WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Физика твердого тела, 2001, том 43, вып. 5 Эффекты матричного элемента в спектрах фотоэмиссии углового разрешения диэлектрических купратов © А.С. Москвин, Е.Н. Кондрашов, В.И. Черепанов Уральский государственный университет им. А.М. Горького, 620083 Екатеринбург, Россия E-mail: Alexandr.Moskvin@usu.ru E-mail: Evgeniy.Kondrshov@usu.ru (Поступила в Редакцию 31 августа 2000 г.) В рамках кластерной модели проведены модельные микроскопические расчеты матричного элемента дипольного момента, определяющего вероятность перехода электрона в процессе фотоэмиссии с одноэлектронной орбитали симметрии µ в свободное состояние. Проведен анализ эффектов матричного элемента — угловой и поляризационной зависимостей — в спектрах фотоэмиссии углового разрешения диэлектрических купратов типа Sr2CuO2Cl2 и Ca2CuO2Cl2 в предположении хорошо изолированного основного состояния двухдырочного кластера CuO5- — синглета Жанга–Райса. Угловая k-зависимость матричного элемента 4 приводит к эффектам типа ”остаточной Ферми-поверхности”, характерным для металлических систем.

Анализ экспериментальных данных указывает на существование вблизи синглета Жанга-Райса электронного состояния другой симметрии.

Работа выполнена частично благодаря поддержке гранта REC-005 CRDF и гранта Министерства образования РФ № 97-0-7.3-130.

В последние годы для исследования электронной нить эксперименты [1]. Неплохого согласия удалось структуры как недопированных, так и допированных достичь в рамках расширенной t-t -t -J-модели, учиоксидов меди интенсивно используется фотоэмиссион- тывающей перенос дырки как на ближайшие, так и на ная спектроскопия углового разрешения (ARPES). Осо- следующие за ближайшими соседи [4]. Тем не менее бый интерес представляет исследование нижних состоя- все более детальные исследования фотоэмиссионных спектров диэлектрических купратов [5–9] указывают на ний отдельной дополнительной дырки в недопированной CuO2-плоскости купратов. В некотором смысле иде- особенности спектральной, угловой, поляризационной и энергетической зависимостей интенсивности фототока, альными для такого исследования являются оксихлокоторые не укладываются в рамки традиционного подриды меди Sr2CuO2Cl2 и Ca2CuO2Cl2 изоструктурные хода к интерпретации спектров ARPES, связывающего соединению La2CuO4, — знаменитому родоначальнику фототок только со спектральной функцией квазичастиц.

семейства ВТСП. В тетрагональном антиферромагнетиЦель настоящей работы — иллюстрация роли эфке Sr2CuO2Cl2 с почти идеальными CuO2-плоскостями фектов угловой и поляризационной зависимостей маместо апексных анионов кислорода занимают анионы тричного элемента дипольного момента, определяющего хлора, причем расстояние Cu–Clapex (2.86 ) значительпереход электрона с одноэлектронной орбитали симмено больше, чем расстояние Cu–Oapex (2.42 ) в La2CuO4.

трии µ в свободное состояние в процессе фотоэмиссии.

Таким образом, в Sr2CuO2Cl2 появляется реальная возВ качестве исходного мы выбираем традиционное приможность исследования плоскостных CuO2-состояний ближение, в котором спектры ARPES диэлектрических (как медных, так и кислородных) без наложения ”пакупратов типа Sr2CuO2Cl2 или Ca2CuO2Cl2 в низкоразитного” вклада апексных кислородов. Именно на энергетической области (вплоть до 1.0 eV ниже уровня этих соединениях в последнее время было выполнено Ферми) формируются только изолированным синглемного различных экспериментов по фотоэмиссии углотом Жанга–Райса (b2 )1A1g. Другими словами, в этом 1g вого разрешения с целью исследования дисперсии соприближении фотодырка образуется в одночастичном стояний вблизи уровня Ферми. Первые ARPES-спектры состоянии b1g той же симметрии dx2, что и исходная -ySr2CuO2Cl2 были получены Вэллсом с сотрудниками [1] дырка в кластере CuO4.

при комнатных температурах (и несколько позднее при T = 150 K [2]). Авторы [1] нашли дисперсию нижайшего электронного состояния в трех симметричных 1. Общее выражение направлениях двумерной зоны Бриллюэна. Они также для интенсивности фотоэмиссии провели сравнение законов дисперсии — найденного экспериментально и полученного из расчетов в рам- Рассмотим общее выражение для интенсивности фотоках t-J модели [3]. Вдоль направления -(, ) со- эмиссии с рождением фотодырки в состоянии с симмегласие удовлетворительное, однако вдоль направлений трией µ (т. е. будем считать, что электрон удаляется с (0, )–(, 0) и (0,0)–(, 0) согласия нет. Впоследствии одноэлектронной молекулярной орбитали µ кластера было предпринято большое количество попыток объяс- CuO6-). Эффективный гамильтониан взаимодействия 792 А.С. Москвин, Е.Н. Кондрашов, В.И. Черепанов электромагнитной волны с частотой и поляризацией Вычисление спектральной функции A(k, ) для фотоe с кристаллом можно записать в виде дырки даже в простейших моделях представляет чрезвычайно сложную задачу [4]. В настоящей работе мы int = Mµ(k, e)† † + h.c., (1) -k µk не будем касаться вопроса о вычислении спектральной µ k функции, а остановимся лишь на проблемах, связанных с наличием в формуле для фотоинтенсивности матричного где (-k) — волновой вектор конечного состояния фотоэлемента Mµ(k, e). Необходимость детального расчета электрона, регистрируемого детектором, † и † — -k µk матричных элементов и учета дисперсии интенсивности операторы рождения фотоэлектрона и фотодырки соотдля анализа экспериментальных данных по различным ветственно. Матричный элемент дается выражением купратам подчеркивалась и ранее [8,11–13], а роль взаимодействия различных состояний фотодырки в спектрах Mµ(k, e) = k(r)(N-1) eR (N), (2) µk g ARPES Sr2CuO2Cl2 частично проиллюстрирована в рагде боте [14].

e eR = (p · A + A · p) 2mc 2. Одноэлектронные матричные — гамильтониан взаимодействия электронов кристалла с полным импульсом p с полем фотонов, векторный элементы потенциал которого равен A, (N)g есть волновая функ2. 1. Медный вклад. Медную атомную орбиталь ция основного состояния, (N-1) — волновая функция µk с симметрией µ можно представить в виде состояния кристалла µk с одним удаленным электроном (одной добавленной дыркой), k(r) — волновая dµ(r) =R3d(r) 2m(2µ)Y2m(r), функция фотоэлектрона. Необходимо заметить, что выm ражение (2) уже предполагает несколько существенных упрощений (см., например, [10]).

где 2m(µ) суть коэффициенты, определяемые треМоделируя волновую функцию фотоэлектрона плосбованиями симметрии, R3d(r) — радиальная волновая кой волной, в дипольном приближении мы переписываем функция, которую будем представлять в простейшей выражение для матричного элемента (2) в виде слэтеровской форме Mµ(k, e) = µ(r) |(e · r)| eikr. (3) 2 2 r2 r R3d(r) = exp -.

81 15 a3 ad 3ad Окончательно выражение для интенсивности фотоd эмиссии может быть преобразовано к виду Подставляя эти выражения в (3) и используя обычное разложение для плоской волны [15] I(k,, e) M1µ2(k, e)M2µ2(k, e)A1µ1;2µ2(k, ).

1µ1;2µ L (4) eikr = 4 iL jL(kr)YLM(k)YLM(r), (7) Эмиссионная спектральная функция имеет стандартL=0 M=-L ный вид перепысываем (3) в следующем виде:

A1µ1;2µ2(k, ) = e-Eg e † g g 2µ2 e 1µ(Cu) Mµ (k, e) = dµ(r) |(e · r)| eikr,e,g (µ) (µ) (+Ee-Eg) = dteit † (t)2µ2 (0) (5) = 2D1(k)K1 (e, k) + 3D3(k)K3 (e, k), (8) 1µ где |g и |e — основное и возбужденные состояния кла- где мы обозначили стера соответственно. Спектральные функции содержат 6 a3 adk(5 - 27a2k2) d d полную информацию о сложной структуре фотодырки и D1(k) = R3d(r)|r| j1(kr) = 864, 5 (1 + 9a2k2)описывают как парциальные — вклады, так и интерфеd ренционные вклады для повторяющихся неприводимых 6 a5 adkпредставлений 1 = 2. Они удовлетворяют правилу d D3(k) = R3d(r)|r| j3(kr) = 62208, 5 (1 + 9a2k2)сумм d (µ) 2m d KL (e, k) = (-1)qe-qCLM1qYLM(k)2m(µ).

A1µ1;2µ2(k, ) =n1µ11µ1;2µ2. (6) 2 M,q,m 2m Несмотря на чрезвычайно грубые упрощения, выраже- Здесь CLM1-q коэффициенты Клебша–Гордана. Зависиние (4) все же обнаруживает очень сложную многоуров- мость величин D1(k) и D3(k) от энергии фотоэлектрона невую структуру фотоинтенсивности с нетривиальной при значениях Cu3d радиального параметра ad = 0.поляризационной и k, -зависимостью. показана на рис. 1.

Физика твердого тела, 2001, том 43, вып. Эффекты матричного элемента в спектрах фотоэмиссии углового разрешения... Тогда (10) можно переписать в более компактном виде M(k, e) = Gm(k, e) R2p(r)Y1m(r) eikr m + Zm(k) R2p(r)Y1m(r) |(e · r)| eikr. (12) m Используя обычное разложение (7) для плоской волны, переписываем (12) в следующем виде:

(O) Mµ (k, e) =2 3iB(k)(Gµ· k)/k+ A0(k)(Zµ· e) Рис. 1. Зависимость Cu3d атомных радиальных параметров D1(E) и D3(E) от энергии фотоэлектрона (ad = 0.35 ).

3(e · k)(Zµ · k) - k2(Zµ · e) - A2(k), (13) kгде мы добавили µ-индексы молекулярных орбиталей.

Наиболее простые аналитические выражения для радиальных интегралов в (13) можно получить, если использовать простейшую слэтеровскую O2p радиальную волновую функцию 1 1 r r R2p(r) = exp -. (14) 2ap 2 a3 ap p Рис. 2. Зависимость O2p атомных радиальных параметров a Тогда B(E), A0(E) и A2(E) от энергии фотоэлектрона (ap = 0.52 ).

a = 4.0 — постоянная решетки.

64 6a2apk p B(k) = R2p(r) j1(kr) =, 3(1 + 4a2k2)p 2. 2. К и с л о р о д н ы й в к л а д. Кислородную моле кулярную орбиталь можно представить в виде линейных 64 6a2ap(1 - 4a2k2) p p комбинаций атомных O2p функций, центрированных на A0(k) = R2p(r)|r| j0(kr) =, (1 + 4a2k2)p соответствующих кислородных позициях, p(r) = Cm(t)R2p(|r - t|)Y1m(r - t), (9) 512 6a4apkp tm A2(k) = R2p(r)|r| j2(kp) =.

(1 + 4a2k2)p где Cm(t) — коэффициенты, определяемые требованиями симметрии, R2p(r) — радиальная волновая функция.

Зависимость параметров B(k), A0(k) и A2(k) от кинетичеПодставляя (9) в (3) и производя замену r = r - t, ской энергии фотоэлектрона для радиального параметра приводит (3) к виду O2p ap = 0.52 показана на рис. 2.

M(k, e) = Cm(t)(e · t)eikt R2p(r )Y1m(r ) eikr 2. 3. Выражение для Mb1g(k, e). Далее детально tm рассмотрим матричный элемент, который определяет вклад процесса удаления электрона из b1g-орбитали при + Cm(t)eikt R2p(r )Y1m(r ) |(e · r )| eikr. (10) формировании остающейся в кристалле дыркой синглета tm Жанга–Райса.

Для удобства можно ввести два вектора с циклическими Для µ = b1g (при энергии фотона Eph > 20 eV и для компонентами:

энергии связи E < 1-2eV) из (8) можно получить Gm(k, e) = Cm(t)(e · t)eikt, t 3 7 exkx - eyky ( MbCu)(k, e) =2i D1(k) + D3(k).

1g 5 2 k ZM(K) = Cm(t)eikt. (11) (15) t Физика твердого тела, 2001, том 43, вып. 794 А.С. Москвин, Е.Н. Кондрашов, В.И. Черепанов Используя численные значения коэффициентов (b1g) Cm (t) из таблицы, можно получить akx (O) Mb1g (k, e) =i -3aB(k) kxex cos 3 aky - kyey cos - 2 [A0(k) +A2(k)] Рис. 3. Контурные кривые k-зависимости величины |Mb1g|2, усредненной по поляризациям: медный вклад (a), кислородный akx aky вклад (b), вклад от синглета Жанга-Райса (b1g = 0.4) (c).

ex sin - ey sin + 6A2(k) 2 akx aky [exkx + eyky] kx sin - ky sin, (16) 2 где k = k/k, = x, y, z.

Связывающая одноэлектронная молекулярная b1g-орбиталь может быть записана в виде b1g(r) =db1g(r) sin b1g + b1g(r) cos b1g, где b1g есть параметр ковалентного смешивания медной и кислородной орбиталей. Следовательно, интенсивность фототока будет пропорциональна ( b1g(k) (e · r) eikr = MbCu) 2 sin2 b1g 1g (O) + Mb1g 2 cos2 b1g + sin b1g cos b1g ( (O) ( (O) MbCu) Mb1g + MbCu) Mb1g. (17) 1g 1g Зависимость усредненной по поляризациям фотона интенсивности фототока (e = (ex, ey, 0)) | b1g(r)|(e · r)|eikr |2 для b1g = -0.3 показана на рис. 3. Там же приведены контурные кривые отдельно для медного и кислородного вкладов. При этом мы Рис. 4. Эффекты фотонной поляризации. Угловая зависисчитали, что сечение эмиссии меди меньше такового мость вклада в фотоинтенсивность от синглета Жага-Райса для кислорода [16]. Необходимо обратить внимание на для ”параллельной” (e k) и ”перпендикулярной” (e k) сильную анизотропную k-зависимость матричного эле- поляризаций: Cu3d парциальный вклад (a), O2p парциальный мента для синглета Жанга–Райса, которая существенно вклад (b). Числа у кривых показывают величину волнового вектора.

связана с распределением прежде всего кислородной дырочной плотности в CuO4-кластере.

Кроме того, на рис. 4 показаны поляризационные зависимости фотоинтенсивности для ”параллельной” (e k) Жанга–Райса для ”параллельной” ( cos2 2) или ”пери ”перпендикулярной” (e k) поляризацией, вычипендикулярной” ( sin2 2) поляризаций соответственсленные с помощью выражений (15) и (16). Рис. 4, a но. Рис. 4, b соответствует парциальному O2p-вкладу.

соответствует парциальному Cu3d-вкладу в фотоинтенНеобходимо заметить, что несмотря на то, что кислородсивность с рождением фотодырки в состоянии синглета ный вклад имеет более сложную k-структуру, чем медный, поляризационные зависимости для них качественно (b1g) похожи.

Коэффициенты Cm (t) x x y y C(µ)(t) - 2 2 2 3. Обсуждение результатов 1 1 i i (b1g) C+1 (t) - - 2 2 2 2 2 2 2 3. 1. Угловая k - зависимость матричного 1 1 i i (b1g) элемента и эффекты типа ”остаточной C-1 (t) - - Ферми- поверхности”. Модельные расчеты мат2 2 2 2 2 2 2 Физика твердого тела, 2001, том 43, вып. Эффекты матричного элемента в спектрах фотоэмиссии углового разрешения... ричного элемента перехода показывают сильную k-зави- одним из важнейших свойств фотоэмиссии углового симость интенсивности фототока, не связанную с диспе- разрешения. Экспериментальное исследование полярирсией фотодырки. Это обстоятельство делает спорными зационных характеристик ARPES может дыть важную многие выводы, основанные на простейшей однозонной информацию не только о роли эффектов матричного трактовке спектров ARPES [17], в которой полностью элемента, но и о симметрии и об электронной структуре пренебрегается k-зависимостью матричного элемента и фотодырки. В целом полученные нами поляризационинтенсивность фототока представляется в виде ные зависимости матричного элемента для b1g-состояния фотодырки (рис. 3) согласуются с экспериментальными I(k, e) A(k, ).

данными [9] для основных направлений типа (, ), (0,) в Sr2CuO2Cl2, однако пока вряд ли этот факт можно При этом, естественно, считается, что положение пиков рассматривать как аргумент в пользу модели изолированв спектре соответствует положению пиков в спектрального синглета Жанга-Райса. Дело в том, что подобная же ной функции. Эта упрощенная модель используется для поляризационная зависимость может наблюдаться и для восстановления двумерного профиля поверхности Фердостаточно сложных состояний фотодырки типа больми по экспериментальным спектрам ARPES металлов, а шого неадиабатического полярона [19]. В этом плане также и обнаружения эффектов ”остаточной поверхноинтересны исследования поляризационной зависимости сти Ферми” в диэлектриках [6]. В том и другом случае фототока в более широкой области зоны Бриллюэна.

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.