WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 | 3 | 4 |
Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. 6 Электронная локализация в проводящих пленках Ленгмюра–Блоджетт © Л.А. Галчёнков, С.Н. Иванов, И.И. Пятайкин Институт радиотехники и электроники Российской академии наук, 125009 Москва, Россия E-mail: iip@mail.cplire.ru (Поступила в Редакцию 14 октября 2003 г.) Изучена температурная зависимость внутрикристаллитной проводимости пленок Ленгмюра–Блоджетт комплекса с переносом заряда (КПЗ) (C16H33–TCNQ)0.4(C17H35–DMTTF)0.6, измеренная по затуханию поверхностных акустических волн в пьезоэлектрических линиях задержки, покрытых исследуемой пленкой ((C16H33–TCNO)0.4(C17H35–DMTTF)0.6 — поверхностно-активный КПЗ на основе смеси 1.5 : 1 гептадецилдиметилтетратиафульвалена (C17H35–DMTTF) и гексадецилтетрацианохинодиметана (C16H33–TCNQ)).

Обнаружено, что на температурной зависимости внутрикристаллитной проводимости при TMD = 193.5K имеется максимум, причем выше TMD проводимость пленок носит металлический характер (/T < 0), а ниже этой температуры изменяется по закону, близкому к одномерному моттовскому. Показано, что уменьшение проводимости с понижением температуры при T < TMD связано с локализацией электронных состояний в изучаемой нами квазиодномерной системе и вызвано наличием примесей и дефектов в цепочках TCNQ, по которым происходит распространение заряда. Установлено, что наблюдаемое изменение проводимости с температурой ниже TMD качественно и количественно согласуется с моделью локализации в квазиодномерной системе со слабым беспорядком, предложенной ранее Нахмедовым, Пригодиным и Самухиным. Аппроксимация экспериментальных результатов теоретическими зависимостями, полученными в рамках этой модели, позволила установить времена электрон-фононного и электрон-примесного рассеяния.

Исходя из параметров структуры проводящего слоя оценены плотность состояний на уровне Ферми и скорость Ферми в исследованных пленках, что позволило определить длины свободного пробега и локализации в них.

Работа поддержана Российским фондом фундаментальных исследований (проекты № 01-02-и 03-02-22001) и грантом президента РФ по поддержке ведущих научных школ (НШ 1391.2003.2).

Проводящие пленки Ленгмюра–Блоджетт (ЛБ) на В настоящее время установлены две основные основе поверхностно-активных комплексов с перено- причины, ведущие к снижению электропроводности сом заряда (КПЗ) интенсивно исследуются в настоя- ЛБ-пленок. Во-первых, это их поликристаллическая щее время в связи с возможностью их применения структура и, как следствие, наличие межкристаллитных в молекулярной электронике (МЭ) [1]. Использование барьеров и температурно-активированный транспорт ЛБ-технологии позволяет формировать из молекул КПЗ через них. Во-вторых, характер и величина внутриоднородные проводящие пленки нанометровой толщины кристаллитной проводимости в пленках существенно со стабильными свойствами, что открывает широкие отличаются от наблюдаемых в объемных кристаллах.

перспективы их применения в тонкопленочных устрой- Ясно, что более детальное изучение электронного ствах МЭ [2]. транспорта на уровне отдельных кристаллитов могло бы За последние десять лет достигнут существенный способствовать прогрессу в улучшении электропроводпрогресс в получении ЛБ-структур со все большей ности пленок в целом. Кроме того, такие исследования проводимостью. Среди ЛБ-пленок КПЗ наивысшее зна- могли бы привести к обнаружению новых физических чение проводимости в настоящее время получено в си- явлений, поскольку вследствие пониженной размерности стемах на основе бис-этилендиокситетратиафульвалена ЛБ-систем механизм проводимости в них может иметь (BEDO–TTF) с различными акцепторами. Так, пленки черты, отсутствующие в объемных кристаллах.

смеси (BEDO–TTF)0.71(C10H21–TCNQ)0.29 с арахиновой Начало исследования электронного транспорта в кислотой имеют проводимость при комнатной тем- ЛБ-пленках на уровне отдельных кристаллов положено пературе порядка 10 S/cm [3], а в ЛБ-пленках смеси работой [6], где использовалась СВЧ-резонаторная меBEDO–TTF с бегеновой кислотой достигнуто рекордное тодика, до этого прекрасно зарекомендовавшая себя при значение 40 S/cm [4]. В то же время следует от- исследовании проводимости объемных кристаллов орметить, что по величине проводимости ЛБ-системы по- ганических проводников [7,8]. Однако применение данпрежнему в несколько раз уступают соответствующим ной методики к исследованию ЛБ-систем сопряжено с объемным кристаллам органических проводников.1 Это трудностями, связанными с невозможностью отделения обстоятельство сужает сферу их применения в МЭ.

пленок от поддерживающих их подложек. Возмущение 1 поля в СВЧ-резонаторе, вызываемое подложкой толщиНапример, кристаллы (BEDO–TTF)ReO4 · H2O имеют при комнатной температуре 147 S/cm [5]. ной около 0.5 mm, на много порядков превосходит возЭлектронная локализация в проводящих пленках Ленгмюра–Блоджетт мущение, вносимое ЛБ-пленкой толщиной 300-500.

В связи с этим обеспечение приемлемой точности измерений требует стабильности частоты задающего генератора и стабильности параметров экспериментальной установки в процессе измерений. Данные обстоятельства определяют точность измерений и ширину доступного температурного интервала. Ранее в работе [9] нами был предложен другой подход к изучению температурной зависимости внутрикристаллитной проводимости пленок, основанный на измерении затухания поверхностных акустических волн (ПАВ) в пьезоэлектрических линиях задержки (ЛЗ), покрытых ЛБ-пленкой. В этой работе было показано, что затухание ПАВ определяется главным образом проводимостью пленки и прямо пропорционально частоте акустической волны. Кроме того, затухание, вызываемое пленкой, на 1–1.5 порядка (в зависимости от частоты ПАВ) превышает затухание, обусловленное потерями из-за расходимости пучка ПАВ и диссипативными процессами, не связанными с проводимостью (потери в материале ЛЗ, затухание из-за вязкости пленки). Поэтому изучение электронного транспорта на уровне отдельных кристаллитов с помощью Рис. 1. Схема экспериментальной установки. 1 — хладопровод криостата, 2 — сапфировая подложка с напыленными данной методики является существенно более простым на нее Au-электродами для измерения проводимости двухкони в то же время дает не менее точные результаты, чем тактным методом, 3 — линия задержки, 4 — ВЧ-генератор, при использовании СВЧ-методики.

5 — генератор импульсов, 6 — прецизионный аттенюатор, В настоящей работе мы приводим результаты 7 — осциллограф.

измерений температурной зависимости внутрикристаллитной проводимости пленок состава (C16H33–TCNQ)0.4(C17H35–DMTTF)0.6, полученные с использованием акустической методики [9]. На темпераНа центральную группу ВШП подавался импульснотурной зависимости внутрикристаллитной проводимомодулированный сигнал с высокочастотной составляюсти при TMD = 193.5 K обнаружен максимум. Выше TMD щей от генератора; она служила, таким образом, источпроводимость пленок носит металлический характер ником ПАВ, две другие группы преобразователей играли (/T < 0), ниже этой температуры изменяется по роль приемников. Между группами ВШП b и c находизакону, близкому к моттовскому. Далее показано, что лась исследуемая пленка, пространство между группами наблюдаемое при T < TMD уменьшение проводимости a и b оставалось свободным. Такая схема измерений с температурой связано с локализацией электронных позволила исключить систематические ошибки, связансостояний в изучаемой нами квазиодномерной системе, ные со случайными самопроизвольными изменениями а металлический ход проводимости с температурой выходной мощности задающего генератора. Сигналы при T > TMD вызван подавлением локализационных с ВШП a и c подавались на двухканальный высокоэффектов неупругим электрон-фононным рассеянием частотный осциллограф; уровни сигналов считывались электронов, которое становится существенным в визуально. Для повышения чувствительности метода в области высоких температур. Следует отметить, один из приемных трактов встраивался прецизионный что структура исследованных нами пленок и механизм аттенюатор.

проводимости в них типичны для проводящих ЛБ-систем Перед нанесением ЛБ-пленки поверхность ЛЗ тщана основе квазиодномерных КПЗ, поэтому все обсуждательно очищалась химическими методами и подвергаемые в работе особенности механизма проводимости, лась обработке в кислородной плазме, после чего в связанные с одномерной локализацией, присущи в промежуток между ВШП b и c вносились два слоя стецелом данному классу проводящих ЛБ-пленок.

ариновой кислоты (для гидрофобизации поверхности), поверх которых методом вертикального лифта наносились 18-20 слоев исследуемой пленки. Одновременно 1. Экспериментальная методика с переносом пленки на ЛЗ производилось нанесение на На рис. 1 представлена схема измерений. В каче- сапфировую подложку с контактами для двухзондового стве ПАВ–ЛЗ использовались подложки ниобата ли- измерения проводимости по постоянному току (рис. 1).

тия (LiNbO3, срез Y + 128), на поверхность кото- Затем ЛЗ и образец для двухконтактного измерения рых фотолитографическим методом были нанесены три проводимости приклеивались к хладопроводу вставки группы встречно-штыревых преобразователей (ВШП). откачного криостата, в котором и производились измереФизика твердого тела, 2004, том 46, вып. 1100 Л.А. Галчёнков, С.Н. Иванов, И.И. Пятайкин ния температурной зависимости затухания акустических волн.

Основной причиной затухания ПАВ, как показано в [9], является взаимодействие поля акустической волны с носителями заряда в пленке. Переменное электрическое поле с частотой ПАВ, сопровождающее волну деформации пьезоэлектрической подложки, вызывает электрические токи в нанесенной на нее пленке и, как следствие, джоулевы потери. В результате такого взаимодействия энергия волны поглощается. Однако этот источник затухания не является единственным, поскольку к потерям энергии волны приводят также диссипативные процессы, связанные с вязкостью пленки, и потери в материале ЛЗ. Для исключения вклада от этих источниРис. 2. Температурные зависимости проводимости ЛБ-пленки, ков проводился контрольный эксперимент, суть которого измеренные с помощью акустической методики (1) и двухсостояла в следующем. Вставка с прикрепленными к контактным способом на постоянном токе (2). Температурней образцами извлекалась из криостата и помещалась в ная зависимость dc-проводимости аппроксимирована функцией кварцевую трубку, которая заполнялась азотом. Затем в exp(-Ta/T ), где Ta 1393 K. На вставке a представлены течение 200 h производилось облучение образцов ртутструктурные формулы молекул, образующих пленку. На вставной ультрафиолетовой лампой ДРТ 125-1 с расстояния ке b схематично показано поперечное сечение ЛБ-системы, со7–8cm (интенсивность излучения на таком расстоянии стоящей из четырех монослоев. Проводящие бислои толщиной от источника составляла примерно 100 µW/cm2), котоh 10 образованы головными группами –TCNQ и –DMTTF, рое приводило к полному исчезновению проводимости диэлектрические бислои толщиной H 25 образованы бокопленки, после чего вставка вновь помещалась в криостат выми группами –C16H33 и –C17H35.

и производилось измерение температурной зависимости затухания, вызванного пленкой, лишенной проводимости. Результаты этих измерений вычитались из данных, полученных в экспериментах с проводящей пленкой.

Полученное таким образом затухание (нормированное на длину пленки) затем пересчитывалось по формуле Адлера (см. [9]) в проводимость, температурный ход которой и обсуждается далее в этой работе.

Мы провели измерения на нескольких ЛЗ, резонансная частота ВШП которых варьировалась от до 400 MHz, и получили сходные результаты. Проведены данные, полученные на типичном образце с фундаментальной частотой f = 355.6MHz.

2. Результаты и обсуждение На рис. 2 показаны температурные зависимости проРис. 3. Двумерная поликристаллическая структура проводяводимости пленки, полученные с использованием акущего бислоя. a — dc-проводимость (определяется межкристической (набор точек 1) и обычной (dc) методики (насталлитными барьерами). b — транспорт в высокочастотном бор точек 2). Видно, что на температурной зависимости, поле акустической волны. За половину периода колебаний поля измеренной по затуханию ПАВ, имеется особенность заряд не успевает накапливаться на границах кристаллитов, вследствие чего отсутствует экранирование внешнего поля при TMD = 193.5K: выше TMD проводимость пленок объемным зарядом. Влияние межкристаллитных барьеров на носит металлический характер (/T < 0), ниже этой проводимость, таким образом, исключается. c — транспорт температуры изменяется по закону ln -1/T, где на микроскопическом уровне (схематично). Электроны распро0 < <1. В то же время проводимоcть пленки на постостраняются вдоль стопок TCNQ, время от времени совершая янном токе уменьшается с понижением температуры по прыжки на ближайшие аналогичные стопки.

активационному закону exp(-Ta/T ), Ta 1393 K, кривая температурной зависимости бесструктурна и не имеет каких-либо особенностей при TMD. Заметим, что энергия активации kBTa dc-проводимости, измеренная По общему мнению [1], активационный характер в настоящей работе (0.12 eV), совпадает с величиной, dc-проводимости ЛБ-пленки обусловлен ее поликристалполученной ранее в [10] с помощью четырех контактных лической структурой: пленка состоит из случайно ориизмерений. ентированных двумерных (2D) кристаллитов (рис. 3, a), Физика твердого тела, 2004, том 46, вып. Электронная локализация в проводящих пленках Ленгмюра–Блоджетт вследствие чего носители заряда в процессе распро- 11, 22 и ac, которые мы в свою очередь используем для странения вынуждены преодолевать межкристаллитные аппроксимации экспериментальных данных функцией потенциальные барьеры, высота которых и определяет (2 f, T ) = 11(T )22(T ) +ac(2 f, T ) и нахожде0 энергию активации kBTa. Основной вклад в удельное ния величин, характеризующих электронный транспорт сопротивление пленки вносят области, примыкающие в пленках.

Pages:     || 2 | 3 | 4 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.