WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Физика твердого тела, 1998, том 40, № 6 Возбуждение собственных дефектов в ионных кристаллах мощными оптическими и электронными пучками © В.И. Барышников, Т.А. Колесникова Научно-исследовательский институт прикладной физики при Иркутском государственном университете, 664003 Иркутск, Россия (Поступила в Редакцию 8 июля 1997 г.) В ионных кристаллах исследована эффективность возбуждения и перезарядки собственных дефектов горячими носителями заряда при воздействии мощных оптических и электронных пучков. Установлена соразмерность сечения взаимодействия горячих электронов и дырок с собственными узлами кристаллической решетки и дефектами Fn-типа (n = 1, 2). Показано, что в окрестности F- и F2-центров потенциал внутрикристаллического поля близок к регулярному.

При взаимодействии ионизирующего излучения с кри- энергия становится ниже Wi и разменивается до Wg, сталлическими материалами в результате ионизации d — сечение захвата (взаимодействия) электронов или внутренних оболочек ионов или атомов лавинообразно дырок с центром свечения. По данным [6], в ЩГК R рождаются быстрые электроны. Этот процесс продолжа- составляет 60-1200a, где a — постоянная решетки.

ется до тех пор, пока энергия электронов не станет ниже Величина R определена из (2) на основании грубой потенциала ионизации внутренних оболочек ионов или оценки d = a2/4 [5]. Горячие электроны и дырки атомов, составляющих кристаллическую структуру [1].

отдают энергию решетке, рождая акустические и оптиДалее электроны ударным путем ионизуют только внеш- ческие фононы. В одном столкновении с регулярным ние (валентные) оболочки, и электроны валентной зоны ионом теряется энергия Wf 0.01 eV [7]. Отсюда забрасываются в зону проводимости. Таким образом, R (Wi - Wg)/Wf зонных электронов и дырок в ионных создаются свободные (горячие) электроны (e) и дыр- кристаллах составляет 800-1500a и, как отмечено ки (h). Когда энергия свободных электронов достигает в [7], является характеристикой собственного вещества.

порога ионизации валентной облочки ионов или атоИз (2) и [6,7] следует, что на этапе миграции горячих мов вещества(Wi), процесс создания горячих (зонных) электронов и дырок за эффективность рекомбинационэлектронов и дырок прекращается. Горячие электроны и ного возбуждения дефектов отвечает главным образом дырки в ходе релаксации взаимодействуют с точечными величина d.

дефектами кристаллической решетки и возбуждают их Собственные дефекты (центры окраски — ЦО) F- и свечение по электронно-дырочному и экситонному меF2-типов являются рабочими центрами перестраиваемых ханизмам. Анализ экспериментальных работ [2,3] свиделазеров и при интенсивном оптическом возбуждении тельствует о том, что экситонный механизм значительно имеют высокую излучательную способность [8,9]. Сууступает электронно-дырочному. Исследования темпераществующие методы окрашивания кристаллов позволятурных зависимостей выхода радиолюминесценции () ют создавать достаточно высокие концентрации F- и показали, что основной вклад в возбуждение примесF2-ЦО [10]. Однако вопрос об эффективности возбужденых и собственных дефектов вносит рекомбинационный ния радиолюминесценции F- и F2-центров остается отпроцесс с участием горячих дырок и электронов [4].

крытым. В работе [11] отмечена высокая вероятность ре определяется концентрацией N и эффективностью комбинации горячих электронов и дырок с F2-центрами возбуждения дефектов в процессе миграции электронов в LiF. Этот результат нельзя считать убедительным, и дырок (m) [5] поскольку проведено измерение кинетики M-полосы без учета сильного перекрытия полос поглощения F2- и gmc Nh + =, (1) F3 -ЦО. В этом случае неизбежный из-за кулоновского W взаимодействия параллельный процесс захвата зонных где g — эффективность генерации горячих электронов электронов F3+-центрами нивелирует результат рекоми дырок, c — внутрицентрового свечения, N —конбинации горячих электронов и дырок с F2-ЦО и не центрация дефектов, W — энергия быстрого электропозволяет достоверно оценить величину F2. По другим на. Концентрация рекомбинационно-возбужденных декристаллам также отсутствуют данные об эффективнофектов (N) в процессе миграции зонных электронов сти возбуждаемого радиацией свечения F- и F2-центров.

и дырок определяется N и вероятностью их захвата Известно, что вероятность рекомбинации электронов и центром свечения (P) дырок с примесными изоэлектронно-встроенными де фектами определяется строением внеших s-, p-оболочек Na = PN, P = Rdn [5], R = m, (2) собственных и активаторных ионов [12]. Но примесные где n — концентрация горячих электронов и дырок, дефекты и центры F-типа различаются принципиальным R — их пробег в неактивированном кристалле, когда образом как по природе, так и по электронной структуре.

Возбуждение собственных дефектов в ионных кристаллах мощными оптическими... Таким образом, актуальны целенаправленные исследова- возбужденных дефектов (N) соответствует следующему ния характеристик кристаллов, определяющих величину выражению:

сечения взаимодействия горячих электронов и дырок с vimin дефектами F-типа.

N = Ndne (v)F(v)vdv, (6) vmax 1. Теория метода Nd — концентрация активаторных ионов или центров F-типа, находящихся в основном состоянии, (v) —функЭффективность взаимодействия горячих носителей зация распределения горячих электронов по скоростям, а ряда с дефектами кристаллической решетки определяетne — их число в единице объема. Интеграл представляет ся выражением Ar = (Re + Rh), где, по данным [5], собой вероятность ионизации (возбуждения) примесного Re Rh. Для исследования Re и удобно применить иона или Fn-центра (n = 1, 2) в единицу времени.

одноэлектронное приближение, когда рассматривается Минимальная энергия ионизации (Wimin) определяется движение одного электрона в самосогласованном поле положением основного состояния примесного иона по кристалла, создаваемого ядрами и всеми другими элекотношению к дну зоны проводимости. Эта величина тронами. Уравнение Шредингера для волновой функции получена экспериментально [14]. Отсюда по формуле электрона в самосогласованном поле имеет вид [13] vs = 2Wimin/me вычислим минимальную скорость зон ных электронов, участвующих в процессе возбуждения - 2(r) +U(r)(r) =W(r), (3) примесных и собственных дефектов. Далее по пороговой 2m энергии ионизации внутренних оболочек ионов вещества где U(r) — самосогласованный потенциал, удовлетворя(Wi 2Wg) найдем максимальную скорость зонных ющий условию периодичности U(r + a) = U(r), a — электронов vimax = 4Wg/me. Используя (4), составим постоянная решетки (размер ячейки), W — энергия.

аналитическое выражение для выхода катодолюминесДля кристалла из N ячеек волновая фунцкия ценции (КЛ) является приближенным решением уравнения (1), где vimin p = k — квазиимпульс электрона Ndne a(v)F(v)vdv vmax 1 i =, (7) vimin pj(r) = upj(r)exp pr, (4) N (N - Nd)ne (v)F(v)vdv vmax где u(r + a) =u(r).

где N — полная концентрация ионов в единичном объеУравнение периодической функции up j(r) получено ме. Полученный интервал скоростей [vmin, vmax] электроиз (3), (4) нов зоны проводимости соответствует закону их дисперp2 i сии в кристалле для функций Блоха U(r) + -Wpj upj = 2upj + upj. (5) 2m 2m m ih vpj = (r) - pj(r)d3r. (8) pj m Теорема Блоха утверждает, что средняя скорость для V состояний вида (4) равна производной от энергии по кваПоэтому в области [vmin, vmax], когда нереальна ионизазиимпульсу vpj =pWpj [13], т. е. в поле U(r) идеальной ция ионов, a(v) и (v) уже практически не зависят от кристаллической решетки состоянию pj соответствует скорости свободных носителей заряда и определяются незатухающее во времени направленное движение электолько свойствами вещества. Упростив (7), получаем трона. При строгой периодичности кристаллического соотношение для d/ поля электрон мигрирует, не рассеиваясь. Исходя из этого, конечная длина свободного пробега горячих ноd N - Nd =. (9) сителей заряда связана с отклонениями от регулярности Nd кристаллического поля в окрестности собственных или Таким образом, в эксперименте измерим величину примесных дефектов или с фононными флуктуациями КЛ дефектов, по известной концентрации Nd опредерешетки [13]. Тогда в ”идеальных” кристаллах сечение лим эффективность их рекомбинационного возбуждения взаимодействия горячих электронов с регулярными уз(d/) и, используя критерий Блоха [13], оценим на лами решетки () стремится к нулю.

периодичность функцию U(r).

Таким образом, в области допустимых значений скорости электронов v величина позволяет судить о параметрах возмущающего потенциала U(r) дефектов. 2. Экспериментальные методы Сечение взаимодействия электронов зоны проводимости исследований с дефектными узлами решетки (v) определяет вероятность перехода примесных ионов или центров F-типа Для исследований отобраны широко известные объекв возбужденное состояние. Отсюда для области допу- ты LiF, MgF2 и Al2O3 с ЦО. Предварительно наведенстимых значений скорости горячих электронов число ные F-, F2-ЦО возбуждались мощными наносекундными Физика твердого тела, 1998, том 40, № 1032 В.И. Барышников, Т.А. Колесникова Рис. 1. Спектры поглощения (1, 2) и фотолюминесценции (1 ) кристаллов LiF. 1 — через 5 min после электронного облучения, 2 — через 12 h. 1 — возбуждение ns-Xe-лампой в M-полосу (420-475 nm). На вставке — температурная зависимость накопления + F- (3) и F2 -центров (4).

электронными пучками (250 keV, 0.5-2.0kA/cm2, 1 ns, (200-400 nm) и усиливать импульсы фототока на на0.1-12.5Hz) и оптическими импульсами: наносекунд- грузку 50 в интервале от 1 ns до 50 µs. Для диапазона ная (0.1-5.0MW/cm2, 180-700 nm, 15 ns, 0.1-12.5Hz) 400-1100 nm применены скоростной (1ns) p-i-n-фотои микросекундная (0.01-0.5MW/cm2, 180-700 nm, диод (SI722-01, Hamamatsu) и операционный усили0.3-10 µs, 0.1-12.5Hz) Xe-лампы, 4 : YAG: Nd-лазер тель µPC1651G3 (0-1200 MHz, регулируемое усиле(0.1-5.0MW/cm2). Ламповое возбуждение ЦО прово- ние 10-60 dB).

дилось в полосы поглощения F- и F2-ЦО через светосильный монохроматор МДР-4 и наборы стандартных 3. Результаты и их обсуждение светофильтров.

При электронном облучении кристаллов исследоваЭффективность радиационного возбуждения F2-ЦО ислись преобразование и возбуждение дефектов с наноследовалась на предварительно окрашенных кристаллах секундным разрешением. Для этого через устройство LiF. Для создания F2-ЦО использовался оптимизированрегулируемой задержки (от 5 ns до 1 s) осуществлена ный по энергии электронов, плотности тока и времени синхронизация Xe-ламп с ускорителем электронов (точоблучения режим окрашивания. В основе его — облуность 2 ns). Сформированный телескопической системой чение электронными пучками (250 keV, 1.0-2.0kA/cm2, слаборасходящийся пучок света ламп является зонди1ns) с интервалом между импульсами 120-180 s, прерующим в канале измерения наведенного электронами вышающем время жизни анионных вакансий (10-60 s), короткоживущего поглощения или просветления. Но общий цикл облучения (20-30 min) меньше времени вместе с тем свет лампы синхронно возбуждает фото+ жизни F2 -ЦО (6h). Такой режим позволяет достичь люминесценцию (ФЛ) исходных и наведенных дефектов.

Поэтому в канале регистрации спектрально кинетиче- высокого уровня коэффициента оптического поглощения F2-ЦО при очень низкой эффективности образования ских параметров КЛ по заданному времени задержки других F-агрегатных центров (рис. 1) [15]. В ходе фиксируется также кинетика нарастания и затухания мощного электронного удара при воздействии отфильспектров ФЛ. При этом в измеряемой спектральной области переходное поглощение (просветление) пока- трованным излучением импульсной лампы в M-полосу зывает динамику создания и разрушения центров, ин- LiF обнаружено незначительное изменение интенсивности ФЛ F2-центров (IF2 < 0.1%) (рис. 2). Поэтому тенсивность и кинетика спектров КЛ позволяют судить о природе и концентрации возбужденных центров, а ns-деградация M-полосы (поглощение F2- и F3+-центров) ФЛ определяет изменение количества и тип центров, с учетом высокой эффективности наносекундного нанаходящихся в основном состоянии. растания поглощения F3-ЦО и синхронного падения В канале регистрации использовались решеточные амплитуды ФЛ F3+-центров (рис. 2), обусловлена пере+ монохроматоры ВМС-1 и МДР-4, скоростной ФЭУ зарядкой: F3 + e F3. Следовательно, в LiF горячие (31ЭЛУ-ФМ) с малоиндуктивными емкостями во всех носители заряда (e и h) обладают низким по величидинодных цепях, позволяющих ФЭУ без искаже- не сечением взаимодействия с F2-центрами (F2). Из ний эффективно преобразовывать оптический сигнал сравнения выхода КЛ F2-ЦО, IF2 и концентрации FФизика твердого тела, 1998, том 40, № Возбуждение собственных дефектов в ионных кристаллах мощными оптическими... результате невозможно выделить составляющую взаимодействия исходных F-центров с наведенными электронами и дырками. Для решения этой проблемы рассмотрим закономерности взаимодействия горячих электронов и дырок с F-ЦО в Al2O3, где экситонный механизм дефектообразования не проявляется [17].

F- и F+-ЦО в монокристаллах Al2O3 создаются по ударному механизму с пороговой энергией смещения O2-, равной 70 eV [17]. Поэтому при бомбардировке (2kA/cm2, 1 ns) кристаллов Al2O3 электронами с допороговой энергией (We < W0 390 keV) образования стабильных F- и F+-ЦО формируется лишь высокая концентрация (n = 1020 cm-3) горячих носителей зарядов электронов и дырок. При этом наведенные короткоживущие F2+O2--дефекты незначительно изменяют n, превышающую на три порядка их концентрацию [18].

Стабильные F-центры окраски в Al2O3 предварительно наводились двумя методами: термохимически в парах Al при 2000C и нейтронным облучением (флюенс 1015 n/cm2). Причем на этапе синтеза в эти образцы изоэлектронно внедрены примеси редкоземельной Cr3+ (свечение при 694 nm, 3 ms) и переходной Ti3+ (780 nm, 3 µs), V3+ (920 nm, 4 µs), V4+O- (650 nm, 800 ns) группы с концентрацией 10-3 wt.%. На рис. представлены спектры поглощения Al2O3. Видно, что концентрация стабильных F-ЦО (поглощение на 206 nm, излучение — 420 nm, = 36 ms) на два порядка превышает концентрацию примесных центров. Однако в спектрах КЛ интенсивность примесных дефектов в 2-4 раза превышает уровень излучения F-центров (рис. 3).

Такой неожиданный результат прямо свидетельствует о том, что эффективность взаимодействия горячих элекРис. 2. Кинетика преобразования центров окраски в LiF.

тронов и дырок с нейтральными по заряду примесными T = 300 K.

дефектами (a) почти на 2.5 порядка выше, чем с F-центрами (a F). Для Al2O3 в [11] показано, что в таком же соотношении a. Следовательно, Al2Oзначение F соизмеримо с.

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.