WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 | 3 |
Физика и техника полупроводников, 2004, том 38, вып. 7 Проявление квантово-размерных осцилляций времени излучательной экситонной рекомбинации в фотолюминесценции кремниевых наноструктур ¶ © А.В. Саченко, Ю.В. Крюченко, И.О. Соколовский, О.М. Сресели Институт физики полупроводников им. В.Е. Лашкарева Национальной академии наук Украины, 03028 Киев, Украина Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе Российской академии наук, 194021 Санкт-Петербург, Россия (Получена 27 января 2004 г. Принята к печати 29 января 2004 г.) В рамках метода огибающей рассчитаны спектры стационарной и нестационарной фотолюминесценции кремниевых наноструктур. Особенностью расчета является учет: 1) дополнительного квантово-размерного эффекта, проявляющегося в немонотонном (осциллирующем) характере изменения времени излучательных псевдопрямых (бесфононных) экситонных переходов с уменьшением размера нанокристаллов из-за осцилляций интеграла перекрытия электронных волновых функций X-долин зоны проводимости и дырочных волновых функций -долины валентной зоны кремния соответственно, а также 2) мезоскопического эффекта, заключающегося в сильном уширении энергетического спектра нанокристаллов малых размеров из-за существенного усиления роли флуктуаций структуры гетерограниц и расположения атомов нанокристаллов.

Продемонстрированы возможности предложенного подхода для объяснения экспериментально наблюдаемых спектров фотолюминесценции низкоразмерного кремния.

1. Введение подходу, наиболее интенсивно должны проявиться лишь несколько, соответствующих достаточно узким диапаНа сегодня достаточно широко распространенным зонам размеров НК. Следует отметить, что указанный является представление о природе фотолюминесцен- механизм, вообще говоря, должен реализовываться во ции (ФЛ) структур низкоразмерного кремния как всех низкоразмерных кремниевых структурах, от кванобусловленной механизмом излучательной рекомбинатовых ям до квантовых точек. Отличия в его проявлении ции экситонов в нанокристаллитах (НК). В то же время заключаются в том, что с понижением размерности существующие теоретические модели не в состоянпроисходит: 1) сдвиг полос ФЛ в коротковолновую ии описать многие важные особенности спектров ФЛ сторону; 2) увеличение силы осциллятора псевдопряв кремниевых НК, в частности наличие нескольких мых (бесфононных) экситонных переходов вследствие основных полос ФЛ, различную ширину этих полос в усиления степени локализации электрона и дырки в коротковолновой и длинноволновой области спектра, пространстве и 3) уменьшение фононного размытия временную эволюцию спектров ФЛ и др.

особенностей в спектрах ФЛ вследствие квантования В настоящей работе в рамках метода огибающей фононного спектра и относительного уменьшения допредпринята новая попытка описания характеристик ФЛ ли излучательных экситонных переходов с участием в кремниевых наноструктурах на базе указанного экфононов.

ситонного механизма рекомбинации в квантово-размерЭкспериментальные спектральные зависимости станых НК, но с учетом дополнительного эффекта, обусловционарной ФЛ кремниевых НК наиболее часто выглядят ленного непрямозонностью энергетической структуры как одна широкая полоса, значительно реже наблюдаисходного кремниевого материала, который приводит ются две полосы, и только в отдельных редких случаях к возникновению осцилляций на зависимости излучачисло полос достигает трех. Поэтому для лучшего соглательного времени жизни экситонов от размера НК.

сования с экспериментальными спектрами в настоящей Показано, что в НК определенных размеров это время работе дополнительно учтена возможность мезоскопиможет принимать весьма малые значения (от нескольких ческого уширения спектральных полос ФЛ в НК малых десятков до нескольких сотен нс). Поэтому даже при размеров вследствие возрастания роли флуктуаций в наличии в наноструктуре широкого спектра различных расположении атомов в НК и на гетерограницах и соотпо размерам НК основной вклад в ФЛ будут вносить ветствующего размытия энергии оптических переходов только НК таких размеров, для которых времена изв ансамбле НК.

лучательной рекомбинации оказываются минимальныЦель настоящей работы — анализ влияния на вид ми. Поскольку вследствие квантово-размерного эффекстационарных спектров ФЛ и на кинетику ФЛ осцилта определенному размеру НК отвечает определенная лирующего с размером НК излучательного времени средняя энергия излучательных переходов, в спектре ФЛ жизни экситонов и мезоскопического уширения энергеиз всего набора возможных полос, согласно нашему тического спектра кремниевых НК малых размеров D ¶ E-mail: Olga.Sreseli@mail.ioffe.ru (в основном в области D < 3нм).

878 А.В. Саченко, Ю.В. Крюченко, И.О. Соколовский, О.М. Сресели 2. Теория чательного канала. Указанный механизм действует тем эффективнее, чем тоньше является квантовая нить.

В работе [1] было показано, что вероятность излуча- Аналогичные результаты для матричного элемента изтельного экситонного бесфононного перехода в крем- лучательного электронно-дырочного перехода и времени ниевых НК осциллирует с изменением характерного излучательной рекомбинации в пористом кремнии были размера D. Это является следствием соответствующих получены в [3].

изменений в интеграле перекрытия волновых функций Вообще говоря, кроме указанного эффекта, являюэлектрона X-долины зоны проводимости и дырки -доли- щегося следствием размерного квантования в поперечны валентной зоны, т. е. следствием непрямозонного ном по отношению к квантовой нити направлении и характера исходного кремниевого материала (в случае увеличения вклада в псевдопрямые переходы состояний прямозонного полупроводника осцилляции отсутству- соответствующе ориентированных X-долин, увеличивают). Период осцилляций в модели бесконечно высокого ется также вклад в прямой излучательный процесс барьера составляет приблизительно 0.64 нм. В работе [2] зонных состояний продольного направления (вдоль нибыли рассчитаны зависимости времени излучательного ти). Это происходит из-за перестройки энергетической бесфононного экситонного перехода rx в кремниевых зонной структуры в этом направлении при уменьшении квантовых нитях от их диаметра D для случая, когда эти толщины нити D. Так, например, согласно результанити находятся в матрице SiOx (см. вставку на рис. 1). там работы [4], дно одномерной зоны проводимости в Было показано, что с увеличением степени окисления x квантовых нитях при малых D должно смещаться в осциллирующая зависимость rx (D) сдвигается в сторо- -точку. На вклад обоих этих эффектов в увеличение вероятности прямых излучательных переходов обращану больших размеров нитей. Значения rx в минимумах этой зависимости очень быстро уменьшаются с умень- лось также внимание в обзоре [5]. Из-за того что указанная перестройка зонной структуры дает монотонно шением диаметра НК. Это происходит из-за увеличения степени локализации носителей в НК, что эквивалент- возрастающий вклад в увеличение вероятности прямых излучательных переходов с уменьшением D, осцилляции но увеличению степени размытия волновых функций полного времени излучательной рекомбинации rx(D) электрона X-долины и дырки -долины в обратном с учетом данного эффекта будут сглаживаться, причем пространстве и, таким образом, увеличению интеграла их перекрытия (а соответственно и вероятности пря- наиболее сильно — в области наименьших D.

В нашем теоретическом анализе мы ограничиммой излучательной бесфононной электронно-дырочной ся рассмотрением достаточно малых толщин нитей, рекомбинации). Иными словами, это происходит из-за когда энергия связи экситона становится большой увеличения вероятности передачи электроном X-долины (0.3эВ), и можно пренебречь наличием свободных избыточного импульса непосредственно наноструктуре электронно-дырочных пар при комнатных температурах в целом (или его приобретения дыркой -долины от в соответствии с результатами работы [6]. Уравнение наноструктуры) без участия фононов, которые, как изгенерационно-рекомбинационного баланса для отдельвестно, обеспечивают закон сохранения импульса при ной нити диаметра D будет иметь следующий вид:

излучательном процессе в непрямозонных объемных материалах (в том числе и в кремнии) и поэтому уже dnx(D) nx(D) + = cD2I 1 - exp -(D)L, (1) в нулевом порядке участвуют в формировании излуdt x (D) где nx(D) — полное количество экситонов в квантовой нити (проинтегрированная по длине нити L концентрация экситонов) в нижайшей экситонной подзоне, I — интенсивность освещения, (D) — коэффициент поглощения, c 1 — формфактор (c = 1 для квантовых нитей квадратного сечения и c = /4 для нитей круглого сечения), x (D) — полное время жизни экситонов в нити, d i 1/x (D) =1/rx(D) +1/rx (D) +1/nx (D), где nx (D) — безызлучательное время жизни экситоd i нов, а rx(D) и rx (D) — характеристические времена излучательных псевдопрямых (без участия фононов) и непрямых (с участием фононов) экситонных переходов в квантовой нити соответственно.

Рис. 1. Рассчитанные спектры стационарной ФЛ нанострукВ стационарном случае решением уравнения (1) являтур, состоящих из кремниевых квантовых нитей со средним ется следующая функция:

поперечным размером 2.1 нм. Параметры расчета: дисперсия толщин нитей = 0.4 нм; параметр уширения, эВ: 1 — 0.02, 0 nx(D) =cD2I 1 - exp -(D)L x (D), (2) 2 — 0.07, 3 — 0.12. Кривые на вставке соответствуют разтогда как интенсивность экситонной линии люминесценличным значениям параметра состава x барьерного слоя SiOx:

1 — x = 1.5, 2 — 1.75, 3 —2. ции при соответствующей энергии E(D) экситонного Физика и техника полупроводников, 2004, том 38, вып. Проявление квантово-размерных осцилляций времени излучательной экситонной рекомбинации... перехода (зависимости E(D) рассчитаны, в частности, 3. Анализ полученных результатов в работе [1]) равна и сравнение с экспериментом JPL(E) =cD2I 1 - exp -(D)L x (D)/rx (D), (3) Рассмотрим влияние осциллирующих зависимостей rx(D) на спектры ФЛ. При построении стационаргде rx(D) — полное характеристическое время изных спектров ФЛ нами была использована зависилучательного экситонного перехода, определяемое по мость rx (D), рассчитанная в работе [2] для случая правилу суммирования обратных величин:

квантовых нитей Si-SiO2, а также зависимость энергии i d 1/rx (D) =1/rx(D) +1/rx (D).

экситонного перехода от толщины квантовой нити, полученная в работе [1]. Рассматривался случай сильного Для многомодового ансамбля НК, описываемого сумпоглощения, когда (D)L 1.

мой гауссовых распределений квантовых нитей по разВ случае, когда распределение квантовых нитей по мерам в окрестностях нескольких основных разме размерам задается одной единственной функцией Гаусса ров Di (i = 1, 2, 3,... n), спектральная плотность эк f (D, D, ), из выражения (4) следует, что при малой ситонной ФЛ в случае лоренцевой формы отдельных G ширине распределения (например, = 0.1нм) спектр линий ФЛ будет равна стационарной ФЛ будет представлять собой узкую поn лосу излучения. Если распределение нитей по разме IPL(E) = aiJPL() f D(), Di, i G рам является многомодовым и описывается, например, i=некоторым набором таких же узких гауссовых функD () ций, то при малых полуширинах -линий экситонного d, (4) излучения отдельных нитей каждому из входящих в (E - )2 + ()2/ набор распределений Гаусса будет отвечать своя полоса где f (D, Di, i) = 1/ 2i exp -(D - Di)2/2i2, d G в спектре ФЛ. Без учета rx(D)-осцилляций именно этот ai — весовой коэффициент соответствующего гауссиана, механизм обычно рассматривается в качестве ответ () — зависящий от энергии перехода (т. е. от кванственного за формирование многомодового спектра ФЛ.

тующего размера D) параметр уширения, толщина D В таком подходе при увеличении дисперсии размеров в подынтегральном выражении рассматривается как нитей полосы уширяются и могут перекрываться, форфункция энергии экситонного перехода, т. е. как мируя одну широкую полосу ФЛ с несколькими макфункция, обратная зависимости E(D).

симумами. Главной же особенностью нашего подхода, Кинетика релаксации интенсивности отдельной лиd учитывающего эффект rx(D)-осцилляций, является то, нии ФЛ с энергией E(D) после короткого (по сравнению что даже при одномодовом характере распределения с характеристическим временем x (D)) импульса вознитей по размерам (например, гауссовом распределении буждения длительностью ti определяется выражением со средним размером D = 2нм) в спектре ФЛ может формироваться несколько (до трех) полос ФЛ.

JPL(E, t) =cD2I 1 - exp -(D)L ti/rx(D) Как показали наши расчеты для нитей квадратного и круглого сечения, варьируя D в диапазоне от 1 до 3.5 нм, exp -t/x (D). (5) можно получить пять основных полос ФЛ с энерВ случае, когда распределение размеров квантовых ни- гиями, лежащими в диапазонах 1.15-1.17, 1.22-1.26, тей задается функцией f (D, D, ), кинетика затухания 1.38-1.45, 1.74-1.88 и 2.30-2.55 эВ.

G интегральной интенсивности ФЛ описывается формулой Следует отметить, что аналогичная ситуация должна наблюдаться и в случае ФЛ кремниевых квантовых Dmax точек, т. е. как и для квантовых нитей, главной причиной IPL(t) =c 2I 1 - exp -()L int возникновения нескольких полос в спектре ФЛ может Dmin являться наличие минимумов на осциллирующей зависимости rx (D), обусловленных непрямозонностью ис exp -t/x () ti /rx() f (, D, ). (6) G ходного кремниевого материала. Отличием спектров ФЛ кремниевых квантовых точек является их сдвиг в более Спектральная плотность экситонной ФЛ, фиксируекоротковолновую область спектра по сравнению со мой со временем задержки td после короткого импульспектрами квантовых нитей. Оценки, сделанные нами с са возбуждения ансамбля квантовых нитей, по аналоиспользованием приведенных в работах [7,8] зависимогии с выражением (4) может быть записана следуюстей энергии электронно-дырочного перехода и энергии щим образом:

связи экситона в кремниевых квантовых точках от их n D диаметра, показали, что в случае кремниевых квантовых IPL(E, td) = aiJPL(, td) f D(), Di, i G точек в матрице SiO2 в спектре ФЛ могут реализоваться i=шесть полос с энергиями, лежащими в окрестности 1.26, 1.34, 1.59, 2.06, 2.52 и 2.98 эВ.

Pages:     || 2 | 3 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.