине в этих структурах (рис. 5) свидетельствует [5] А.Н. Павлов, И.П. Раевский, В.П. Сахненко. ФТТ 45, 10, о том, что на нижнем интерфейсе формируется пе1875 (2003).

реходный слой из оксида титана, появление которого [6] A.K. Tagantsev, I.A. Stolichov, E.L. Colla, N. Setter. J. Appl.

приводит к значительному уменьшению емкости конPhys. 90, 3, 1387 (2001).

денсаторных структур с подслоем PT. Наличие этого [7] K.-W. Lee, W.-J. Lee. Jpn. H. Appl. Phys. 41, Pt 1, 11B, переходного слоя приводит к увеличению плотности (2002).

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.